JYFLTRAP:n soveltuvuus loukun sisäiseen konversioelektronispektroskopiaan

Transkriptio

1 JYFLTRAP:n soveltuvuus loukun sisäiseen konversioelektronispektroskopiaan Juho Rissanen Pro Gradu -tutkielma Jyväskylän yliopisto Fysiikan laitos 2005

2 Esipuhe Tämä Pro Gradu -tutkielma on valmistunut Jyväskylän yliopiston fysiikan laitoksella IGISOL-tutkimusryhmässä. Työn ohjaajana ja toisena tarkastajana toimi erikoistutkija Ari Jokinen ja toisena tarkastajana professori Juha Äystö. Tulokset on saatu kesällä 2005 suorittamani harjoittelun aikana tehdystä on-line-mittauksesta. Haluan kiittää erikoistutkija Ari Jokista työn ohjauksesta ja tarkastamisesta, sekä professori Juha Äystöä työn tarkastamisesta ja asiantuntevista kommenteista. Lisäksi tahdon kiittää koko IGISOL:n loukkuryhmää, Tommi Erosta, Sami Rinta-Antilaa, Viki Elomaata ja Saidur Rahamania korvaamattomasta avusta mittausten suunnittelussa ja toteutuksessa. Lisäksi kiitokset kuuluvat kaikille niille, jotka ovat olleet apuna ja tukena työn aikana. Erityismaininta kuuluu fysiikan laitoksen työosastolle mittauksissa käytettyjen osien valmistamisesta, Olli Tarvaiselle avusta teoreettisissa kysymyksissä ja tuoreelle vaimolleni Merjalle tuesta ja kannustuksesta sekä hyvistä neuvoista. Jyväskylässä Juho Rissanen

3 Tiivistelmä Tässä työssä tutkittiin Jyväskylän yliopiston fysiikan laitoksen Penningin loukun soveltuvuutta loukun sisäiseen konversioelektronispektroskopiaan. Tutkimus suoritettiin on-line-kokeena. Kokeen tuloksena saatiin useita elektronien energiaspektrejä, jotka osoittivat JYFLTRAP:n Penningin loukun soveltuvan erinomaisesti loukun sisäiseen spektroskopiaan. Soveltuvuuden osoituksena kolmen gammasiirtymän energiat mitattiin kirjallisuusarvoja tarkemmin. Nämä siirtymät olivat 118m2 In:n E = 138,3 (3) kev, 120m Ag:n E = 203,1 (3) kev ja 117 Pd:n E = 34,3 (2) kev. ii

4 Sisältö Tiivistelmä... ii Sisältö...iii Kuvat... v Taulukot... vi 1 Johdanto Sisäinen konversio Ytimen viritystila ja sen purkautuminen Sisäisen konversion teoriaa Konversiokerroin Konversiokertoimien laskeminen Sisäiseen konversioon liittyvät atomin elektroniverhon ilmiöt Mahdolliset elektroniverhon prosessit Shake-prosessi Shake-prosessin energiat Shake-ilmiön vaikutus konversioelektronispektriin Muut elektronikuoriin liittyvät prosessit Auger-ilmiö Auger-elektronin energia Auger-siirtymien nimeäminen Auger- ja fluoresenssituotto Sisäisen konversion jälkeinen atomin varausjakauma Varattujen hiukkasten liike Penningin loukussa Ionien liike loukussa Ionien liike ilman virityksiä Ionien liikkeen manipuloinnista loukussa Nopeiden elektronien liike loukussa Elektronin liike vakiomagneettikentässä Liike muuttuvassa magneettikentässä Elektronien vuorovaikutus ilmaisimen kanssa ja takaisinsironta Vuorovaikutus ilmaisinmateriaalin kanssa Takaisinsironta Ilmaisimen tehokkuus ja laitteiston havaitsemistehokkuus konversioelektroneille iii

5 5 Laitteisto IGISOL ja RFQ JYFL:n Penningin loukku Mittausasetelma konversioelektronien havaitsemiseksi Ilmaisimen kannatinteline Ilmaisin Tulokset Datan käsittely Datan käsittely Ilmaisimen kalibrointi Off-line-testit Testikammio Off-line-testi loukun sisään asetetulla avolähteellä On-line-kokeet On-line-kokeen suoritus m Pd m2 In m Ag m Ag Päätelmät Tulosten analysointi Loukun sisäisen spektroskopian tulevaisuus Lähdeviitteet iv

6 Kuvat 2.1 Tyypillinen konversioelektronijakauma K-kuoren konversiokerroin M1- ja E1-siirtymille K-kuoren konversiokerroin M4- ja E4-siirtymille Luonnos shake-off-spektristä Karakteristisen röntgensäteilyn ja Auger-elektronin emissio Luonnosmainen kuva Auger-ilmiöstä K-kuoren fluoresenssituotto ω K järjestysluvun Z funktiona Keskimääräinen L-kuoren fluoresenssituotto Z:n funktiona Äkillistä sisäkuoren elektroniaukkoa seuraava keskimääräinen varaustila Xe 131m -Xe 131 siirtymän jälkeinen tytäratomin varausastejakauma Sylinterimäisen Penningin loukun elektrodikonfiguraatio Positiivisesti varatun hiukkasen liikeradat Penningin loukussa Loukun rengaselektrodin segmentointi Ionien liike radiaalisessa tasossa loukun sisällä Negatiivisesti varatun hiukkasen liikerata staattisessa magneettikentässä JYFLTRAP:n tarkkuusloukun magneettikenttä etäisyyden funktiona Ympyräradalla liikkuvan varatun hiukkasen magneettinen momentti Elektronin liike muuttuvassa magneettikentässä Magneettisen peilin pakoalue Elektronien teoreettinen takaisinsirontakerroin paksusta piikohtiosta Takaisinsirontakertoimen η kulmariippuvuus piissä Konversioelektronien tulokulma ilmaisimelle Elektronien emittoitumistodennäköisyys eri lähtökulmille Elektronien takaisinsirontakerroin ilmoitettuna lähtökulman funktiona Elektronien keräämistodennäköisyys Työssä käytetyn pii- ilmaisimen sisäinen tehokkuus Elektronien kuljetustodennäköisyys ilmaisimelle energian funktiona Elektronien havaitsemistodennäköisyys esitettynä energian funktiona IGISOL:n fissio-ioniohjain IGISOL:n mittausalueen pohjakuva RFQ:n toimintaperiaate JYFLTRAP:n ensimmäisen loukun elektronirakenne JYFLTRAP:n poikkileikkaus Mittauslaitteisto Kokeessa käytetty pii-ilmaisin edestä päin kuvattuna v

7 Kuva 6.1. Kalibraatiosuora Kuva 6.2. Testikammiossa suoriteusta off-line testistä mitattu ebergiaspektri Kuva 6.3. Avolähde ja sen teline Kuva 6.4. Esimerkki loukun sisälle asetetun Ba-133-lähteen energiaspektristä Kuva Ba-lähteen energiaspektri magneettikentässä ja korkeajännitteessä Kuva m Pd:n hajoamiskaavio Kuva m Pd:n konversioelektronispektri ja hajoamiskaavio Kuva m2 In:n konversioelektronispektri ja hajoamiskaavio Kuva 6.9. Lähdeviitteissä esitetty 118m2 In:n konversioelektronispektri Kuva Mahdollinen L-kuoren shake-off-jatkumo Kuva m Ag:n konversioelektronispektri Kuva Reaktion 238 U(p,f) vaikutusala massaluvulle A = Kuva Hajoamiskaaviot Kuva m Ag:n konversioelektronispektri Kuva Reaktion 238 U(p,f) vaikutusala massaluvulle A = Taulukot 6.1 Kalibraatiosuoran sovituksessa käytettyjen pisteparien arvot Origin-ohjelman antamat parametrit suorasovituksille Ba-lähteen siirtymät Työssä tutkitut isotoopit m Pd:n mittauksessa käytetyt loukun asetukset Pd:n spektristä tunnistettujen piikkien energiat In:n mittauksessa käytetyt loukun asetukset I n:n piikkien energiat Ag:n mittauksessa käytetyt loukun asetukset Ag:n mittauksessa tunnistettujen piikkien energiat Ag:n mittauksessa käytetyt loukun asetukset Ag:n mittauksessa tunnistettujen piikkien energiat On-line-kokeen avulla määritetyt tarkat energian arvot vi

