Suurten fotoniannosten mittaaminen termoloistemenetelmällä

Transkriptio

1 Pro Gradu-tutkielma Suurten fotoniannosten mittaaminen termoloistemenetelmällä Teemu Nissilä Kesäkuu 2005

2 Sisällysluettelo Sisällysluettelo Johdanto TLD-tekniikka Teoreettiset lähtökohdat TLD-laitteistot Harshawn järjestelmä Radoksen järjestelmä Annosvaste Energiavaste Supralineaarisuus Häipyminen (fading) Kulmariippuvuus Säteily ydinvoimalaitoksessa Ydinvoimalaitoksen perusperiaatteita Energiaa fissiosta Ydinvoimalaitostyyppejä Säteilyn lähteet ydinvoimalaitoksilla TL-dosimetrien kalibrointi Suureet ja yksiköt [14] Kalibrointimenetelmä Dosacus-laitteiston WinTLD-ohjelman kalibrointiosat [12] Kiteiden taustasignaalin määrittäminen Lukijalaitteiston herkkyyden määritys Kiteiden herkkyyden määritys Kertoimen, joka muuttaa pulssit annokseksi, määritys Saadun annoksen säteilytyypin mukaisen kertoimen määritys ja luonnollisen tausta-annoksen huomioiminen Annoksen laskeminen PS-dosimetrian toteutus Kalibroinnin toteutus Lukijalaitteiston herkkyyden määritys Kiteiden herkkyyksien määritykset Määritys mittanormaaliin Annosten laskenta Annosten supralineaarisuuskorjaus Annosten energiakorjaus Annoksen häipymisen huomioiminen Yhteenveto ja johtopäätelmät Viitteet: Liitteet:

3 1. Johdanto Ionisoiva säteily, joka osuu kiteeseen voi virittää elektroneja metastabiileille tiloille. Epäorgaanisiin kiteisiin, kuten esimerkiksi LiF, voidaan aiheuttaa hilavirheitä lisäämällä jotakin epäpuhtausainetta. Yleisesti käytettyjä ovat esimerkiksi magnesium tai mangaani. Hilavirheet mahdollistavat elektronien loukkuuntumisen johtavuusvyön ja valenssivyön välille, koska epäpuhtausaineet luovat johtavuusvyön ja valenssivyön välille energiatasoja. Säteilytyksessä elektronit tai aukot virittyvät joko suoraan tai johtavuusvyön kautta metastabiileille energiatiloille (kuva 1). Kuva 1.1: Säteilytyksen vaikutus materiaalissa Tilat voidaan purkaa alemmille tiloille tuomalla kiteeseen energiaa esimekiksi lämmittämällä kidettä. Tällöin vapautuu sähkömagneettista säteilyä. Tätä ilmiötä kutsutaan termoloisteilmiöksi ja sitä voidaan käyttää absorboitumeen annoksen määrittämiseen. Tällöin puhutaan yleensä termoloistedosimetristä, josta käytetään yleisesti lyhennettä TLD Kuva 1.2: Materiaalin lämmitys säteilytyksen jälkeen Vapautuvaa sähkömagneettista säteilyä voidaan mitata valosähköisen ilmiön avulla. Kiteitä, jotka 2

4 ovat käyttökelpoisia termoloisteilmiöön perustuvaan annosmittaukseen, ovat esimerkiksi LiF:Mg,Ti (TLD-100), CaF 2 :Dy (TLD-200) ja Li 2 BB4O 7 :Mn (TLD-800). 2. TLD-tekniikka 2.1 Teoreettiset lähtökohdat Kun säteilyä saaneen LiF-kiteen lämpötilaa nostetaan vakionopeudella, emittoituu kiteestä valokvantteja siten, että muodostuu kuusi intensiteettipiikkiä. Piikkien syntyminen voidaan selittää seuraavasti. Todennäköisyys yhden elektronin vapautumiseen loukusta saadaan Boltzmannin jakauman avulla. Tästä todennäköisyydestä lähtien Randall ja Wilkins [1] muotoilivat yhtälön (1), joka otaksuu vapautuneiden elektronien intensiteetin I pääasiallisen käyttäytymisen olevan muotoa I dn ( E / kt ) = = s n e, (1) dt missä n on metastabiileilla tiloilla olevien elektronien konsentraatio, s on taajuuskerroin, k on Boltzmannin vakio, T on lämpötila Kelvineinä ja E on aktivaatioenergia [ev]. Kun kiteen lämpötilaa nostetaan lineaarisesti nopeudella B, termoluminesenssin intensiteetti lämpötilan T funktiona on silloin I ( T ) = s n exp( E / kt) exp[ ( s / B) exp( E / kt) dt ]. (2) Koska yhtälöä on vaikea käyttää, teki Podgorsak kumppaneineen [2] helpommin käytettävän approksimaation 2 2 { 1+ [( T T ) E / kt ] exp[( T T ) E / kt ]} I ( T ) = I m exp m m m m, (3) missä I m ja T m piikin maksimin intensiteetti ja lämpötila. Tämä yhtälö kuvaa yksittäistä piikkiä. Jotta kokonainen hehkukäyrä saataisiin esiin täytyy laskea yksittäisten piikkien summa. I( T ) = i I exp 2 2 { 1+ [( T T ) E / kt ] exp[( T T ) E / kt ]} m, i m, i i m, i m, i i m, i, (4) 3

5 missä i on hehkukäyrän i:nnes piikki. Tämä yhtälö voidaan saada yhtäpitäväksi mitatun datan kanssa asettamalla sopivat arvot parametreille: E i, T m,i ja I m,i. Kokeellisesti mitattu hehkukäyrä ei kuitenkaan yleensä ole teorian veroinen puhdas ja siisti. Poikkeamaa aiheuttaa mm. teflon, jonka sisään kide on usein pakattu, ja kiteen pinnalla oleva pöly tai lika. 2.2 TLD-laitteistot Teknisesti TLD laitteisto voidaan toteuttaa järjestelyllä, jossa kidettä lämmitetään ja mitataan saman aikaisesti kiteestä emittoituva valo. Lämmitys voidaan järjestää joko lämmittämällä kiteen alustaa tai suuntaamalla kiteeseen kuumennettu typpikaasusuihku. Typpikaasu toimii samalla suojakaasuna ja vähentää häiriöitä pienten valosignaalien mittauksessa. TLD laitteistoon liittyy yleensä referenssisäteilyttäjä, jolla voidaan helposti säteilyttää dosimetrit haluttuun vakioannokseen laadunvalvontamittauksia varten Harshawn järjestelmä Yksinkertaistettuna mittauslaitteisto (kuva ) koostuu typpilähteestä, lämmittimestä, valomonistinputkesta, virtamittarista tai pulssilaskurista ja tietokoneesta. Kuva 2.1. Harshawn mittauslaitteisto Lämmittimessä typpikaasu kuumennetaan halutun lämpöiseksi. Kun kidettä lämmitetään kuumalla typellä, emittoi kide fotoneita. Lämmitys tapahtuu lineaarisesti. Tällöin typen lämpötilaa nostetaan vakionopeudella vähitellen kohti maksimiarvoa. Valomonistinputki on asennettu kiteen eteen siten, että kiteestä vapautuva säteily osuu siihen. Osuessaan valomonistinputken päähän, vapautuu valomonistinputkeen valosähköisen ilmiön tavalla elektroni, jota kiihdytetään korkeajännitteellä. Kiihdytetty elektroni osuu matkallaan valomonistinputkessa elektrodeihin, dynodeihin, joista se irrottaa useampia elektroneja. Törmäilyn toistuessa useasti saadaan monikertainen vahvistus elektronivirralle. Valomonistinputken tarkoitus on siis vahvistaa virta mitattavan suuruiseksi. 4