8 1 Johdanto Tämän tutkielman tarkoituksena oli tutkia Jyväskylän yliopiston Penningin loukun soveltuvuutta loukun sisäiseen konversioelektronispektroskopiaan. Tutkimus suoritettiin on-line-kokeena. Lisäksi työssä tarkasteltiin teoreettisesti laitteiston tehokkuuteen liittyviä tekijöitä. Tutkielman johdannossa tarkastellaan loukun sisäistä spektroskopiaa. Luvuissa kaksi ja kolme on suoritettu kirjallisuuskatsauksena tutkimus sisäiseen konversioon liittyvistä atomitason ilmiöistä. Luku neljä tarkastelee teoreettisesti varattujen hiukkasten liikettä Penningin loukussa ja luvuissa viisi ja kuusi esitellään JYFLTRAP:llä kesällä 2005 suoritettu on-line-koe sekä sen tulokset. Seitsemännessä luvussa kootaan päätelmien muodossa yhteen työn tulokset. Penningin loukussa ionit vangitaan kolmessa dimensiossa staattisen kvadrupolisen sähkökentän ja homogeenisen magneettikentän superposition avulla [1]. Loukulla on paljon käyttömahdollisuuksia ionisuihkun isobaarisesta puhdistuksesta [2] tarkkoihin massamittauksiin [3]. Lisäksi sitä voidaan käyttää ionien varastoimiseen pitkäksikin ajaksi, jolloin mittausaikaa rajoittavaksi tekijäksi jää vain tutkittavan ionin puoliintumisaika. Varastointia voidaan käyttää myös vaikeasti tuotettavien tai lyhytikäisten tytärytimien tuottamiseen, jonka jälkeen loukkua voidaan käyttää edelleen tytärydinten massojen mittaamiseen [4]. Vaihtoehtoisesti ytimien hajoamista voidaan tutkia loukun sisäisellä spektroskopialla, jolla tarkoitetaan loukun sisälle vangittujen ytimien hajoamisten tutkimista. Ydin purkaa viritystilansa yleensä lähettämällä gammakvantin eli fotonin. Joissain tapauksissa energia siirtyy suoraan atomin elektroniverhon elektronille, jolloin puhutaan siirtymän sisäisestä konversiosta. Näiden konversioelektronien tutkiminen loukun sisäisellä spektroskopialla on uusi tutkimuksenala. Ainoa aiheeseen liittyvä tutkimus on suoritettu CERN:n REXTRAP:llä [5,6]. Kyseisessä tutkimuksessa todettiin Penningin loukun soveltuvan konversioelektronispektroskopiaan. Tämän työn tarkoituksena oli tehdä vastaavanlainen tutkimus Jyväskylän yliopiston fysiikan laitoksen Penningin loukulla. 1

9 Vaikka ilmaisinteknologia on kehittynyt huomattavasti viimeisten vuosikymmenien aikana, ei konversioelektronispektroskopia ole juurikaan muuttunut. Tämä johtuu radioaktiivisten lähteiden äärellisestä paksuudesta, joka on ollut rajoittava tekijä tarkalle elektronispektroskopialle. Tyypillisessä elektronispektroskopiassa kiinteään aineeseen implantoidusta lähdemateriaalista irronneet elektronit on kuljetettu magneettikentän avulla ilmaisimelle, jolloin fotonitausta on saatu pieneksi ja elektronien havaitsemistodennäköisyys suureksi. Kuitenkin lähdemateriaalista sironneet, osan energiastaan menettäneet elektronit on myös kerätty ilmaisimelle, mikä on johtanut huonoon piikin muotoon, heikompaan energiaresoluutioon ja pieneen piikin ja taustan suhteen arvoon. Näistä syistä johtuen konversioelektronipiikin paikan tarkka määrittäminen on vaatinut laskennallisen korjauksen [7,8]. Loukun sisäinen spektroskopia tarjoaa mahdollisuuden yksittäisten ionien ominaisuuksien tutkimiseen. Menetelmä mahdollistaa ideaalisen massattoman lähteen elektronispektroskopian ja tarjoaa lähde-efekteistä vapaan huippuerotuskyvyn. Lisäksi loukun sisällä tapahtuvien radioaktiivisten hajoamisten spektroskopiassa tytärytimien aktiivisuudesta johtuva tausta on pienempi kuin perinteisessä spektroskopiassa. Näin ollen on mahdollista parantaa piikin muotoa sekä piikin ja taustan suhteen arvoa. Esimerkkinä voidaan mainita tässä työssä suoritetut, tarkat konversioelektronien ja isomeerisiä tiloja purkavien siirtymien energioiden mittaukset. Uusien loukkusovellusten lukumäärä voi kasvaa huomattavasti, mikäli saavutetaan tarpeeksi hyvä ilmaisimien energiaresoluutio. Esimerkiksi raskaiden alkuaineiden huonosti tunnettujen elektronien sidosenergioiden mittaukset voivat tulla mahdollisiksi. α- tai β-hajoamisten rekyyliytimien konversiopiikkien muodon tarkka analyysi voi paljastaa uutta tietoa ytimien tiloista tai puoliintumisajoista sekä β ν-korrelaatioista [9]. Loukutettujen radioaktiivisten atomaaristen ja molekylaaristen ionien konversioelektronispektrejä vertaamalla voidaan saada tietoa elektronien aaltofunktioista [10]. Korkearesoluutioinen loukun sisäinen spektroskopia voi auttaa myös sisäistä konversiota seuraavien elektronikaskadien (shake-off, Auger) [11] syvempään ymmärtämiseen. 2

10 2 Sisäinen konversio Tämä luku käsittelee ytimen viritystilan purkautumista sisäisellä konversiolla. Luvun ensimmäisessä osassa tarkastellaan ytimen viritystilaa ja sen purkautumista. Toinen osa käsittelee varsinaista sisäistä konversiota, keskittyen työn kannalta tarvittavaan teoreettiseen perustaan. 2.1 Ytimen viritystila ja sen purkautuminen Monissa ydinreaktioissa lopullinen ydin jää virittyneeseen tilaan. Vanhan määritelmän mukaan, jos tilan puoliintumisaika on niin pitkä että se saadaan mitattua, tilan sanotaan olevan isomeeri tai isomeerinen tila. Nykyään kokeelliset menetelmät ovat parantuneet tasolle, jolla erittäin lyhyet puoliintumisajat saadaan mitattua hyvinkin tarkasti. Niinpä yleensä käytetään termiä isomeeri tilasta, jonka keskimääräinen elinaika on suurempi kuin τ = 1 ns. Isomeerisillä tiloilla ei ole niiden elinajan suhteen ylärajaa. Ytimen viritystilat voivat purkautua usean eri kanavan kautta. Jos nukleoniemissio tai fissio on energeettisesti mahdollisia, niin ne dominoivat kyseisiä siirtymiä. Yleisesti ottaen nopeat prosessit tapahtuvat useammin kuin hitaat. α- ja β-hajoaminen ovat hitaita prosesseja, mistä syystä ytimien viritystilat ja isomeeriset tilat hajoavat yleensä gammaemissiolla tai sen kanssa kilpailevalla sisäisellä konversiolla. Viritystilan hajoamisprosessi riippuu kuitenkin myös ytimen rakenteesta, hajoamismoodien energiarelaatioista, siirtymän multipolariteeteista sekä ytimen protoni- ja neutroniluvuista. Viritystilan hajoaminen yhden tai useamman gammasiirtymän kautta tapahtuu kuitenkin usein niin nopeasti, että syntyvää gammasäteilyä voidaankin usein pitää osana itse hajoamisprosessia. 3

11 Gammaemissiolle vaihtoehtoinen sähkömagneettinen prosessi tunnetaan nimellä sisäinen konversio, jossa ytimen multipolikentät vuorovaikuttavat atomin kuorielektronien kanssa aiheuttaen yhden elektronin irtoamisen atomista. Ilmiön ymmärtämistä voi helpottaa kvanttimekaaninen tarkastelu, jossa elektronin paikkaa kuvaava aaltofunktio ulottuu hieman ytimen sisälle. Tämä tarkoittaa sitä, että kuorielektronilla on äärellinen todennäköisyys sijaita ytimen sisäpuolella, jolloin ytimen viritysenergia voi todennäköisemmin siirtyä elektronille virtuaalisen fotonin välityksellä. Irtoavaa elektronia ei luoda reaktiossa, kuten tapahtuu β-hajoamisessa, vaan se on lähtöisin joltakin atomin elektronikuorelta. Tästä syystä konversion todennäköisyys voi muuttua hieman, jos atomin kemiallista ympäristöä muutetaan [12]. Penningin loukun sisällä tapahtuvaa hajoamista voidaan pitää yksittäisen atomin hajoamisena. Siitä johtuen tässä työssä on keskitytty tarkastelemaan yksittäistä atomia ja siinä tapahtuvia muutoksia ja jätetty pois ulkoisten tekijöiden vaikutukset. On tärkeää muistaa että sisäinen konversio ei ole kaksiasteinen prosessi, jossa ydin lähettää ensin fotonin, joka taas vuorovaikuttaa elektronin kanssa aiheuttaen sen irtoamisen. Tämän, valosähköisen ilmiön kanssa analogisen prosessin tapahtumistodennäköisyys on häviävän pieni [13]. Varsinkin suurilla siirtymäenergioilla voi viritystila purkautua myös elektroni-positroniparin avulla. Kyseisessä ilmiössä virtuaalinen fotoni hajoaa elektroniksi ja positroniksi ytimen sähkömagneettisessa kentässä. Koska kyseessä on kolmen kappaleen prosessi, nähdään tällöin energiaspektrissä jatkuva jakauma. Ilmiöstä käytetään nimitystä sisäinen parinmuodostus ja se on analoginen ilmiö varsinaisen parinmuodostuksen kanssa. Sisäisen parinmuodostuksen todennäköisyyttä kuvataan parinmuodostuskertoimella β, joka riippuu siirtymän multipolariteetista ja atomin järjestysluvusta [14,15]. Tämän työn siirtymien energiat eivät kuitenkaan ole tarpeeksi suuria (E > 1022 kev), jotta sisäinen parinmuodostus olisi mahdollinen. 4

12 2.2 Sisäisen konversion teoriaa Sisäisessä konversiossa ydin emittoi viritysenergiansa gammakvantin sijasta atomin kuorielektronina. Elektronin saama energia E i on muotoa: E i i ( Z ) EREC = ΔE B, (2.1) missä ΔE on viritystilan energia, BBi on elektronin sidosenergia ja E REC on rekyylistä johtuva atomin kineettisen energian muutos. Tämä voidaan ilmoittaa muodossa: E REC E i mec 1 2 = M 2 1, (2.2) missä M on atomin massaluku. Rekyylienergia on yleensä niin häviävän pieni, että sen voidaan käytännössä jättää huomiotta [1]. Esimerkiksi jos M = 100 ja E i = 500 kev, niin E REC = 4,2 ev. Näin ollen rekyylienergia on pieni verrattuna ionia loukun sisällä pitävään potentiaalivalliin (U ~ 100 V), jolloin ioni ei poistu loukusta rekyylin takia. Koska eri elektronikuorten sidosenergiat eivät ole samoja, myöskään kaikkien konversioelektronien energiat eivät ole identtisiä. Tämä näkyy elektronispektrissä diskreetteinä piikkeinä vastaten kaavasta (2.1) laskettuja energioita. Kuvassa 2.1. on esitetty tyypillinen konversiospektri. Kuva 2.1. Tyypillinen konversioelektronijakauma. Konversiopiikit erottuvat selvästi β- taustasta. 5

13 Kaavan (2.1) mukaan sisäisellä konversiolla on kynnysenergia, joka vastaa sen kuoren sidosenergiaa, miltä konversioelektroni irtoaa. Tästä johtuen konversioelektronit nimetään kuorensa mukaan K-, L-, M- yms. konversioelektroneiksi. Lisäksi on mahdollisuus erotella elektronit alikuorten mukaan esimerkiksi L I -, L II -, tai L III - konversioelektroneiksi vastaten merkintöjä 2s 1/2, 2p 1/2 ja 2s 3/2. Tämän työn kokeellisessa osassa ei kuitenkaan pystytty erottelemaan luotettavasti eri alikuorten konversioelektroneja. Kuvasta 2.1. nähdään myös, miten konversioelektronien intensiteetit eroavat toisistaan. Tämä johtuu suurelta osin siirtymien erilaisista multipoliasteista. Konversioelektronien suhteellisien todennäköisyyksien mittaaminen onkin tärkeä keino määritettäessä erilaisten siirtymien multipoleja Konversiokerroin Ydintilan hajoamisvakio λ voidaan jakaa kahteen komponenttiin: λ = λγ +, (2.3) missä alaindeksi γ viittaa gammaemissioon ja e sisäiseen konversioon. Hajoamisvakio on kääntäen verrannollinen tilan puoliintumisaikaan, mistä seuraa, että tila hajoaa nopeammin yhdistetyllä prosessilla kuin pelkällä gammaemissiolla. Usein on käytännöllistä määritellä sisäisen konversion konversiokerroin α lausekkeella: λ γ λ e λe α =. (2.4) Täten konversiokerroin α ilmaisee elektroniemission todennäköisyyden suhteessa gammaemissioon ja se vaihtelee todella pienen ( 0) ja todella suuren välillä. Edellisistä lausekkeista seuraa, että kokonaishajoamisvakion lauseke saa muodot: ( α ) λ = λγ 1 + (2.5a) 1+ α λ = λe. (2.5b) α 6

14 Jos konversiokerroin jaetaan osittaisiin konversiokertoimiin: α = α... K + α L + α M (2.6) saa kokonaishajoamisvakion lauseke muodon: ( 1+ α + α α M...) λ = λγ +. (3.7) Lisäksi, ottaen huomioon myös eri alikuoret, voidaan osittaiset konversiokertoimet ilmaista tarkemmin, esimerkiksi: Konversiokertoimien suhde eri elektronikuorten välillä: L LI K LII L α = α + α + α. (2.8) K L LIII K / L = α / α, (2.9) on suure, jota käytetään toisinaan siirtymien multipoliteetin määrittämiseksi. Se voidaan määrittää kokeellisesti suoraan K- ja L-piikkien intensiteettien suhteista, ilman että tarvitsisi tietää mitään gammaemission todennäköisyydestä. Monissa tapauksissa myös sähkömagneettisten siirtymien multipoliaste on sekoittunut, esimerkiksi M(L) + E(L+1), yleisimmin M1 + E2. Tällöin konversiokerroin määritellään lausekkeella: missä α α = M ( L) 2 + δ 2 1+ δ α E( L+ 1) [ E( L )] [ M ( L) ], (2.10) N 1 δ =, (2.11) N 2 + esimerkiksi E2 / M1. Kokeellista konversiokerrointa käytetään tällöin δ 2 :n arvon laskemiseen. 7

15 2.2.2 Konversiokertoimien laskeminen Konversiokertoimien laskeminen on monimutkainen toimenpide, eikä sitä voida näin ollen käsitellä tässä työssä kuin pintapuolisesti. Konversioprosessi on sähkömagneettinen, joten sisäisellä konversiolla ja gammaemissiolla on samantapaiset matriisielementit: m fi * ( σl) = Ψ m( σl) Ψ dv f i. (2.12) Nämä eroavat toisistaan lähinnä alku- ja lopputilojen osalta. Tämä johtuu siitä, että konversiossa on otettava huomioon alkutilassa sidotun kuorielektronin ja lopputilassa vapaan elektronin aaltofunktiot. Koska ytimen alku- ja lopputilat ovat samoja kummassakin prosessissa ja siirtymissä on sama multipolioperaattori, ovat siirtymät verrannollisia samaan ydinosan matriisielementtiin: ( σl) m ( L) 2 fi σ λ γ (2.13a) e ( σl) m ( σl) 2 λ (2.13b) Tällöin konversiokerroin, eli hajoamisvakioiden suhde α, ei riipu ytimen rakenteesta muutoin kuin epäsuorasti multipolariteetin takia. Muita konversiokertoimeen vaikuttavia tekijöitä ovat lähinnä atomin järjestysluku ja siirtymän energia. Tarkoissa laskuissa on otettava huomioon vielä ytimen koko, johtuen elektronin aaltofunktion tunkeutumisesta hieman ytimen sisälle. fi Ei-relativistinen laskutapa antaa seuraavat relaatiot sähköisille (E) ja magneettisille (M) multipoleille: 4 L+ 5 / Z L e 2m ec α ( EL) (2.14a) n L πε 0hc E 4 L+ 3 / Z e 2m ec α ( ML) 3 4, (2.14b) n πε 0hc E missä muuttujina ovat järjestysluku Z, multipolariteetti L ja siirtymän energia E. Lisäksi lausekkeiden arvot riippuvat myös sidotun elektronin aaltofunktion pääkvanttiluvusta n. Kaavat 2.14a ja 2.14b eivät kuitenkaan anna tarkkoja konversiokertoimien arvoja, koska niitä johdettaessa ei ole otettu huomioon suhteellisuusteorian aiheuttamia korjauksia. 8

16 Edellä esitetyistä lausekkeista voidaan kuitenkin päätellä seuraavat konversiokertoimille pätevät piirteet: 1. Konversiokertoimet ovat suoraan verrannollisia tekijään Z 3, mistä johtuen sisäinen konversio on yleisempää raskailla kuin keveillä atomeilla. Esimerkiksi 10Ne:lle K-kuoren konversiokerroin α K = 6, E2-siirtymäenergian ollessa E = 1,27 MeV, kun taas 74 W:n vastaava konversiokerroin α K = 2, E2- siirtymäenergialle E = 1,22 MeV. Kertoimien suhde on melko tarkasti (10/74) 3, eli verrannollinen järjestyslukujen suhteen kolmanteen potenssiin. 2. Konversiokerroin pienenee siirtymäenergian kasvaessa. Esimerkiksi 56 Co:ssa on kolme M1-siirtymää, energioilla E = 158 kev (α K = 0,011), E = 270 kev (α K = 0,0034) ja E = 812 kev (α K = 0,00025). Konversiokertoimet pienenevät approksimatiivisesti verrannollisena tekijään E -2,5. 3. Konversiokertoimet kasvavat nopeasti multipoliasteen kasvaessa. Esimerkiksi 99 Tc:ssa E = 141 kev:n M1-siirtymän konversiokerroin on α K = 0,1, kun taas E = 143 kev:n M4-siirtymän kerroin on α K = 30. Kertoimien suhde α K (143) / α K (141) = 300, joka on samaa suuruusluokkaa kaavan (2.11b) ennustaman (2m e c 2 /E) 3 ( 370) kanssa. Magneettisille siirtymille (M) tämä pätee vain kun E < 2m e c Korkeamman pääkvanttiluvun elektronikuorten (n > 1) konversiokertoimet pienenevät tekijällä 1 / n 3. Tästä johtuen esimerkiksi suhde α K / α L 8. Arviota ei voida pitää tarkkana, sillä kokeellisesti määritetyt konversiokertoimet antavat usein suhteen välille 3 6. Arvio on kuitenkin oikeaa kertalukua. Edellä mainituista tekijöistä johtuen voidaan ennustaa suurin konversiokerroin K-kuoren pienienergisille, korkean multipoliasteen omaaville konversiotransitioille raskailla atomeilla. Tarkat konversiokertoimien arvot löytyvät esimerkiksi lähdeviitteestä [16]. Kuvissa 2.2 ja 2.3 on esitetty K-kuoren konversiokertoimet siirtymän energian funktiona erilaisilla multipoleilla ja järjestysluvuilla. 9