6 Elektronivirran mitatuista arvoista saadaan suoraan ajan suhteen integroimalla varaus. Varauksesta saadaan laitteistokohtaisten korjauskertoimien avulla laskettua kiteeseen absorboitunut säteilyannos. Saatu tieto tallennetaan tietokoneelle. Mittausjärjestelmä tulee huomattavasti monimutkaisemmaksi, kun otetaan huomioon vielä tekniikka, joka tarvitaan TL-kiteen käsittelyn automatisoimiseksi ja laadunvalvontamittausten luotettavuuden varmistamiseksi. Yksittäinen TLkide on kiinnitetty ns. detektorikorttiin, jota voidaan käsitellä koneellisesti. Tämä on esitetty kuvassa 2.2. Laadunvalvonnalla seurataan mittauslaitteiston stabiilisuutta. Kuva 2.2. Henkilödosimetriassa käytettävä Harshaw 8814 dosimetrikotelo (ylin), jossa on suodattimet etukannessa. Dosimetrikortti (keskellä) ja kortissa olevat neljä paikkaa kiteille, joista kolmessa on kide. Lisäksi nimilappu, josta näkyy dosimetrin käyttäjän nimi ja dosimetrin numero. Mitatun hehkukäyrän muotoon vaikuttaa ratkaisevasti käytettävä aika-lämpötila-profiili (Time Temperature Profile, TTP). Mitatuissa hehkukäyrissä TTP koostuu kahdesta vaiheesta. Ensimmäisessä vaiheessa eli esilämmityksessä lämpötila nostetaan 150 C:een, jossa kidettä pidetään viisi sekuntia. Tänä aikana kaksi ensimmäistä piikkiä poistuu (taulukko 1). 5

7 Taulukko 1: Piikit ja niiden huippujen lämpötilat Piikki T [C] Toisessa vaiheessa, joka on varsinainen mittausjakso, lämpötila nostetaan 150 C:sta 13,3 sekunnissa 280 C:een. Tänä aikana mittauslaitteisto tallentaa 200 kanavan virta-arvot. Lämmitysprosessi on esitetty kuvassa 2.3. Kuva 2.3. Yleiskuva lämmitysprosessista, jossa yksittäisten piikkien intensiteetit, niiden summa ja TTP lämpötila on esitetty ajan funktiona (H. Stadtmann) Radoksen järjestelmä Rados Technology Oy:n valmistamaa TLD-lukijalaitteistoa käytetään Olkiluodon ydinvoimaloiden 1 ja 2 henkilödosimetrien luentaan. TLD-materiaaleina on neljä kidettä, joista kaksi on Li 2 BB4O 7 :Mn:a ja kaksi TLD-700:a (LiF-kide, jossa on Li rikastettu Li-isotoopin suhteen: Li ,3%; Li 0,07% [8]). Lukija on malliltaan ALNOR DOSACUS TLD READER RE-1, jossa TL- 6

8 kiteet kuumennetaan typpisuihkulla. Eroavaisuutena Harshaw:n laitteistoon on poikkeava TTP ja virran mittauksen sijaan lukija tallentaa valomonistinputkelta tulleita virtapiikkejä, jotka muutetaan digitaalisiksi pulsseiksi. Radoksen mallissa tämä tapahtuu siten, että typellä, joka lämmittää kidettä on vakiolämpötila ~320 C. Näin ollen kiteen lämpötila nousee logaritmisesti eli aluksi nopeammin ja lopuksi hitaammin lähestyessään typen lämpötilaa. Laitteisto on esitetty kuvassa 2.4. Kuva 2.4. Radoksen mittalaitteisto, jossa lasketaan valomonistinputkelta tulevat virtapiikit. Typen lämpötila on vakio. Valomonistinputken fotokatodin edessä käytetään suodatinta, jolla saadaan vähennettyä TLemissiospektristä infrapuna-alueella olevan säteilyn aiheuttamia signaaleja. Lisäksi voidaan käyttää suodatinta, joka vähentää kokonaisuudessaan TL-emissiospektriä. Tästä on hyötyä suurten annosten määrityksessä, koska valomonistinputken fotonien vastaanottotaajuudella on tietty raja, jonka yli meneviä tuikahduksia ei voida mitata luotettavasti. Taustasignaalia laitteeseen aiheuttaa typpilämmityskammion lämpösäteily ja valomonistinputken pimeävirta. Pimeävirta havaitaan anodivirtana ilman, että katodille osuu fotoneja. Suurimpana syntylähteenä pidetään elektronien termistä emissiota katodilta. Tällöin pimeävirtaa saadaan vähennettyä alentamalla valomonistinputken lämpötilaa. Putken lämpötilan alentamisessa on huomioitava veden kondensoituminen putken pintaan. Kosteus aiheuttaa taustaa ja lisää siten pimeävirtaa [13]. Lisäksi jännitteiden läpilyöntivaara kasvaa. Valomonistinputken herkkyysmaksimi on katodimateriaalivalinnalla sovitettu sinivihreän aallonpituuden alueelle ( nm). Tämä vastaa hyvin litiumfluoridin emissiospektrin maksimia, mutta huonommin litiumboraatin, koska sen emissiomaksimi sijoittuu 600 nm alueelle, lähelle taustasäteilyn aluetta. Näiden kahden katodimateriaalin emissiospektrit ovat kuvassa

9 Kuva 2.5. LiF:n (maksimi kohdassa 400 nm) ja Li 2 BB4O 7 :n (maksimi kohdassa 600 nm) kuvainnolliset emissiospektrit intensiteettinä aallonpituuden funktiona. 2.3 Annosvaste Parhaimmassa tilanteessa mitattu TL:n intensiteetti on suoraan verrannollinen säteilyannokseen. Näin voi tapahtua osalla TLD-materiaaleista (esim. henkilödosimetriassa, kun TLD-materiaalin vaikuttava järjestysluku Z eff on lähellä biologista kudosta, jolle Z eff = 7,42) säteilyn energian ollessa sopiva ja annoksen ollessa alle 1 Gy. Tähän yksinkertaiseen malliin tulee muutoksia, kun mittausjakso kestää kauan ja annos ylittää yhden grayn rajan. Aika tuo mukanaan häipymisefektin (fading), jossa tilat purkautuvat itsestään. Suurilla annoksilla TL:n intensiteetti ei vastaakaan suoraan annosta, vaan TL:n intensiteetti on suurempi, kuin kiteeseen absorboitunut annos. Tätä ilmiötä kutsutaan supralineaarisuudeksi. Supralineaarisen alueen jälkeen TL:n intensiteetti suhteessa kiteen annokseen pienenee, kunnes saturoituu. Tätä aluetta kutsutaan sublineaariseksi alueeksi ja lopulta saturaatioalueeksi. Saturaatioalueen jälkeen annoksen kasvaessa on TL:n intensiteetin mahdollista myös laskea. Harshaw:n TLD-100 materiaalille tämä tapahtuu noin 500 Gy:n jälkeen. Normaaleissa olosuhteissa näin suuria annoksia ei yleensä esiinny. 8

10 2.3.1 Energiavaste TL-kiteestä emittoituvan valon määrä riippuu absorboituneen energian määrästä. Erilainen fotonisäteilyn energia aiheuttaa TL-kiteessä eri määrän ionisaatiota. Haluttaessa mitata johonkin materiaaliin absorboituvaa annosta, olisi TL-kiteen hyvä olla sellainen, joka absorboi gammasäteilyä mitattavan materiaalin kaltaisesti. Kiteen energia-absorptio riippuu fotonin absorptiosta sekä muista vuorovaikutuksista, kuten Comptonin sironnasta. Absorptioon vaikuttavat vaikutusalat riippuvat kiteen efektiivisestä järjestysluvusta Z eff ja primäärifotonien energiasta. Fotonien energiavaste eri loisteaineille on esitetty kuvassa 2.6. Kuva 2.6. Fotonisäteilyn energiavaste suhteessa kudokseen eri TL-aineille Supralineaarisuus Supralineaarisella alueella materiaali pyrkii yliarvioimaan annosta. TLD-100:n suurin supralineaarisuus ~3,5, eli 3,5 kertaa todellista annosta suurempi annos, on havaittu 60 Co:n gammasäteillä (kuva 2.7.) [3]. 9

11 Kuva 2.7. TL annosvaste LiF-TLD:ille (Harshaw). a) 60 Co gammasäteily. b) 50 kv röntgen. c) 20kV röntgen. 100 rad:a vastaa 1 Gy:a [3]. Supralineaarisuus on hyvin samankaltaista sekä gamma-, että elektronisäteilylle (kuva 2.8.). Kuva 2.8. TL annosvaste TLD-100 jauheelle, jota on säteilytetty 137 Cs gammasäteillä, 15, 25 ja 33 MeV:n elektroneilla. [4] Eräiden tutkimusten [5] mukaan supralineaarisuuden on todettu myös olevan säteilyn energioista 10

12 riippuva. Maksimi supralineaarisuus f(d) max alkaa laskea, kun elektronin energia laskee alle n. 275 kev. 5 kev:n energialla f(d) max = 1,2 (vrt. Kuva 2.9.). Tutkimuksen mukaan elektronien energian laskiessa alle 5 kev:n alkaa f(d) max kasvaa. Tutkimuksen tuloksena oli, että f(d) max = 1,4 kun kyseessä on 4 kev elektroneja ja f(d) max = 2, kun elektronien energia oli 1 kev. Tutkimus on kuitenkin saanut paljon kritiikkiä [3, s.4], joten sen merkittävyyteen on suhtauduttava kriittisesti. Kuva 2.9. TL annosvaste LiF:Mg,Ti materiaalille [6]. TLD-600:n (LiF-kide, joka on rikastettu 6 Li-isotoopin suhteen, 6 Li 95,62% ; 7 Li 4,38% [8]), joka on hyvin samankaltainen ominaisuuksiltaan TLD-100:n (sisältää luonnon litiumia, 6 Li 7,5%, 7 Li 92,5% [8]) kanssa, termisten neutronien aiheuttamilla piikeillä 4 ja 5 on samankaltainen käyttäytyminen gammasäteilyn kanssa, vaikkakin neutronien aiheuttama TL-intensiteetti on noin kolme kertaa pienempi (kuva 2.10.). Kuva Termisten neutronien aiheuttama supralineaarisuus TLD-600 kiteelle. Piikin korkeus piikille 5; pinta-ala on kokonaispinta-ala T = 300 C mukaan [7]. 11

13 TL-dosimetrien käyttöön liittyy paljon ympäristöön ja materiaalierään vaikuttavia tekijöitä, joiden takia on välttämätöntä, että jokainen TL materiaalierä kalibroidaan sen käyttöä vastaavissa olosuhteissa, vaikka annosvastaavuus voidaan yleensä riittävällä tarkkuudella arvioida jopa supralineaarisella alueella Häipyminen (fading) Häipymisessä on kyseessä loukun purkautuminen valoksi ennen kuin kide luetaan. Häipymisilmiötä voidaan käyttää hyväksi esim. kappaleen iän määrityksessä TL-menetelmällä. Dosimetriassa häipymistä ei pidetä toivottuna ilmiönä. Tämän vuoksi TL-kiteet olisi dosimetriassa hyvä valita siten, että häipyminen niissä olisi hyvin vähäistä (ks. Liite 1). Pääperiaatteena voidaan pitää sitä, että mitä pienempi on TL-loukun syvyys, sitä enemmän myös tapahtuu häipymistä. Toisin sanoen mitä suurempi on energia-aukko TL-loukun ja valenssivyön välillä, niin sitä heikommin tapahtuu häipymistä. Dosimetriassa pyritään käyttämään mahdollisimman stabiileja tiloja, esimerkiksi LiF:n piikki o C soveltuu hyvin. Tämä lämpötila-alue ja loukun syvyys on tarpeeksi suuri, jotta häipymistä ei tapahdu liiaksi, mutta se on myös tarpeeksi pieni, jotta mustan kappaleen taustasäteily ei olennaisesti vaikuta. Joidenkin TL-materiaalien loukut ovat herkkiä valolle. Optisesti tapahtuva viritys voi vapauttaa elektronin tai aukon metastabiililta energiatilaltaan. Dosimetri, joka on jatkuvasti alttiina auringon valolle, loistevaloille tai muille keinotekoisille energeettisille valoille, saattaa menettää osan sisältämästään tiedosta [8]. Toisaalta energeettinen valo voi aiheuttaa myös virittymisiä. 12

14 2.3.4 Kulmariippuvuus Dosimetri koostuu yhdestä tai useammasta kiteestä ja sitä ympäröivästä kotelosta. Käytännössä dosimetria ei voida rakentaa täysin isotrooppiseksi, jolloin gammasäteilyn absorboituminen dosimetriin riippuu säteen tulokulmasta. Käytössä dosimetri ei juuri koskaan ole aivan kohtisuorassa säteilylähteeseen nähden. Tästä syystä onkin kulmariippuvuus huomioitava kalibroitaessa dosimetria tai otettava huomioon mittausepävarmuudessa. Seuraavassa kuvassa on dosimetrin isotropiakäyrät sekä γ - että β säteilylle. Kuvan käyrät osoittavat matkan, jolta tietty annosnopeus aiheuttaa yhtä suuren annosabsorption dosimetrissa. Kuva Dosimetrin isotropiakäyrät sekä γ - (ulompi, 58 kev), että β säteilylle (sisempi, 90 Y - lähde) [13]. Dosimetrin läpi kulkenut fotoni siroaa läheisissä materiaaleissa aiheuttaen erilaisia fotonienergioita. Sironnan vuoksi henkilödosimetrin kalibroinnissa käytetään taustafantomia, jolla pyritään kuvaamaan kehon olemassaoloa ja saamaan kalibrointiolosuhteet sironnan suhteen vastaamaan käyttötilannetta. 13

15 3. Säteily ydinvoimalaitoksessa 3.1 Ydinvoimalaitoksen perusperiaatteita Ydinvoimalaitokset voidaan jakaa kahteen kategoriaan: fuusio- ja fissiovoimaloihin. Sekä fuusio-, että fissiovoimalat perustuvat ytimen sidosenergian (energia, joka tarvitaan sidoksen rikkomiseen) kasvuun jonkin reaktion seurauksena. Fuusiossa kaksi kevyttä ydintä yhtyy ja energiaa vapautuu. Fissiossa ydin hajoaa kahteen tai useampaan pienempään osaan ja energiaa vapautuu (ks. Kuva 3.1). Kuva 3.1. Stabiilien ytimien sidosenergia nukleonia kohti (B/A) massaluvun (A) funktiona [9]. Nykyisten kaupallisten ydinreaktoreiden toiminta perustuu fissioon Energiaa fissiosta Neutroni-indusoidussa fissiossa on useita vaiheita. Kun 235 U pommitetaan neutroneilla, tapahtuu neutronin sieppaus. Tämä sieppaus johtaa uuden, virittyneen 236 U * ytimen muodostumiseen. Tämä viritystila voi purkautua gammasäteilynä, joskin se on harvinaista. On todennäköisempää, että viritysenergia menee ytimen muodon muuntumiseen. Tällöin usein käy siten, että ydin muotoutuu prolaatin muodon kautta kuin kahdeksi toisistaan irtoavaksi vesipisaraksi, jotka lopulta irtoavat 14

16 kahdeksi erilliseksi ytimeksi. Tyypillinen fissioreaktio on esimerkiksi: n U --> 236 U * --> 147 La + 87 Br + 2n. Reaktioita on useita ja useimmiten reaktioytimet ovat muita kuin symmetrisiä eli ei ole kovinkaan todennäköistä, että syntyy kaksi lähellä massalukua 120 olevaa ydintä vaan, että toinen on lähellä massalukua 140 ja toinen lähellä massalukua 90 (kuva 3.2.). Kuva 3.2. Fissiotuotteiden massojen todennäköisyysjakauma, kun 235 U pommitetaan termisillä neutroneilla [9]. Fissiossa vapautuvaa kokonaisenergiaa voidaan arvioida sidosenergian avulla. Uraanille -1 sidosenergia nukleonia kohti on noin 7,6 MeV u ja massoille lähellä massalukua 117 on noin 8,5 MeV u -1. Näin ollen muutos sidosenergiassa on 0,9 MeV u -1, jolloin 235 U:lle kokonaisuudessaan tulee halkeamisessa vapautuvaksi energiaksi noin 210 MeV Ydinvoimalaitostyyppejä Kolmena yleisimpänä reaktorityyppinä voidaan pitää painevesireaktoria (pressurized water reactor, PWR), kiehutusvesireaktoria (boiling-water reactor, BWR) ja raskasvesireaktoria CANDU (Canadian Deuterium Uranium Reactor). Kaksi ensimmäistä näistä ovat kevytvesireaktoreita, joissa hidastimena eli moderaattorina on H 2 O. Koska H 2 O absorpoi jonkin verran neutroneja, 15