17 Kuva 2.2. K-kuoren konversiokerroin M1- ja E1-siirtymille [17]. Kuva 2.3. K-kuoren konversiokerroin M4- ja E4-siirtymille[17]. 10

18 Kuvista 2.2 ja 2.2 nähdään selvästi, kuinka sähköisten ja magneettisten siirtymien konversiokertoimet ovat erilaiset. Tästä johtuen sisäinen konversio on hyvä työkalu siirtymän laadun tutkimiseen. Sähkömagneettisista siirtymistä erityislaatuinen on E0- siirtymä, jossa ensimmäisen kertaluvun gammaemissio on kielletty. Tällöin ei emittoidu gammakvanttia, joten ei ole myöskään mielekästä määrittää konversiokerrointa. Tämän sijasta on määritetty elektroninen tekijä Ω i, joka on konversiokertoimen kanssa analoginen kuvaten siirtymän todennäköisyyttä. Tekijät Ω i on taulukoitu lähdeviitteessä [18]. Tämän työn kokeellisessa osassa tutkittujen isotooppien joukossa ei kuitenkaan ollut yhtään E0-siirtymää. 11

19 3 Sisäiseen konversioon liittyvät atomin elektroniverhon ilmiöt Tässä luvussa esitellään sisäiseen konversioon liittyvät atomikuoren efektit, jotka on otettava huomioon tutkittaessa konversioelektroneja. Kyseisten ilmiöiden takia spektrissä näkyy usein ei-haluttuja matalaenergisiä elektroneja. Toisaalta monet atomitason efektit ovat itsessään myös kiehtovia tutkimisen kohteita. 3.1 Mahdolliset elektroniverhon prosessit Sisäisessä konversiossa ytimen viritysenergia siirtyy atomin kuorielektronille, joka irtoaa atomista. Kun otetaan huomioon korkeamman kertaluvun sähkömagneettiset prosessit, voi viritysenergia jakautua samanaikaisesti myös kahdelle elektronille. Tästä seurauksena irronneilla elektroneilla on jatkuva energiajakauma yhden diskreetin piikin sijasta. Kahden elektronin irtoaminen on mahdollinen neljällä erilaisella prosessilla, joista todennäköisin on shake- ilmiö. Tässä prosessissa tapahtuu yhden tai useamman elektronin virityksiä (shake-up) tai ionisaatiota (shake-off) johtuen äkillisestä muutoksesta elektronien kokemassa keskeispotentiaalissa. Muita vaihtoehtoja kahden elektronin irtoamiselle ovat kaksinkertainen sisäinen konversio, sisäisen Compton-ilmiön sisäinen konversio ja elektronien suora keskinäinen vuorovaikutus (knock-out-elektronit) [19, 20]. Jos jätetään huomiotta heikosta vuorovaikutuksesta johtuva β-hajoaminen, niin kaikki vuorovaikutukset atomien elektronien ja ytimen välillä ovat sähkömagneettista alkuperää ja ovat energioiltaan suhteellisen pieniä verrattuna ydinreaktioiden energioihin. Toisin kuin esimerkiksi α-hajoamisessa, sisäisessä konversiossa rekyylienergialla ei ole suurta vaikutusta myöhempään ionisaatioon. 12

20 Edellä mainitut prosessit irrottavat atomista yleensä vain yhden elektronin. Jos elektroni irtoaa sisäkuorelta, jää kuorelle aukko, joka täyttyy edelleen jollakin ylemmän kuoren elektronilla. Atomi purkaa elektronikuortensa sidosenergioiden erotuksen lähettämällä röntgenkvantin tai Auger-elektronin. Jälkimmäinen tarkoittaa kolmatta kuorielektronia, joka lisää aukkojen määrää yhdellä. Syntynyt uusi elektroniaukko eli vakanssi voi taas synnyttää yhden tai useampia aukkoja muilla elektronikuorilla. Nämä aukkokaskadit ovat shake-prosessin lisäksi toinen tärkeä tekijä määritettäessä atomin lopullista konversion jälkeistä ionisaatioastetta. Auger-ilmiö on esimerkki puhtaasta atomitason prosessista. Ilmiö liittyy ytimen hajoamiseen vain elektroniaukon syntytavan osalta. 3.2 Shake-prosessi Shake-prosessi on esimerkki ytimen ja kuorielektronin vuorovaikutuksesta. Se tarkoittaa atomin elektronien virittymistä (shake-up) tai ionisaatiota (shake-off) johtuen ytimen sähkömagneettisen potentiaalin äkillisestä muutoksesta. Shake-prosessi tapahtuu siten, että ytimen protoniluku muuttuu, tai atomin sisäkuorelta irtoaa elektroni niin nopeasti, että siirtymään tapahtuva aika on pieni verrattuna muiden elektronien kierrosaikaan. Tällöin kuorielektronien kokema ytimen sähkömagneettinen potentiaali muuttuu äkillisesti, jolloin ne eivät ehdi reagoida tapahtuvaan muutokseen ja jäävät alkuperäisen atomin energiatiloille, jotka eivät ole tytäratomin elektronien ominaistiloja. Monesti käytetään termiä jäätyneet elektronit (frozen electrons). Tästä seuraava elektronien kollektiivinen viritysprosessi tunnetaan nimellä shake-up. Jos prosessiin liittyy uloimpien elektronien irtoaminen atomista, niin puhutaan shake-off-prosessista. Tarkempi teoreettinen tarkastelu ilmiölle edellyttää kuitenkin hieman monimutkaisempaa lähestymistapaa. 13

21 3.2.1 Shake-prosessin energiat Shake-prosessin aikaansaamat viritystilat ja moninkertaiset ionisaatiot syntyvät samanaikaisesti ydinreaktion kanssa. Myöhemmät prosessit, jotka tapahtuvat hitaammin atomin aikaskaalassa, sisältävät elektronikuorten uudelleen järjestäytymisen. Näin ollen tarkasteltaessa shake-prosessissa tapahtuvia energianmuutoksia, voidaan tilanne jakaa kahteen osaan: varsinaiseen ydinreaktion kanssa samanaikaisesti tapahtuvaan shakeprosessiin ja myöhempään, suhteellisesti paljon hitaampaan uudelleenjärjestäytymiseen. Ytimen varaustilan muutos johtaa atomin elektronien kokonaissidosenergian muutokseen ΔE, alkuperäisen atomin ja tytäratomin perustilan välille: [ E( Z ) E( )] Δ E( Z, Z) = Z, (3.1) missä Z viittaa alkuperäisen atomin, ja Z lopullisen atomin protonilukuihin. Jos ydin lähettää varatun hiukkasen eli (Z -Z) > 0, vapautuu atomista energiaa. Varsinkin raskaille atomeille muutokset elektronien sidosenergioissa saattavat huomattavasti vaikuttaa ydinreaktiossa vapautuvaan energiaan. Yhtäkkinen atomin sidosenergian muutos on muotoa Δ E = e( Z Z) φ ( Z,0), (3.2) SUD missä φ e (Z,0) on Z:n elektronin synnyttämä elektrostaattinen potentiaali ytimessä, eli tilanteessa r = 0. Kokonaissidosenergian muutos saadaan summaamalla yhtäkkinen energian muutos ja hitaampi uudelleenjärjestäytymisenergian muutos ΔE R : AD SUD e Δ E = ΔE = ΔE + ΔE, (3.3) missä ΔE AD viittaa kokonaan adiabaattiseen prosessiin, jossa ytimen lähettämä varattu hiukkanen ohittaa kuorielektronit niin hitaasti, että nämä kykenevät reagoimaan tapahtumaan säilyttäen sähkömagneettisen tasapainon koko emission ajan. Voidaan helposti näyttää, että ΔE R on aina negatiivinen, riippumatta ΔZ:sta. Tämä tarkoittaa sitä, että kyseinen energia on väliaikaisesti varastoitunut atomin elektronikuoreen josta se vapautuu myöhemmin. Tämä mahdollistaa muun muassa Auger-elektronien emission. R 14

22 On huomattava, että φ e (Z,0) on elektronien synnyttämä keskimääräinen potentiaali. Tarkka arvo potentiaalille vaihtelee elektronien liiketilojen mukaan. Tästä johtuen on usein mielekkäämpää käyttää myös keskimääräisiä arvoja Δ E SUD ja E R Δ niille tapahtumille jotka riippuvat siirtymän yhtäkkisyydestä ja efektiivisestä järjestysluvun Z muutoksesta. Keskimääräinen uudelleenjärjestäytymisenergia Δ E R on pieni, luokkaa ΔE / Z ja verrannollinen tekijään (ΔZ) 2. Tällöin suurin osa sidosenergian muutoksesta tapahtuu nopeasti, jolloin ΔE AD ΔE SUD [11] Shake-ilmiön vaikutus konversioelektronispektriin Ylimääräiseen viritykseen tai ionisaatioon kulunut energia on pois alkuperäisten konversioelektronien liike-energiasta, mikä voidaan nähdä energiaspektrissä diskreettinä (shake-up) tai jatkuvana (shake-off) tekijänä konversiopiikin vasemmalla puolella sekä lähellä energian nollatasoa. Johtuen energian säilymislaista, ovat shake-off-elektronien energiajakaumat toistensa peilikuvia. Kuvassa 3.1 on esitetty luonnosmainen kuva shakespektristä. Kuva 3.1. Luonnos K-kuoren sisäistä konversiota seuraavasta shake-off-spektristä. 15