17 kevytvesireaktoreissa käytetään 3-5%:ksi rikastettua uraania polttoaineena eli 235 U osuus on uraanin 238 U seassa 3-5% (luonnonuraanissa 0,72%). Painevesireaktorin primääripiirissä vesi pidetään korkean paineen avulla nesteenä ja sillä höyrystetään sekundääripiirin vesi, joka pyörittää turbiineja. Paine- ja kiehutusvesireaktorien periaatteet on esitetty kuvissa 3.3. ja 3.4. Kuva 3.3. Painevesireaktorin periaatekaavio (Loviisan ydinvoimalaitos) [9]. Kiehutusvesireaktorissa primääripiirin vesi pääsee kiehumaan ja sillä pyöritetään suoraan turbiineja. Kuva 3.4. Olkiluodon 1&2 ydinvoimalaitoksien periaatekuva (kiehutusvesireaktori) [9]. 16

18 Raskasvesi (D 2 O) on parempi moderaattori kuin kevytvesi tai grafiitti. Raskasveden hyvin pienen neutronisieppausvaikutusalan ansiosta reaktorissa voidaan käyttää polttoaineena rikastamatonta luonnon uraania, jolloin sen käyttökustannukset jäävät pienemmiksi. CANDU-reaktorin sydän ei ole luontaisesti stabiili kaikissa tilanteissa, johtuen raskaan veden ominaisuuksista (kuva 3.5.). Tästä syystä reaktori on jaettu kahteen samanlaiseen osaan, joista toisen pysäyttäminen riittää pysäyttämään koko reaktorin kaikissa tilanteissa riittävän nopeasti. Kuva 3.5. Periaatekaavio CANDU-reaktorista [9]. 3.2 Säteilyn lähteet ydinvoimalaitoksilla Ydinreaktorissa tapahtuvissa fissioissa syntyy fissiotuotteita sekä neutroni- ja gammasäteilyä. Fissiotuotteet ovat pääasiassa massaluvultaan ja (ks. Kuva 3.2.) olevia nuklideja. Suurin osa nuklideista on radioaktiivisia. Lisäksi reaktorissa syntyy aktinideja ( 239 Pu, 241 Am, U, Th) neutroniabsorption ja betahajoamisen eli ns. konversioprosessin tuloksena (kuva 3.6.), ja muita aktivoitumistuotteita. Muita aktivoitumistuotteita syntyy kun neutroni reagoi esimerkiksi rakennemateriaalin ( 60 Co) tai jäähdytteen ( 16 N) kanssa [10]. 17

19 Kuva 3.6. Transuraanien konversioprosessi ydinreaktorissa [11]. Jäähdytysvedessä syntyvä 16 N on erittäin vahva säteilijä. Sen gammaenergia on 6,13 MeV. 16 N:n merkitys säteilylähteenä kuitenkin pienenee melko nopeasti mitä kauemmaksi jäähdyte kulkee, koska sen puoliintumisaika on 7 s. Vedessä aktivoituvia säteilylähteitä ovat myös 19 O (t 1/2 = 27 s) ja 3 H (t 1/2 = 12 a). Tritium on puhdas betasäteilijä. Yksi betasäteilijä on hiilen radioaktiivinen isotooppi 14 C (t 1/2 = 5730 a). Tätä syntyy hapen ja typen neutronireaktioista [10]. Näitä on kuvattu taulukossa 2. 18

20 Taulukko 2: Ydinvoimalaitoksessa syntyviä isotooppeja ja niiden syntytapoja [16] Jäähdytysveden mukana kulkee myös metalliosista vapautuneita korroosiotuotteita. Neutroneiden vaikutuksesta ne voivat aktivoitua. Tärkeimpiä tällaisia aineita ovat 51 Cr (γ = 0,32 MeV), 54 Mn (γ = 0,83 MeV) 59 Fe (γ = 1,10 MeV ja 1,29 MeV), 60 Co (γ = 1,17 MeV ja 1,33 MeV). 4. TL-dosimetrien kalibrointi 4.1 Suureet ja yksiköt [14] Ionisoiva säteily, kuten gamma- ja röntgensäteily, aiheuttaa materiaalissa muutoksia. Jotta voidaan arvioida materiaalin muuttumista, täytyy määritellä jokin mittasuure kuvaamaan aineeseen absorboitunutta säteilyannosta. Absorboitunut annos D saadaan määriteltyä tarkasti kun otetaan käyttöön keskimääräinen aineeseen siirtyvän ionisoivan säteilyn energia ε. ε = R in -R out + ΣQ, (5) 19

21 missä: R in on ionisoivasta säteilystä aiheutuva energia, joka kohdistuu tiettyyn tilavuuteen, eli toisin sanoen kaikkien tiettyyn tilavuuteen tulevien ionisoivien hiukkasten energioiden summa, R out on säteilyenergia, joka poistuu tilavuudesta, eli toisin sanoen kaikkien tilavuudesta poistuvien ionisoivien hiukkasten energioiden summa, ΣQ on lepoenergioiden kokonaismuutos. ΣQ on positiivinen kun lepoenergia vähenee ja negatiivinen kun lepoenergia kasvaa. Keskimääräisen aineeseen siirtyneen ionisoivan säteilyn energian ε yksikkö on J. Tarkasteltaessa infinitesimaalista massa-alkiota dm ja sen saamaa energiaa säteilystä dε saadaan absorboitunut annos D. D = dε / dm (6) Absorboituneen annoksen yksikkö on Gy = J/kg. Absorboituneen annoksen nopeus määritellään annoksen derivaattana ajan suhteen dd D & =. (7) dt 4.2 Kalibrointimenetelmä Absorboituneen annoksen määrittämiseksi TL-kiteestä täytyy tehdä vertailusäteilytyksiä. Vertailusäteilytyksessä tulee käyttää dosimetrien säteily-ympäristössä todennäköisimmin esiintyvää energiaa. Tehdyssä kalibroinnissa käytettiin 6 MeV:n Clinac kiihdytintä Keski-Suomen keskussairaalassa suurten fotoniannosten saavuttamiseksi. Tämä energia vastaa N-16:sta purkautuvia fotoneja. Kiihdyttimellä säteilytettiin neljä dosimetria viiteen eri annokseen. Annokset olivat suuruudeltaan 1, 5, 10, 50 ja 100 Gy:a. Säteilytyskentän koko oli 40 cm x 40 cm. 20

22 Säteilytyksessä toteutettiin siten, että dosimetrien päällä oli 15 mm paksu 30 cm x 30 cm build-up muovia, jonka sirontaominaisuudet vastaavat vettä, ja dosimetrien alla oli 10 cm samaa materiaalia. Säteilyttäjän etäisyys build up -levyn pintaan oli 70 cm. Dosimetrit asetettiin levyjen väliin ympyräkeskisesti siten, että kaikki dosimetrit olivat yhtä kaukana säteilykentän keskuksesta. Koska dosimetrin koko oli noin 23 mm x 35 mm, tulee dosimetrin etäisyydeksi keskipisteestä noin 7 cm. Säteilytystä suoritettaessa aina neljä vierekkäistä dosimetria poistettiin kunkin säteilytyksen välissä. Lisäksi tehtiin säteilytys mittanormaalilaboratoriossa Säteilyturvakeskuksessa, jossa säteilytettiin kiteitä Co-60 säteilylähteellä (keskimääräinen fotonienergia 1,3 MeV) yhden ja viiden Gy:n annokseen. Lisäksi tehtiin säteilytys TLD-järjestelmään kuuluvalla vakiosäteilyttäjällä Olkiluodossa (Sr-90-lähde). 4.3 Dosacus-laitteiston WinTLD-ohjelman kalibrointiosat [12] Kalibrointimenetelmä koostuu kuudesta vaiheesta: 1. Kiteiden taustasignaalin määrittäminen (Material Background of the pellets) 2. Lukijalaitteiston herkkyyden määritys (Reader Sensitivity) 3. Kiteiden herkkyyden määritys (Material Sensitivities of the pellets) 4. Laitteiston kertoimen määrittäminen pulsseista annokseksi muuttamista varten (Counts to dose factor) 5. Saadun annoksen säteilytyypin mukaisen kertoimien määritys (Dose Quality factors) 6. Luonnollisen tausta-annoksen huomioiminen (Natural Background doses) Käydään nämä vaiheet yksitellen läpi jokainen omassa kappaleessaan Kiteiden taustasignaalin määrittäminen Taustasignaali mitataan tyhjennetyistä kiteistä. Se on ensimmäinen mittaus kalibrointimenetelmässä. Mittauksen tavoitteena on saada TL-materiaalin ja lukijalaitteiston nollataso määritetyksi. Tausta on kuitenkin yksilöllinen jokaiselle kiteelle, joten nollatasoon tulee vielä yksilölliselle kiteelle määritellyt poikkeamat. Mikäli yksittäisen kiteen taustaa ei ole 21

23 määritetty, voidaan käyttää jokaiselle materiaalille ominaista keskimääräistä taustatasoa. Taustasignaalin määritys: Keskimääräinen tausta = Kiteen poikkeama = Samaa materiaalia olevien kiteiden keskiarvo, joka on mitattu tyhjistä kiteistä. Kyseinen kide tyhjänä luettu Keskimääräinen tausta Kun dosimetreista lasketaan kiteeseen tullutta säteilyannosta, huomioidaan kiteen taustavähennys. Kiteen tausta = Keskimääräinen tausta + Kiteen poikkeama Lukijalaitteiston herkkyyden määritys Lukijalaitteisto mittaa herkkyyttään ennen jokaisen kiteen luentaa. Suuri poikkeama laitteiston stabiilisuudessa tuottaa virheilmoituksen. Lukijan vaste vaihtelee eri materiaaleille, minkä vuoksi se pyritään vakioimaan määrittämällä kullekin materiaalille ominainen korjauskerroin. Tämän vuoksi on tärkeää, että paikallisesti pystytään vakiosäteilyttäjän avulla kalibroimaan lukijan herkkyys kullekin materiaaleille. Määritys: Lukijan herkkyys = Keskiarvo(Pulssit Kiteen tausta) / Säteilytys, missä Pulssit ovat vakiosäteilyttäjän kiteelle antama annos, joka luettaessa saadaan pulssien lukumääränä. Kiteen tausta on määritelty kappaleessa Säteilytyksellä tarkoitetaan paikallisella TLD-laitteiston säteilijällä annettujen vakiosäteilytyskertojen lukumäärää. Säteilytyksestä käytetään sen antotavasta johtuen myös nimityksiä veto ja pyyhkäisy Kiteiden herkkyyden määritys Kiteen herkkyydeksi sanotaan samaa materiaalia olevien kiteiden suhteellista herkkyyttä säteilyyn suhteessa kalibrointikiteiden herkkyyteen. Kun kiteet ovat käytössä tapahtuu kiteen herkkyydessä 22

24 muutoksia. Näitä muutoksia pyritään havaitsemaan ja korjaamaan erillisellä kiteen herkkyyskertoimella. Jokaiselle kiteelle erityinen herkkyyskerroin kertoo myös kiteen kunnosta. Mikäli herkkyyskerroin kasvaa suureksi, on kiteen herkkyys huonontunut. Määritys: Kiteen herkkyys = Säteilytys * LH / (Pulssit KT), Keskimääräinen herkkyys = Säteilytys * Ka(LH) / Ka(Pulssit KT), missä: Säteilytys on paikallisella TLD-säteilijällä dosimetriin annettujen säteilykertojen lukumäärä, LH = KT = Ka( ) = lukijan herkkyys, kiteen tausta, Keskiarvo. Yksilöllinen kiteen herkkyys talletetaan ja sitä käytetään useamman kerran, kunnes kide poistetaan käytöstä tai kiteen herkkyys määritetään uudelleen. Mikäli kiteelle ei ole määritetty yksilöllistä herkkyyttä käytetään keskimääräistä herkkyyttä Kertoimen, joka muuttaa pulssit annokseksi, määritys Tällä kalibrointikertoimella määrätään paikallisen säteilyttäjän suhde mittanormaaliin. Toisin sanoen Pulsseista annoksiksi-kerroin muuntaa paikallisen säteilyttäjän antaman arvon kansainvälisten standardien mukaisiksi. Kalibrointi: Pulsseista annoksiksi = Tunnettu annos * Paikallinen arvo / (Standardiarvo Tausta), missä: Tunnettu annos = Paikallinen arvo = Standardiarvo = Standardidosimetrin saama annos (Gy). Ka( ( Pulssit KT ) * KH / LH ) / Säteilytys. Ka( ( Pulssit KT ) * KH / LH ) niistä kiteistä, jotka altistettiin standardiannokselle. 23

25 Tausta = Ka( ( Pulssit KT ) * KH / LH ) niistä kiteistä, jotka olivat taustadosimetreina. Paikallinen altistus = Paikallisesti säteilytettyjen dosimetrien annos. Ka( ) = KT = KH = LH = Keskiarvo kaikista arvoista Kiteen Tausta-annos Kiteen Herkkyys Lukijan Herkkyys Saadun annoksen säteilytyypin mukaisen kertoimen määritys ja luonnollisen taustaannoksen huomioiminen WinTLD-ohjelmassa on lisänä erilaiset kertoimet beta-, pinta-, syvä- ja neutroniannosten laskemiseksi. Koska TL-materiaali absorboi eri lailla neutroneista tulevaa energiaa, betasäteilystä tulevaa energiaa ja pinta- ja syväannoksiin tulevaa energiaa, täytyy kullekin olla oma kertoimensa. Luonnollinen tausta on otettava huomioon mitattavassa säteilyannoksessa. Normaaleissa olosuhteissa dosimetri absorboi jonkin verran esim. rakennusmateriaaleista, avaruudesta tai maaperästä tulevaa taustasäteilyä. Tätä säteilyä ei haluta sekoittaa keinotekoisesti aiheutettuun säteilyyn, jota halutaan mitata. Luonnollinen tausta mitataan vastaavalla dosimetrilla kuin normaalimittauksessa, mutta taustadosimetria ei altisteta keinotekoiselle säteilylle. Keinotekoisesti aiheutettu säteilyannos saadaan selville vähentämällä taustadosimetrin antama arvo varsinaisen dosimetrin antamasta arvosta Annoksen laskeminen Kiteeseen absorboitunut annos voidaan laskea kalibrointikerrointen ja TLD-lukijalla saatujen pulssien lukumäärän avulla. missä Kiteeseen absorboitunut annos = (Pulssit KT) * KH * PA / LH, KT = KH = Kiteen Taustapulssit Kiteen Herkkyys 24

26 PA = LH = Pulsseista Annokseksi Lukijan Herkkyys. 4.4 PS-dosimetrian toteutus PS-dosimetrian tarkoituksena on mitata Olkiluodon ydinvoimaloiden reaktorikuoren sisällä olevien kaapeleiden ja elektroniikan komponenttien absorboimaa säteilyannosta. Kaapeleiden ja elektroniikan valmistajat takaavat tuotteiden turvallisen käytön ja toimivuuden tiettyyn annosrajaan saakka. Näin ollen on tärkeätä seurata absorboitunutta annosta ja vaihtaa kaapelit ja elektroniikka kun valmistajien suosittelemat annosrajat ovat ylittymässä. Dosimetrit ovat reaktorikuoren sisäpuolella, joten ne voidaan vaihtaa vain reaktorin ollessa sammutettuna. Vaihto tapahtuu vuosihuoltoseisokin yhteydessä kerran vuodessa. Olkiluodossa PS-dosimetrian luenta on toteutettu menetelmällä, jossa annoslaskenta tapahtuu seuraavasti: annos = saatu annos / säteilytetty annos * (1000 * annos/säteilytys), missä saatu annos on PS-dosimetrian annos, joka on saatu reaktorikuoren sisältä, säteilytetty annos on säteilytetty Olkiluodossa TLD-järjestelmän omalla säteilyttäjällä, jolla on annettu dosimetriin 1000 pyyhkäisyä Sr-90-lähteestä. Tämän menetelmän huonona puolena on energiakorjauksen ja supralineaarisuuskorjauksen huomioimattomuus. Käytössä olleet dosimetrit saavat suuria säteilyannoksia, jolloin osa niistä herkistyy. Kun ko. dosimetrit sen jälkeen luetaan ja säteilytetään 1000 vedolla ja jälleen luetaan, antavat herkistyneet kiteet liian suuren annoksen. Tällöin on vaarana, että annosta aliarvioidaan. Lisäksi säteilytys, joka tehdään tuhannella vedolla kestää kauan. Uudessa kalibrointimenetelmässä on kahdeksan vaihetta: 1. Kiteiden materiaalitaustan määrittäminen (Material Background of the pellets) 2. Lukijalaitteiston herkkyyden määritys (Reader Sensitivity) 3. Kiteiden materiaaliherkkyyden määritys (Material Sensitivities of the pellets) 25