23 Kuvassa 3.1. on esitetty selvästi K-kuoren konversiopiikin paikka kuoren sidosenergian verran ytimen viritystilan energiasta vasemmalle. Tästä edelleen keskimääräisen uudelleenjärjestäytymisenergian Δ E R verran vasemmalle sijaitsee koko spektrin keskikohta, jonka oikean- ja vasemmanpuolisen spektrin pinta-alat ovat yhtä suuret. Shake-off-jakaumat alkavat kynnysenergioiden BBL ja B KB verran konversiopiikin vasemmalta puolelta. Kynnysenergiat vastaavat K- ja L-kuorten sidosenergioita tapauksessa, jossa atomin K-kuorella on jo yksi elektroniaukko. Sidosenergioita voidaan arvioida relaatiolla: ( Z ) B ( +1) B R R Z. (3.4) Relaatio (3.4) perustuu approksimaatioon, jossa K-kuoren elektroni varjostaa ainakin yhden alkeisvarauksen verran ytimen varausta. Tästä johtuen atomissa, jonka järjestysluku on Z, oleva K-kuoren elektroniaukko vaikuttaa toisen elektronin irrottamiseen siten, että tarvittava työ on yhtä suuri kuin järjestysluvun Z+1 omaavan neutraalin atomin sidosenergia. Kokeelliset tulokset osoittavat, että ainakin L-kuoren tapauksessa irrotustyö on hieman suurempi kuin neutraalin Z+1-atomin L-kuoren sidosenergia. Periaatteessa shake-off-jakauma ylettyy energian nollatasosta kynnysenergian määräämään energiaan asti. Käytännössä voidaan kuitenkin erottaa kaksi toistensa peilikuvajakaumaa. Todennäköisyydet shake-off-elektroniemissiolle ovat huomattavasti pienempiä kuin vastaavat shake-up-todennäköisyydet, mistä johtuen keskimääräinen uudelleenjärjestäytymisenergia ΔE R on vain pieni osa K-kuoren sidosenergiasta. Kyseisten todennäköisyyksien ts. piikin korkeuksien erot voidaan nähdä kuvasta 3.1. Energiat noudattavat relaatiota: B K > BK >> ΔE R. (3.5) 16

24 Kuvan 3.1 mukaan shake-off-elektronin emissio K-kuorelta on huomattavasti epätodennäköisempää kuin L-kuorelta. Todellinen, kokeisiin perustuva suhde K-shakeoff / L-shake-off on luokkaa 10-2 [21]. Yleensä ottaen elektronikuorilla, jotka sijaitsevat kauempana ytimestä, on shake-off-prosessi todennäköisempi kuin lähellä ydintä olevilla kuorilla. Kuvasta 3.1. kuitenkin on selkeyden vuoksi jätetty pois näiden, M, N, O, - kuorten shake-spektrit. Tämä johtuu siitä, että piikit sijaitsevat niin lähellä varsinaista konversiopiikkiä, että niiden erottelu on vaikeampaa. 3.3 Muut elektronikuoriin liittyvät prosessit Shake-prosessin lisäksi tunnetaan myös muita prosesseja, jotka voivat irrottaa elektroneja sisäisen konversioprosessin yhteydessä. Kyseessä olevat prosessit tapahtuvat samassa aikaskaalassa konversioprosessin kanssa. Käytännössä ne ovat kuitenkin harvinaisia, joten näiden prosessien tutkimuskin on jäänyt vähemmälle huomiolle. Konversioelektroni voi vuorovaikuttaa suoraan jonkun muun kuorielektronin kanssa aiheuttaen elektronien virityksiä tai moninkertaista ionisaatiota. Törmäyksen voimasta irronneita elektroneita kutsutaan knock-out-elektroneiksi. Varsinaista teoriaa tapaukselle ei ole kehitelty (1988) [20], mutta on arvioitu K-kuoren suoran törmäyksen ja shake-offprosessin todennäköisyyksien suhteen β-hajoamisessa olevan yhtä suuri tekijän B / E 0 kanssa: P P ( KO) Bi ( SO) Eo =, (3.6) missä BBi on elektronikuoren sidosenergia ja E 0 törmäävän elektronin kineettinen energia [20]. Jos tätä sovelletaan suoraan sisäiseen konversioon, saadaan esimerkiksi tapaukselle 137 m Ba E = 0,662 MeV siirtymälle suhde: B / Eo = 0,060 [20]. Tyypillisesti suhde on suuruusluokkaa B / E o ~ 0,01, joten knock-out-prosessia voidaan pitää suhteellisen epätodennäköisenä prosessina. 17

25 Comptonin ilmiöllä tarkoitetaan fotonin siroamista vapaasta tai löyhästi sidotusta elektronista. Koska konversioelektroniemissiota voidaan pitää virtuaalisen fotonin ja kuorielektronin vuorovaikutuksena, käytetään konversioelektroniemission kanssa samanaikaisesti emittoituvasta fotonijakaumasta termiä sisäinen Comptonin ilmiö. Tästä johtuen kyseisellä matalaintensiteettisellä gammasäteilyllä on samanlainen suhde Comptonin ilmiöön, kun sisäisellä parinmuodostuksella parinmuodostukseen. Sisäisestä Compton-ilmiöstä esitetyn teorian [22] on todettu antavan monta kertaa liian suuren todennäköisyyden tapaukselle [19, 23]. Aikaisemmin työssä mainittujen hajoamistapojen lisäksi voi ytimen viritystila purkautua virtuaalisen välitilan kautta korkeamman kertaluvun prosessina emittoiden kaksi fotonia. Jos kummatkin näistä ovat konvertoituneet, puhutaan kaksinkertaisesta sisäisestä konversiosta. Teoreettinen tarkastelu [24, 25] tilanteelle on vaikeaa, koska mahdollisten välitilojen lukumäärää on vaikea määrittää. Kaksinkertaisen sisäisen konversion ja shakeoff-energiaspektrit on helppo erottaa toisistaan, koska shake-spektrin piikit ovat jakauman alku- ja loppupäässä toisin kuin tuplakonversiossa, jossa spektri on tasaisemmin jakautunut samojen alku- ja loppupisteiden välillä. Lisäksi kaksinkertaisen konversion intensiteetti ja spektrin muoto riippuvat huomattavasti siirtymien multipolariteetista, kun taas shake-prosessiin se ei vaikuta käytännössä ollenkaan [19]. 3.4 Auger-ilmiö Auger-elektronin emissiolla tarkoitetaan ilmiötä, jossa sisäkuoreltaan ionisoitunut atomi purkaa ionisaatiovakanssin täyttämisestä ylijääneen energian irrottamalla yhden elektroneistaan. Ilmiötä voidaan pitää atomifysiikan ilmiönä, koska elektroniaukon täyttyminen ei olennaisesti riipu tavasta, jolla aukko on syntynyt [11]. Auger-emissio vaikuttaa kuitenkin huomattavasti atomin ydinreaktion jälkeiseen ionisaatioasteeseen. 18

26 3.4.1 Auger-elektronin energia Neutraalin atomin ionisoituessa sisäkuoreltaan, atomi-elektroni-systeemiä voidaan kuvata positiivisella sidosenergialla BBS (S = K, L I, L II, L III, M I, ), jonka suuruus riippuu elektronin emittoineesta elektronikuoresta. Sisäkuorelle syntynyt aukko täyttyy korkeamman energiatason elektronikuoren elektronilla, joka samalla lähettää ylimääräisen energiansa vaihtoehtoisesti joko karakterisena röntgensäteilynä tai Augerelektronina. Suurin osa aukoista täytetään röntgenemissiolla (kuva 3.2a). Auger-ilmiö on ilmiönä atomitason sukulainen ytimen sisäiselle konversiolle, molemmissa ylimääräinen energia poistuu atomista fotoniemission sijasta atomikuoren elektronin irtoamisena. Kuvassa 3.2 on esitetty Auger-elektronin irtoamisprosessi. Kuva 3.2. Karakteristisen röntgensäteilyn (a) ja Auger-elektronin (b) emissio. Röntgensäteilyn taajuus ν on suoraan verrannollinen elektronikuorten sidosenergioiden erotukseen: h ν = B S B S, (3.7) missä h on Planckin vakio, ja indeksi S viittaa elektronikuoreen, jolta vakanssin täyttänyt elektroni on lähtöisin. Atomi voi purkaa energiaerotuksen myös lähettämällä elektronin, jolloin kyseisen elektronin liike-energia on muotoa: T = B B B, (3.8) A S missä B R on irronneen elektronin sidosenergia. Koska B R on jo kertaalleen ionisoituneen atomin elektronin sidosenergia, niin B R on oltava suurempi kuin ionisoimattoman atomin S R 19