27 4. Laitteiston kertoimen määrittäminen pulsseista annokseksi muuttamista varten (Counts to dose factor) 5. Säteilyannoksen laskeminen 6. Supralineaarisuuskorjauksen tekeminen 7. Mahdollisen energiakorjauksen tekeminen 8. Häipymisen huomioiminen Tämä menetelmä ottaa huomioon energiakorjauksen ja supralineaarisuuskorjauksen, joita aikaisemmassa kalibroinnissa ei oltu huomioitu. Energiakorjaus tapahtuu pulsseista annokseksi laskennan yhteydessä, jossa pulsseista annokseksi (PA) kerroin määritetään mittanormaalilaboratoriossa Co-60-lähteellä säteilytettyjen dosimetrien avulla. Tällöin energiakorjaus tulee Co-60 mukaiseksi kerrointa määritettäessä. Energiakorjauksen lisäksi menetelmässä huomioidaan supralineaarisuus. Viimeistään 10 Gy:n annoksen jälkeen tulee huomioida supralineaarisuuden vaikutus annokseen. Supralineaarisuuskorjauksen myötä suuret annokset pienenevät, jolloin kaapeleiden ja elektroniikan komponenttien käyttöikää voidaan valmistajan suosittelemien annosrajojen mukaisesti mahdollisesti pidentää. 5. Kalibroinnin toteutus Säteilyturvakeskuksessa Co-60-lähteellä säteilytetyt dosimetrit toimivat kalibroinnissa mittanormaaleina. Keski-Suomen keskussairaalassa säteilytetyistä 1 Gy:n, 5 Gy:n, 10 Gy:n, 50 Gy:n ja 100 Gy:n annoksista voidaan määrittää supralineaarisuuskorjaus ja energiakorjaus. Tärkeitä korjauksia ovat myös lukijalaitteiston herkkyyden korjaus ja kiteiden herkkyyksien määritys. 5.1 Lukijalaitteiston herkkyyden määritys Lukijan herkkyydellä tarkoitetaan lukijan rekisteröimän pulssimäärän suhdetta termoloistevalon määrään, joka signaalin on aiheuttanut. Kun herkkyys on vakio, pitäisi saman termoloistevalon määrän aiheuttaa joka kerta yhtä suuren pulssimäärän rekisteröimisen. Lukijalaitteiston herkkyyden kerroin, LH, määritetään niiden dosimetrien avulla, joita on käytetty laitteiston kalibrointiin. Näistä dosimetreista määritetään materiaalikohtaiset lukijanherkkyyskertoimet, jotka ovat tärkeitä annoslaskennassa. Lukijanherkkyyden määritys tapahtuu kuten WinTLD-ohjelmassa. On suotavaa, 26

28 että kiteille on määritetty herkkyydet (KH) ja ne huomioidaan lukijalaitteiston herkkyyttä määritettäessä. Lukijalaitteiston herkkyyden määritys tapahtuu seuraavasti: 1. Säteilytetään tyhjät dosimetrit vakiosäteilyttäjällä esimerkiksi kahdeksan kertaa. 2. Lämmitetään kiteet 60 min 80 C:ssa, tämä vastaa riittävällä tarkkuudella 1 kk:n häipymistä. 3. Luetaan dosimetrit. 4. Etsitään kullekin kiteelle materiaalikohtainen tausta (LiB/LiF erikseen) ja lisätään siihen poikkeama (Offset). 5. Mikäli käytössä on WinTLD-ohjelma, kerrotaan saatu kokonaistausta 10,5 s:lla ja jaetaan 10 s:lla. Tämä siksi, koska tietokantaan on tallennettu tausta normitettuna 10 sekuntiin ja kiteiden pulssit luetaan 10,5 sekunnin ajalta, jolloin tausta on saatava vastaamaan 10,5 sekuntia. 6. Vähennetään kerrottu kokonaistausta mitatusta kokonaispulssimäärästä. 7. Kerrotaan saatu kokonaispulssimäärä kiteen herkkyyskertoimella (KH tai ECC), jotka on määritetty kiteille ennen lukijan herkkyyden määritystä. 8. Lasketaan materiaalikohtaiset keskiarvot edellisessä kohdassa kerrotuista kokonaispulssimääristä sekä LiB:lle että LiF:lle. 9. Jaetaan molemmat kertoimet altistusten lukumäärällä. Jos altistus on tehty kohdan 1. esimerkin mukaan, jako tapahtuu luvulla kahdeksan. 5.2 Kiteiden herkkyyksien määritykset Kaikille dosimetreille, joita käytetään PS-dosimetriassa on määritettävä kiteiden herkkyydet (KH). Kiteen herkkyyden määritys tapahtuu seuraavasti: 1. Säteilytetään TLD-laitteistolla kiteet esimerkiksi kahdeksan kertaa. 2. Lämmitetään dosimetrit 60 min 80 C:ssa. 3. Määritä lukijan herkkyys. 4. Luetaan dosimetrin data. 5. Etsitään kullekin kiteelle materiaalikohtainen tausta (LiB/LiF erikseen) ja lisätään siihen poikkeama (Offset). 6. Kerrotaan saatu kokonaistausta 10,5 s:lla ja jaetaan 10 s:lla, mikäli käytössä on WinTLDohjelma. 27

29 7. Vähennetään kerrottu kokonaistausta mitatusta kokonaispulssimäärästä. 8. Kerrotaan säteilytysten lukumäärä ja materiaalikohtainen lukijan herkkyyskerroin keskenään ja jaetaan saatu tulos kohdasta 7. saadulla kokonaispulssimäärällä. 5.3 Määritys mittanormaaliin Säteilyturvakeskus toimii säteilymittausten mittanormaalilaboratoriona Suomessa. Tämän vuoksi siellä tehtiin säteilytys, jonka avulla voidaan kalibroida annokset vastaamaan kansainvälisiä standardeja. Lisäksi säteilytys normittaa annokset vastaamaan energialtaan Co-60:n säteilyä, joka on yleinen ydinvoimaloissa. Mittanormaalin määrityksestä saadaan materiaalikohtaiset kertoimet kiteille. Määritys tapahtuu seuraavasti: 1. Lämmitetään Säteilyturvakeskuksessa säteilytetyt dosimetrit 60 minuuttia 80 C:ssa, jotta saadaan poistettua matalan lämpötilan epästabiilit piikit. 2. Luetaan Säteilyturvakeskuksessa säteilytetyt dosimetrit suodattimen (noin tuhat kertainen vaimennus) kanssa. 3. Säteilytetään luetut dosimetrit TLD-laitteiston säteilijällä 100 kertaa. 4. Lämmitetään 100 kertaa säteilytetyt dosimetrit 60 minuuttia 80 C:ssa. 5. Luetaan 100 kertaa altistetut dosimetrit. 6. Lasketaan materiaalikohtaiset mittanormaaliarvot: Keskiarvo( ( Pulssit KT ) * KH / LH ), STUK:ssa säteilytetyistä dosimetreista. Kiteen taustan vähennystä ei voida suorittaa, jos sen määrityksessä ei ole käytetty suodatinta. 7. Lasketaan materiaalikohtainen Paikallinen arvo: Keskiarvo( ( Pulssit KT ) * KH / LH ) / Säteilytysten lkm. Tämä lasketaan niistä kiteistä, jotka säteilytettiin TLD-laitteistolla. Kun Paikallinen arvo on hyvin lähellä yhtä, kalibraatio on hyvin onnistunut. 8. Lasketaan materiaalikohtainen Pulsseista annokseksi-kerroin = Tunnettu annos * Paikallinen arvo / (Mittanormaaliarvo Tausta). Esim. PA = 1Gy * 1 / (LiF:n Mittanormaaliarvo Tausta) 1 Gy / (LiF:n Mittanormaaliarvo) 5.4 Annosten laskenta Annosten laskenta tapahtuu jokaiselle kiteelle erikseen. Kiteiden annoksen laskemisessa käytetään yksilökohtaisia herkkyyskertoimia ja taustavähennyksiä ja materiaalikohtaisia lukijalaitteiston 28

30 herkkyyskertoimia. Lisäksi on huomioitava korjaus mittanormaaliin Pulsseista annokseksikertoimen avulla. Annosten laskenta tapahtuu seuraavasti: 1. Määritä lukijalaitteiston herkkyys 2. Määritä kiteiden herkkyydet 3. Määritä Pulsseista annokseksi-kerroin 4. Hae kiteen keskiarvotausta ja lisää siihen poikkeama (Offset). 5. Kerro kokonaistausta 10,5 s:lla ja jaa saatu tulos 10 s:lla. 6. Vähennä saatu kokonaistausta kiteen annospulssimäärästä mikäli molemmat arvot ovat määritetty joko filtterin kanssa tai ilman. 7. Vähennä erillisillä dosimetreilla mitatut luonnolliset taustat, mikäli annospulssimäärän luenta ja taustadosimetrin luenta on määritetty joko filtterin kanssa tai ilman. 8. Kerro saatu pulssimäärä kiteen herkkyyskertoimella ja materiaalikohtaisella Pulsseista annokseksi-kertoimella. 9. Jaa tulos materiaalikohtaisella lukijalaitteiston herkkyyskertoimella. 10. Saatu tulos on kiteeseen absorboitunut annos Pulsseista annokseksi-kertoimen määrittämissä yksiköissä. 5.5 Annosten supralineaarisuuskorjaus TLD-laitteiston lineaarinen alue ylettyy noin 10 Gy:hyn. Siten supralineaarisuuden alkaessa vaikuttaa 10 Gy:ta suurempien annosten määrityksessä on oltava menetelmä, joka korjaa supralineaarisuudesta aiheutuvan virheen. Keski-Suomen keskussairaalassa tehdyt säteilytykset 1, 5, 10, 50 ja 100 Gy:n annoksiin (ks. Liite 2) antavat mahdollisuuden supralineaarisuuskorjaukseen. Supralineaarisuuskorjaus voidaan tehdä vertaamalla kullekin kiteelle mitattua annosta materiaalikohtaiseen supralineaarisuuskorjauskäyrään (kuvat 5.1. ja 5..2.). Supralineaarisuuskorjaus tulee käyrän mukaan siten, että todellinen annos on mitattavaa annosta pienempi. Kuten kuvista 5.1. ja 5.2. voidaan havaita, tulee sadan grayn annoksia ilman korjausta yliarvioitua kaksinkertaiseksi todellisesta annoksesta. Mitä suurempi on annos, sitä suurempi on supralineaarisuuskorjauksen tarve. 29

31 Kuva 5.1. Li 2 BB4O 7 :Mn supralineaarisuuskorjauskäyrä. Kuva 5.2. LiF:Mg,Ti supralineaarisuuskorjauskäyrä. 30

32 Mittausten tuloksia laskettaessa oli huomattavissa, että litiumboraatti-kiteiden annoksissa oli poikkeamia. Sadan grayn annoksissa suurin laskettu annosten välinen poikkeama Li 2 BB4O 7 -kiteillä oli 180 Gy. Vastaava arvo LiF-kiteellä oli 16 Gy:a. Käytännössä tämä tarkoittaa sitä, että suurilla annoksilla (yli 20 Gy) on luotettavampaa määrittää absorboitunut fotoniannos LiF-kiteistä kuin Li 2 B 4B O 7 -kiteistä. Laskennallinen supralineaarisuuskorjaus tehdään seuraavasti: Li 2 BB4O 7 : Korjattu annos = -140,16727 * exp(mitattu annos / -150,57354) + 140,70636 LiF: Korjattu annos = -166,90077 * exp(mitattu annos / -221,66179) + 168, Annosten energiakorjaus Ydinreaktorin ollessa käynnissä tapahtuu neutronivaikutteisia reaktioita reaktorin jäähdytevedessä, jolloin muodostuu N-16 isotooppia. N-16 isotoopin emittoiman fotonisäteilyn energia on pääasiassa 6 MeV:a. Tämän isotoopin vaikutus on merkittävää jäähdytysvesiputkien läheisyydessä reaktorin ollessa käynnissä. Dosimetreille, jotka sijaitsevat jäähdytysvesiputkien läheisyydessä on tarpeen tehdä erillinen energiakorjaus. Energiakorjauksen myötä annokset vastaavat 6 MeV:n säteilyn aiheuttamaa annosta Co-60:n sijaan. Energiakorjaus voidaan tehdä seuraavasti: 1. Lasketaan keskiarvot Co-60 säteilytettyjen dosimetrien annoksista sekä 1 Gy:lle että 5 Gy:lle. 2. Lasketaan keskiarvot N-16 säteilytettyjen dosimetrien annoksista sekä 1 Gy:lle että 5 Gy:lle. 3. Jaetaan Co-60 säteilytettyjen annosten keskiarvot N-16 lähdettä vastaavasti säteilytettyjen annosten keskiarvolla. 4. Otetaan keskiarvo jaetuista 1 Gy:n ja 5 Gy:n arvoista. 5. Kerrotaan energiakorjausta tarvitseva annos kohdasta 4. saadulla kertoimella. Näin määritettyjen materiaalikohtaisten energiakorjauskertoimien suuruuksiksi saatiin: LiF: 1,0907 ± 0,001 1,091 ± 0,001 Li 2 BB4O 7 : 1,1059 ± 0,001 1,106 ± 0, Annoksen häipymisen huomioiminen Häipymisen huomiointi on tärkeä osa annoslaskentaa PS-dosimetriassa, jossa dosimetrit on mahdollista lukea vain vuoden välein. LiF-kiteelle häipymiseksi on määritetty 5-10% vuodessa ja 31

33 Li 2 BB4O 7 kiteelle 5% kahdessa kuukaudessa [8]. Näin ollen Li 2 B 4B O 7 kiteet antavat LiF-kiteitä pienempiä arvoja häipymisen vuoksi. Annoksiin voidaan tehdä laskennallisia muutoksia, jotta ne saadaan vastaamaan paremmin kiteeseen kohdistunutta todellista annosta. Laskennallinen arvio 10 Gy:n annokselle vuodessa on tehty molemmille materiaaleille liitteessä 5. Arvion tulosten mukaan häipyminen LiF-kiteessä vuoden aikana (tasainen annosjakauma) on noin 5 %:a jäljelle jäävästä annoksesta ja Li 2 BB4O 7 -kiteessä noin 16%:a. Näiden tulosten mukainen häipymisen huomiointi tehdään seuraavasti: 1. Kerrotaan laskettu absorboitunut annos materiaalikohtaisella häipymiskertoimella. Häipymiskertoimet: LiF : 1,0480 ± 0,01 1,05 ± 0,01 Li 2 BB4O 7 : 1,1567 ± 0,02 1,16 ± 0,02 6. Yhteenveto ja johtopäätelmät Tässä työssä on arvioitu supralineaarisuuden aiheuttamaa muutosta annoksiin. Lisäksi työssä on annettu ehdotus energiakorjauksen toteuttamiseksi paikoissa, joissa todennäköisesti esiintyy N-16:n 6 MeV:n säteilyä. Näitä paikkoja ovat todennäköisesti ne, jotka aikaisempien vuosien tuloksissa ovat olleet suuriannoksisia. Kuitenkin ennen energiakorjauksen tekoa on hyvä vielä miettiä, onko kyseisessä paikassa mahdollista olla tätä neutronireaktioissa vedessä syntyvää isotooppia, jonka puoliintumisaika on noin 7 s. Säteilytettyjen annosten mittaukset onnistuivat. 100 Gy:n annoksien keskihajonta oli 30 %:a (vrt. Taulukko 6.1). ICRU:n [15] mukaan 30 %:n keskihajonta on riittävän tarkka hyväksyttäväksi henkilöannosmittauksissa. Taulukko 6.1: Säteilyturvakeskuksessa ja Keski-Suomen keskussairaalassa säteilytettyjen annosten mittauksissa saadut keskiarvot (ilman supralineaarisuuskorjausta), keskihajonnat, keskihajonta / keskiarvo, hajonta / ka 100%. STUK, Gy Keskiarvo LiB, Gy Keskiarvo LiF, Gy Keskihajonta LiB Keskihajonta LiF hajonta/ka %, LiB hajonta/ka %, LiF 1 1,03 1,06 0,04 0,03 3,66 2,69 5 5,39 5,52 0,42 0,17 7,74 3,03 KSKS, Gy 1 0,95 0,98 0,04 0,01 4,10 1,01 5 4,78 5,04 0,26 0,09 5,53 1, ,02 10,71 0,70 0,51 6,95 4, ,74 77,23 16,44 3,72 25,00 4, ,09 198,72 64,17 7,48 34,49 3,76