27 sidosenergia BBR. Pilkulliset ja pilkuttomat B RB relaatiolla : t voidaan yhdistää approksimatiivisella ( Z ) B ( +1) B R R Z, (3.9) missä Z on atomin protoniluku. Kaavan (3.8) kuvaama ilmiö on energeettisesti mahdollista vain, jos B B > B. (3.10) Kaavasta (3.10) voidaan päätellä, ettei R voi viitata K-kuoreen [26]. S S R Auger-siirtymien nimeäminen Auger-elektronit nimetään elektronikuorien mukaan kolmen kirjainindeksin yhdistelmällä. Ensimmäinen indeksi kertoo kuoren, jolla alkuperäinen aukko on sijainnut. Indekseistä toinen viittaa kuoreen, jolta elektroni on lähtenyt sen siirtyessä täyttämään aukkoa ja kolmas kuoreen, jolta elektroni irtoaa. Tämä on esitetty kuvassa 3.3. Esimerkiksi KL II M I tarkoittaa tilannetta, jossa K-kuoren vakanssi täytetään L II -kuoren elektronilla ja tämän seurauksena atomista irtoaa elektroni M I -kuorelta. Siirtymiä, joihin liittyy kaksi saman kuoren elektronia, käsitellään identtisinä johtuen irronneen elektronin liike-energian yhtäläisyydestä molemmissa tapauksissa. Esimerkiksi tilanteita KL I L III ja KL III L I käsitellään identtisinä ja puhutaan KLL-ryhmästä. Kaikkia tyypin KX p Y q Augerelektroneja kutsutaan K-Auger-elektroneiksi. Edellä mainittu V o L p X q -indeksointi ei kuitenkaan pysty erottelemaan kaikkia mahdollisia siirtymiä, koska atomin hienorakenteesta johtuen mahdollisia tiloja on todellisuudessa enemmän [14]. Kuva 3.3. Luonnosmainen kuva Auger-ilmiöstä. Kuvassa esiintyvät K α ja K β viittaavat karakteriseen röntgensäteilyyn. 20

28 Tyypin L o L p X q -siirtymiä, jossa aukko täyttyy saman pääkuoren elektronilla, kutsutaan Coster-Kronig-siirtymiksi. Jos kaikki prosessissa mukana olevat elektronit ovat lähtöisin samalta pääkuorelta, esimerkiksi L I L II L III -siirtymä, puhutaan Super-Coster-Kronigsiirtymästä. Lisäksi tunnetaan tapauksia, joissa Auger-elektroni ja röntgenkvantti emittoituvat atomista samanaikaisesti. Näistä käytetään nimitystä RAE (Radiative Auger Emission) [27]. Kaavat (3.8) ja (3.10) pätevät myös Coster-Kronig-siirtymille aiheuttaen sen, etteivät nämä ole mahdollisia kaikille alkuaineille eivätkä kaikille elektronikuorille. Erityisesti siirtymät L Ι L ΙΙΙ M ΙV,V ovat energeettisesti mahdollisia kun Z < 50 ja Z > 73, mutta ei niiden välillä. Samoin siirtymät M III M IV N IV,V ovat mahdollisia vain kun Z < 84. Johtuen Coster-Kronig-siirtymistä, L I -kuoren hajoamisleveys on suurempi kuin L II - ja L III -kuorten. Taulukko mahdollisista siirtymistä löytyy esimerkiksi lähdeviitteestä [28] Auger- ja fluoresenssituotto Auger-ilmiön todennäköisyyttä voidaan kuvata Auger-tuotolla. Tämä määritetään relaatiolla: as = 1 ω, (3.11) S missä S viittaa kyseessä olevaan elektronikuoreen ja ω S on fluoresenssituotto, joka kuvaa röntgensäteiden emittoitumistodennäköisyyttä. Esimerkiksi K-kuoren fluoresenssituotto määritellään lausekkeella: tai ilmoitettuna todennäköisyyksien avulla: K kuoren röntgenkvanttien lukumäärä ω K = (3.12) K kuoren vakanssien lukumäärä = P KX ω K, (3.13) PKX + PKA missä P KX on K-kuoren röntgenemission todennäköisyys ja P KA on todennäköisyys K- Auger-emissiolle. Fluoresenssituottoa käytetään Auger-tuottoa yleisemmin, joten se on käsitelty tässä työssä Auger-tuottoa tarkemmin. K-kuoren fluoresenssituotto on esitetty kuvassa

29 Kuva 3.4. K-kuoren fluoresenssituotto ω K järjestysluvun Z funktiona lähdeviitteen [29] mukaan. Kuvassa 3.4 on esitetty K-kuoren fluoresenssituotto järjestysluvun funktiona. Kuvasta nähdään selvästi, miten ω K on pieni keveillä atomeilla, kasvaen nopeasti välillä 20 < Z < 40. Keskiraskailla ja raskailla atomeilla tuotto on yli 90 %, jolloin lähes kaikkia vakanssien täyttymisiä seuraa röntgensäteilyä. Vastaavasti K-kuoren Auger-tuotto on suurin keveillä atomeilla, pienentyen Z:n kasvaessa. Fluoresenssituoton arvot löytyvät esimerkiksi lähdeviitteestä [30]. Samalla tavalla määritellään fluoresenssituotot muillekin kuorille. Kuorille, jolla on monta alikuorta, esimerkiksi L-kuorelle, käytetään usein keskimääräistä fluoresenssituottoa. Muiden kuin K-kuoren fluoresenssituoton määrittäminen on kuitenkin huomattavasti hankalampaa. Esimerkiksi L-kuoren fluoresenssituotto ilmoitetaan usein relaation L = n1v L + n + Ι 2vL n v ΙΙ 3 LΙΙΙ ω (3.14) avulla, missä n 1, n 2 ja n 3 ovat suhteelliset todennäköisyydet primääristen elektroniaukkojen syntyyn L I -, L II - ja L III -kuorille ja v i on kyseiseltä kuorelta i emittoituneiden röntgensäteiden lukumäärän ja primääristen aukkojen suhde. Tilannetta hankaloittaa K-kuoreen verrattuna useampien alikuorten lukumäärä ja Coster-Kronig- 22

30 siirtymien vaikutukset. On huomattavaa että ω L on suure, joka riippuu aukon syntytavasta. Tämä tarkoittaa sitä että L-kuoren Auger-ilmiö on erilainen sisäisen konversion ja esimerkiksi elektronisieppauksen tapauksissa. Sisäisen konversion prosesseissa todennäköisyydet n i riippuvat siirtymän multipolariteetista ja siten ω L ei ole niin käyttökelpoinen sovellettaessa Auger-ilmiötä ydinfysiikan tutkimiseen kuin ω K [14]. Kuvassa 3.5 on esitetty keskimääräinen L-kuoren fluoresenssituotto atomin järjestysluvun funktiona. Kyseisessä tapauksessa primääriset vakanssit on tuotettu elektronisieppauksen avulla. Kuva 3.5. Keskimääräinen L-kuoren fluoresenssituotto Z:n funktiona. Huomaa muutos tuotossa Coster-Kronig-siirtymien tullessa energeettisesti mahdolliseksi Z:n arvolla 73 [31] Sisäisen konversion jälkeinen atomin varausjakauma Auger-ilmiöllä on tärkeä merkitys määritettäessä sisäisen konversion jälkeistä atomin ionisaatioastetta. Sisäkuoren elektroniaukon täyttäminen toisella elektronilla, aiheuttaen samalla kolmannen elektronin irtoamisen pois atomista, saa aikaan ainakin kahdesti ionisoituneen atomin. Tämä voi ionisoitua lisää Auger-emissiolla johtaen ns. Augerkaskadiin. Tämä aukkokaskadi saattaa synnyttää jopa aukkoa ajassa t ~ sekuntia [11]. Esimerkiksi K-kuoren elektroniaukko voi täyttyä L-kuoren elektronilla toisen L-kuoren elektronin emittoituessa samanaikaisesti. Tällöin K-kuoren aukko on muuttunut kahdeksi aukoksi L-kuorella. Kumpikin näistä voi edelleen korvautua kahdella 23

31 aukolla M-kuorella, ja niin edelleen. Jos otetaan huomioon vielä Coster-Kronig-siirtymät ja elektroniemission suurempi todennäköisyys ulkokuoria päin mentäessä, on selvää että ionisaatio tulee olemaan moninkertainen. Kuvassa 3.6 on esitetty arvio äkillistä sisäkuoren elektroniaukkoa seuraavasta eri elektronikuorten keskimääräisestä varaustilasta järjestysluvun funktiona. Kuva 3.6. Arvioitu äkillistä sisäkuoren elektroniaukkoa seuraava keskimääräinen varaustila eri elektronikuorilla esitettynä järjestysluvun Z funktiona [32]. Pisteet käyrillä vastaavat kokeellisia tuloksia. Raskaammilla aineilla K-kuoren aukosta syntyneet keskimääräiset varausasteet ovat huomattavasti pienempiä kuin L Ι -kuorella, mikä johtuu K-kuoren suuremmasta fluoresenssituotosta. Kuvan käyrät ovat arvioita yksittäisille atomeille eikä niissä ole otettu huomioon aineen rakenteen vaikutusta. Toisin sanoen tarkastelu lopetetaan tilanteeseen, jossa aukkokaskadit saavuttavat uloimmat elektronikuoret. Tämä vastaa tilannetta Penningin loukussa, jossa ioneja voidaan käsitellä yksittäisinä hiukkasina. On kuitenkin otettava huomioon ionien vuorovaikutus loukussa olevien puskurikaasuatomien kanssa, minkä aiheuttamat varauksenvaihtoreaktiot vaikuttavat huomattavasti 24