34 Vaikka Keski-Suomen keskussairaalassa säteilytettyjen 100 Gy:n LiF-dosimetreilla on pienempi keskihajontaprosentti kuin 50 Gy:n dosimetreilla, keskihajonnan suuruus on selkeästi nouseva annosten suuruuden kasvaessa. Lisää epävarmuutta tuloksiin tuo dosimetrien kulmariippuvuus. Dosimetri on käytännössä lähes kulmariippumaton noin 45 asteen verran kiteen normaalin molemmille puolille, eli kokonaisuudessaan 90 astetta. 58 kev:n fotonien maksimiabsorptio on suoraan dosimetrin sivulta tuleville fotoneille, joiden absorbtio on noin 20%:a suurempi kuin edestä tuleville. Näin ollen yli yhden megaelektronivoltin energisten fotonien kulmariippuvuuden aiheuttama vaihtelu annoksissa olisi vähemmän kuin 20%:a. Häipyminen voidaan ottaa huomioon annoslaskennassa. Kun TLD-100 terminen häipyminen on vuodessa 5-10% ja TLD-800 terminen häipyminen on 5% kahdessa kuukaudessa, voidaan sanoa että PS-dosimetriassa, jossa dosimetrit luetaan kerran vuodessa, on hyvin perusteltua ottaa asia huomioon (ks. Liite 1). Tällöin esim. LiF kiteestä 10,0 Gy:n mitattu annos on todellisuudessa 10,5 Gy ja Li 2 BB4O 7 kiteestä mitattu sama annos on 11,6 Gy (ks. Liite 5). Mittausepävarmuuden arviointia saaduille tuloksille tehtiin LiF- ja Li 2 BB4O 7 -kiteille erikseen. Virheiden määritys aloitettiin määrittelemällä kullekin mittauksen vaiheelle omat epävarmuudet. Annosten keskihajontojen lisäksi huomioitaviksi asioiksi virhearvioinnissa tulivat energiariippuvuus, supralineaarisuus, kulmariippuvuus ja häipyminen. Säteilyturvakeskuksessa tehtyjen kalibrointisäteilytysten epävarmuus on myös huomioitava kokonaismittausepävarmuuden määrityksessä. Taulukko 6.2: Li 2 BB4O 7 :n mittausepävarmuuden arviointi [17] LiB 2a a δs,i = a / 3 ^2 Monte Carlo - simuloinnilla Kalibr.säteil. STUK 0,03 0,015 0, ,5E kerran simulointi, jossa Energiariippuvuus 0,04 0,02 0, , annettu virheen väli jaetaan Kulmariippuvuus 0,2 0,1 0, , osaan. esim. väli 100 Gy:n ka:n kvirhe +sovitus 2% Supralineaarisuus 0,263 0,1315 0, , [0.985;1.015] 1001 osassa Häipyminen 0,02 0,01 0, ,33E-05 Σ 0,553 0,2765 0, ,00934 khajonnan k-a δs = (Σ (δs,i ^2)) 0, ,09622 δr 0,16 0,16 S = (δr^2+δs^2) 0, ,

35 Taulukko 6.3: LiF:n mittausepävarmuuden arviointi [17] LiF 2a a δs,i = a / 3 ^2 Monte Kalibr.säteil. STUK 0,03 0,015 0, ,5E-05 Carlo Energiariippuvuus 0,04 0,02 0, , Kulmariippuvuus 0,2 0,1 0, , Gy:n ka:n kvirhe +sovitus 2% Supralineaarisuus 0,04 0,02 0, , Häipyminen 0,01 0,005 0, ,33E-06 khajonnan k-a Σ 0,32 0,16 0, , δs = (Σ (δs,i ^2)) 0, , δr 0,04 0,04 S = (δr^2+δs^2) 0, , Keskiarvoistettaessa molempien menetelmien laskennalliset kokonaisvirheet saadaan mittausepävarmuuksiksi seuraavasti: LiF: 0,09166 ~ 10 % Li 2 BB4O 7 : 0,18682 ~ 19 % Näitä virheitä verrattaessa voidaan sanoa, että LiF-kiteet ovat luotettavampia mittausvälineitä Li 2 BB4O 7 -kiteisiin verrattuna, kun kyseessä on suuret annokset. Neutronien mittaamisen osalta tutkimusta ei tehty, joten tulevaisuuden tutkimuskohteena voisi olla neutronien mittaaminen. Hyvä lähtökohta neutronien mittaamiseen voisi mahdollisesti olla sekä TLD-600 että TLD-700 kiteiden sisällyttäminen samaan dosimetriin. Tällöin neutroniherkempi TLD-600 (Li-6), jonka neutroniabsorption vaikutusala on noin 940 barn:a, ainoastaan absorboisi neutronit, koska Li-7 neutroniabsorption vaikutusala on ~ 0. Yksinkertaisimmillaan neutronien aiheuttaman annoksen arvio olisi TLD-600 kiteen annos vähennettynä TLD-700 kiteen annoksella. TLD-materiaalien valinnasta kyseiseen mittaukseen tultiin siihen tulokseen, että ei ole tarpeellista vaihtaa käytössä olevia materiaaleja, joiden ominaisuudet tunnetaan. On olemassa materiaaleja, jotka ovat herkempiä fotonisäteilylle, mutta niiden käyttörutiinien selvittämiseksi pitäisi tehdä tutkimusta. Ainoastaan herkkyys ei ole tärkeä tekijä TLD-materiaalin valinnassa. Myös häipyminen, materiaalin tasalaatuisuus, saatavuus, suurimman emissiopiikin lämpötilasijainti ja sen aallonpituus ja henkilöannosmittauksissa kudosekvivalenttisuus ovat tärkeitä tekijöitä materiaalivalinnoissa. 34

36 Viitteet: 1. Randall JT, Wilkins MHF. Phosphorence and electron traps 1. Study of trap distributions. Proc R Soc A 1945; 184: Podgorsak EB, Moran PR, Cameron JR. Interpretation of resolved glowcurve shapes in LiF TLD-100 from 100K to 500K. In: 3 rd International Conference of luminescent dosimetry, Denmark, Denmark: IAEA, Yigal S. Horowitz. Thermoluminescence and Thermoluminescent Dosimetry Vol II. CRC Press, Inc. Boca Raton, Florida, US, Suntharalingham N, Cameron JR. Phys. Med. Biol., 14, 397, Barber DE, Moore R and Hutchinson T. Response of LiF to 1.0 to 4.0 kev electrons, Health Phys., 28, 13, Burgkhardt B, Piesch E ja Singh D. Nucl. Instrum. Methods, 148, 613, Nash AE, Johnson TL. LiF (TLD-600) thermoluminescence detectors for mixed thermal neutron and gamma ray dosimetry, in Proc. 5 th Int. Conf. Luminescence Dosimetry, Sao Paulo, Physikalisches Institut, Giessen, 1977, McKeever SWS. Thermoluminescence of solids, 214, Lilley JS. Nuclear Physics, Principles and Applications, 8, 264, Sandberg J. Ydinturvallisuus, 45, 48, STUK Ydinreaktorien fysiikkaa, Osa I, 91, LTKK Rados WinTLD Version 2.0 User's Manual, Haapala J. Olkiluodon ydinvoimalan TLD-järjestelmän mittaustarkkuuteen vaikuttavat tekijät ja TLD-materiaalien herkkyyksien vakiinnuttaminen, Pro-gradu -tutkielma, Oulun yliopisto Quantities and Units in Radiation Protection Dosimetry, ICRU REPORT Measurement of Dose Equivalent from External Photon and Electron Radiations, ICRU REPORT R. E. Faw, J.K. Shultis, Radiological assessment: Sources and Doses, American Nuclear Society, Inc., La Grange Park Technical recommendations for monitoring individuals occupationally exposed to external radiation, Radiation Protection 73, EUR EN 35