32 ionisaatioasteeseen. Kuvan 3.6 kuvan arviot eivät täysin vastaa tämän työn kokeellisen osan tilannetta, jossa tutkitaan neutraalien atomien sijasta kertaalleen varattuja ioneja. Atomitason muutokset näkyvät selkeimmin ydinreaktion jälkeisestä ionien varausastejakaumasta [14]. Kuvassa 3.7 on esitetty tyypillinen sisäisen konversion jälkeinen varausastejakauma. Kuva 3.7. Xe 131m -Xe 131 siirtymän jälkeinen tytäratomin varausastejakauma lähdeviitteen [33] mukaan. Kuvassa 3.7 esitetyn Xe 131m Xe 131 isomeerisen siirtymän konversiokertoimet ovat K-, L- ja M-kuorille α K = 30, α L = 12,7 ja α M = 4,3 [34]. Esitetty jakauma on esimerkki puhtaan sisäisen konversion jälkeisestä varausjakaumasta. Jakauman keskimääräinen varaus on 8,04 (4) [33]. Tämä tarkoittaa sitä, että yleensä sisäinen konversio irrottaa ksenonilta kaikki uloimman kuoren elektronit. Varausaste 1 vastaa tilannetta, jossa vain alkuperäinen konversioelektroni on irronnut atomista. Todennäköisyys sille, että elektroniaukko täyttyy ilman ylimääräistä elektroniemissiota, on vain noin 0,62 %. 25

33 4 Varattujen hiukkasten liike Penningin loukussa Tässä luvussa esitetään Penningin loukun toimintaperiaate, jonka lisäksi käsitellään teoreettisesti ionien liikettä loukussa sekä keinoja liiketilan muuttamiseen. Luvun lopussa tarkastellaan nopeiden elektronien liikettä loukussa sekä niiden vuorovaikutusta ilmaisinmateriaalin kanssa. 4.1 Ionien liike loukussa Penningin loukussa ionit vangitaan aksiaalisen kvadrupolisähkökentän ja vahvan homogeenisen magneettikentän avulla. Sähkökenttä johtaa aksiaaliseen oskillaatioon ja magneettikenttä kahteen, suihkun etenemissuuntaa vastaan kohtisuorassa olevassa tasossa tapahtuvaan ympyräliikkeeseen. Ympyräliikkeiden ominaistaajuudet summautuvat todelliseksi syklotronitaajuudeksi, jonka suuruus riippuu loukutettavan hiukkasen massasta. Tästä johtuen loukkua voidaan käyttää massaselektiivisesti Ionien liike ilman virityksiä Penningin loukussa ionit vangitaan radiaalisessa suunnassa ( rˆ ) käyttäen hyväksi aksiaalista magneettikenttää r B = Beˆ z, (4.1) joka saa varatut hiukkaset kiertämään ympyrärataa kenttäviivojensa ympärillä. Ilman sähkökentän olemassaoloa, hiukkanen kulkee magneettikentässä ympyrärataa taajuudella qb ω c =. (4.2) m Magneettikentän suunnassa ( ẑ ) ionien loukutus tapahtuu kvadrupolisen sähkökentän avulla. Potentiaali on luotu kolmella sylinterinmuotoisella rengaselektrodilla sekä useilla korjauselektrodeilla. Yksinkertaistettu kuva loukun elektrodeista on esitetty kuvassa

34 Kuva 4.1. Sylinterimäisen Penningin loukun elektrodikonfiguraatio [35]. Korjauselektrodit on jätetty pois selvyyden vuoksi. Sähkökentän potentiaali on muotoa: (, U φ z r) = ( 2z 2 4d r ), (4.3) missä d on loukun geometriasta riippuva parametri ja U 0 rengaselektrodin ja päätyelektrodien välinen potentiaaliero. Sähkömagneettisessa kentässä liikkuvan varatun hiukkasen rata määräytyy siihen vaikuttavan ns. Lorentzin voiman mukaisesti. Kyseinen voima F r voidaan yleisessä tapauksessa kirjoittaa muotoon: r r r F = mr & r = q( φ + r&r B), (4.4) missä φ on sähkökentän potentiaali, B r magneettikentän vuontiheys ja q hiukkasen varaus. Käyttäen hyväksi edellä esitettyjä kaavoja, sekä määritelmää: qu 0 ω z =, (4.5) 2 md voidaan varatun hiukkasen liikeyhtälöt Penningin loukussa kirjoittaa muotoon: && x y& x 2 ω z && y ω x& c y = 0. (4.6) && z z 27

35 Kaavasta (4.6) voidaan nähdä, miten varatun hiukkasen aksiaalinen liike loukussa on pelkkää harmonista oskillaatiota taajuudella ω z. Liikeyhtälön radiaalinen osa koostuu pelkän magneettikentän liikeyhtälöstä sekä sähkökentän kvadrupolipotentiaalin (4.3) luomasta lisätermistä. Radiaalinen liikeyhtälö voidaan ratkaista sopivalla sijoituksella [35], jolloin saadaan ratkaisuna kaksi ominaistaajuutta. Näin ollen varattu hiukkanen kiertää radiaalisessa tasossa episyklistä rataa, joka voidaan ilmaista kahden ominaisliikkeen, magnetroniliikkeen ja redusoidun syklotroniliikkeen, summana. Molemmat liikkeet ovat ympyräliikkeitä magneettikenttää vastaa kohtisuorassa tasossa ja niiden ominaistaajuudet ovat muotoa 2 2 ωc ωc ω z ω ± = ±, (4.7) missä ω - viittaa magnetroni- ja ω + redusoituun syklotroniliikkeeseen. Nämä taajuudet summautuvat yhteen todelliseksi syklotronitaajuudeksi qb ω c = ω + + ω =. (4.8) m Kaavaan (4.8) perustuu loukun käyttö massaseparointiin. Tutkittavan ionin massa voidaan määrittää sen syklotronitaajuuden avulla, käyttäen avuksi referenssi-ionin tunnettua massaa ja taajuutta. Erilaisille ominaistaajuuksille pätevät myös seuraavat relaatiot: ω ω z = ω c ω + (4.9) 2 2 ω ω+ = ω z (4.10) ω < < ω z < ω+ ω c. (4.11) Radiaaliset ominaisliikkeet eroavat toisistaan ympyräliikkeen säteen ja taajuuden osalta. Magnetroniliikkeellä on matalin taajuus ja suurin säde. Lisäksi se ei erottele erimassaisia ioneja toisistaan. Redusoitu syklotroniliike on nopeaa, josta johtuen se vaimentuu nopeimmin puskurikaasussa. Ionien erilaiset liikemoodit Penningin loukussa on esitetty kuvassa 4.2. Hiukkasten liikkeestä Penningin loukussa on kirjoitettu enemmän esimerkiksi lähdeviitteissä [1,36]. 28

36 Kuva 4.2. Positiivisesti varatun hiukkasen liikeradat Penningin loukussa Ionien liikkeen manipuloinnista loukussa Ionien liiketilan manipulointi puhdistusloukussa aloitetaan jäähdyttämällä pois ei-halutut ominaisliikkeet. Tämä on JYFL:n puhdistusloukussa toteutettu puskurikaasujäähdytyksen avulla [37]. Muita Penningin loukun jäähdytysmenetelmiä on tarkasteltu lähdeviitteessä [38]. Ionit jäähtyvät niiden törmäillessä ensimmäisessä loukussa (kts. luku 5) olevan heliumkaasun kanssa. Tästä johtuen kaikkien ominaisliikkeiden energiat pienenevät, mikä johtaa aksiaalisen- ja redusoidun syklotroniliikkeen amplitudien pienenemiseen. Varsinkin jälkimmäinen vaimenee nopeasti, johtuen sen ominaistaajuuden suuruudesta suhteessa muihin ominaistaajuuksiin. Näin ollen, jonkin ajan päästä injektiosta, ionien liike on pelkkää magnetroniliikettä. Energian vähentyessä magnetroniliikkeen säde kasvaa, mikä johtuu kvadrupolisähkökentän radiaalisen komponentin repulsiivisesta vaikutuksesta [37]. Teoriassa magnetroniliike loukussa on epästabiili, mutta se vaimeneminen on niin hidasta, että käytännössä sitä voidaan pitää stabiilina [1]. Ionien liikettä loukussa voidaan manipuloida käyttäen hyväksi atsimutaalisia multipolisähkökenttiä. Tämä perustuu siihen, että dipoli- ja kvadrupolikentät vaikuttavat eri tavalla ionien liiketilaan [35]. Ensimmäisessä loukussa tapahtuva massaseparointi tapahtuu juuri näiden kenttien avulla. Tässä vaiheessa ionien liike on puhdasta magnetroniliikettä, jolloin virittämällä magnetronitaajuudella dipolivirityksellä, saadaan kyseisen ympyräliikkeen sädettä suuremmaksi. Viritykseen käytetty aika sekä jännitteen amplitudi valitaan siten, etteivät ionit ekstraktoitaessa selviydy loukkujen välisen reiän 29

37 läpi, vaan kaikki ionit törmäävät ekstraktioelektrodiin (kuva 5.4). Viritys suoritetaan neljään osaan jaetulla rengaselektrodilla, joista yhteen osaan kytketään muutaman kilohertsin suuruisella taajuudella oskilloiva RF-jännite U rf. Tällöin rengaselektrodin vastakkaiset segmentit ovat aina vastakkaisessa vaiheessa. Kuvassa 4.3 on esitetty loukun rengaselektrodin segmentointi. Kuva 4.3. Loukun rengaselektrodin segmentointi. Seuraavaksi kytketty kvadrupolikenttä saa aikaan haluttujen ionien magnetroniliikkeen säteen pienenemisen. Kenttä saadaan aikaan kytkemällä syklotronitaajuudella oskilloiva jännite segmentoituun rengaselektrodiin siten, että vastakkaiset segmentit ovat aina samassa vaiheessa (kuva 4.3). Tämä muuttaa periodisesti ionien liiketilaa magnetroniliikkeen ja redusoidun syklotroniliikkeen välillä. Koska kvadrupoliviritys on massaselektiivinen, voidaan sitä käyttää vain haluttujen ionien liiketilan manipuloimiseen. Redusoitu syklotroniliike vaimenee puskurikaasussa pois nopeasti, ja koska magnetroniliikkeen energian kasvaessa sen radan säde pienenee, saadaan halutut ionit keskitettyä loukun keskiosaan. Kuvassa 4.4 on kuvattu ionien radiaalisen tason liikettä Penningin loukussa. 30

38 Kuva 4.4. Ionien liike radiaalisessa tasossa loukun sisällä. (a) Ilman viritystä, puskurikaasun vaikutuksesta redusoidun syklotroniliikkeen säde pienenee ja magnetroniliikkeen säde kasvaa. (b) Kvadrupoliviritys resonanssitaajuudella ω c. Johtuen magnetroniliikkeen konversiosta redusoiduksi syklotroniliikkeeksi, molempien ominaisliikkeiden säteet pienenevät. Kuvassa 4.4 kuvatulla menetelmällä saavutetaan massaresoluutio M / ΔM ~ [39]. Näin ollen loukun keskellä on virityksen jälkeen jäljellä vain halutunmassaisia ioneja. Nämä voidaan injektoida edelleen tarkkuusloukkuun (kts. luku 5) tai antaa niiden hajota ensimmäisessä loukussa, kuten tehtiin tämän työn mittauksissa. 4.2 Nopeiden elektronien liike loukussa Tässä työssä tutkittavat, sisäisessä konversiossa syntyvät elektronit ovat energialtaan välillä E ~ kev. Tällöin niiden nopeuksia laskettaessa on otettava huomioon suhteellisuusteorian aiheuttamat korjaukset. Elektronien nopeusvektorin itseisarvo saadaan laskettua kaavasta: r v = E0 1 Ek E c. (4.12) Esimerkiksi, kun E = 50 kev elektronien nopeus on v m/s = 0,41 c. 31

39 Suurienergiset elektronit kokevat Penningin loukun sähköisen potentiaalin (U ~ 100 V) niin vaimeana, että se voidaan jättää tarkastelussa huomiotta. Lisäksi elektronit kokevat loukun potentiaalivallit potentiaalikuoppina, mikä johtuu niiden negatiivisesta varauksesta. Näin ollen voidaan olettaa, että elektroniin vaikuttaa loukussa ainoastaan magneettikenttä ja sen muutokset Elektronin liike vakiomagneettikentässä Magneettikentässä liikkuvan varatun hiukkasen rata määräytyy siihen vaikuttavan Lorentzin voiman mukaisesti: r r r F = qv B. (4.13) Ajasta riippumaton magneettikenttä kääntää hiukkasen nopeusvektorin kenttää vastaan kohtisuoraa osaa, kentän kanssa samansuuntaisen nopeusvektorin pysyessä vakiona, jolloin varatun hiukkasen nopeusvektorin ja magneettikentän välinen kulma pysyy vakiona. Tällöin hiukkasen rata on kuvassa 4.5 esitetty, magneettikentän kenttäviivan ympärillä kulkeva ympyräruuviviiva. Kuva 4.5. Negatiivisesti varatun hiukkasen liikerata staattisessa magneettikentässä. 32

40 Elektronin ympyräruuviviivan säteelle voidaan johtaa lauseke lähtien liikkeelle kaavan (4.13) johdannaisyhtälöstä: p Br =. (4.14) q Edellisessä lausekkeessa on hiukkasen magneettikenttää vastaan kohtisuora p liikemäärä, joka määritellään lausekkeella: missä γ = 1/ 1 ( v / c) 2 p = γ mv, (4.15). Tästä voidaan johtaa elektronin radan säteelle lauseke mv r = γ. (4.16) qb Ratasäde on suurimmillaan, kun elektroni emittoituu kohtisuorasti magneettikenttää vastaan. Elektronin emittoituessa kulmaan α suhteessa magneettikenttään, spiraaliradan säde saadaan lausekkeesta: γmv γmv sinα r = =. (4.17) qb qb Koska r on kääntäen verrannollinen magneettikenttään B, magneettikentän muutos vaikuttaa myös spiraaliradan säteeseen Liike muuttuvassa magneettikentässä Penningin loukun magneettikenttä on homogeeninen loukun sisällä. Hiukkasten poistuessa loukusta, ne kokevat magneettikentän muutoksesta aiheutuvan voiman, joka on muotoa: r r = μ B, (4.18) F missä μ on hiukkasen magneettinen momentti. Tätä magneettisen momentin ja magneettikentän gradientin välistä vuorovaikutusta käytetään hyväksi loukussa tehtävissä tarkoissa massamittauksissa. Edellä mainittu voima aiheuttaa hiukkasille lisäkiihtyvyyden, joka on verrannollinen hiukkasen massaan. Tämä kiihtyvyys näkyy ionien lentoajassa [40,41]. JYFLTRAP:n tarkkuusloukun magneettikenttä etäisyyden funktiona on esitetty kuvassa

41 Kuva 4.6. JYFLTRAP:n tarkkuusloukun magneettikenttä etäisyyden funktiona. Etäisyyden nollakohta on tandemloukun keskikohta. Ensimmäisen loukun magneettikenttä on suurella tarkkuudella tämän kuvan peilikuva. On-line-kokeessa käytetty ilmaisimen arvioitiin olevan kuvan etäisyydellä z 535 mm, joka vastaa magneettikentän arvoa B 0,65 T. Magneettikentän muuttuessa myös elektronin liiketila muuttuu. Magneettikentän kenttäviivan ympärillä ympyräradalla kulkeva elektroni synnyttää sen liikerataa pitkin kulkevan sähkövirran. Tämä taas saa aikaan magneettisen dipolimomentin, joka määritellään lausekkeella: r IA r μ =, (4.19) missä I on hiukkasen synnyttämä virta ja A r on virtasilmukan sisäänsä sulkeman alan pinta-alavektori. Tilanne on esitetty kuvassa

42 Kuva 4.7. Ympyräradalla liikkuvan negatiivisesti varatun hiukkasen magneettinen momentti. Energeettiselle elektronille Penningin loukussa pätee F sähk << F magn. Tällöin voidaan olettaa, että hiukkasta ympyräradallaan pitävä voima on puhtaasti magneettinen, eli: 2 mv F = qv B =, (4.20) r missä v on hiukkasen nopeuden magneettikenttää vastaa kohtisuora komponentti. Koska sähkövirtaa voidaan kuvata lausekkeella: dq q qv I = = = (4.21) dt (2πr / v ) 2πr ja ympyrän pinta ala on A = π r 2, saadaan magneettisen momentin lauseke muotoon: 2 mv μ =. (4.22) 2B Magneettinen momentti säilyy, eli: 2 2 dμ mv mv = 0 =, (4.23) dt 2B 2B joten magneettikentän muuttuessa myös hiukkasen kenttää kohtaan poikittainen nopeuden komponentti muuttuu. Tästä voidaan uudelle poikittaiselle nopeudelle johtaa lauseke: B v = v. (4.24) B Elektronin liike muuttuvassa magneettikentässä on esitetty kuvassa 4.8. Kuvassa näkyy myös kaavan (4.17) ennustama säteen muuttuminen. 35

43 Kuva 4.8. Elektronin liike muuttuvassa magneettikentässä [42]. Johtuen energian säilymislaista, poikittaisen nopeuden kasvaessa on kentän kanssa samansuuntaisen nopeuden komponentin pienennyttävä. Näin ollen, sopivilla magneettikentän ja nopeuksien arvoilla, hiukkanen saadaan pysäytettyä magneettikentän suunnassa ja heijastettua takaisinpäin. Tätä kutsutaan magneettiseksi peili-ilmiöksi. Magneettisesta peilistä pääsevät läpi sen pakoalueella olevat hiukkaset, eli ne, joiden poikittaisen ja pitkittäisen nopeuskomponentin suhde on tarpeeksi pieni. Kuvassa 4.9 on esitetty magneettisen peilin pakoalue nopeusavaruudessa. Kuva 4.9. Magneettisen peilin pakoalue. Koska v = vsinθ, missä θ on nopeuksien välinen kulma nopeusavaruudessa, saadaan lausekkeesta (4.20) johdettua yleinen lauseke suurimmalle mahdolliselle pakokulmalle θ c [43]: B min θ c = arcsin. (4.25) Bmax 36

44 Mittaustilanteessa ilmaisin oli asetettu paikkaan, jossa BBmin 0,65 T. JYFLTRAP:n magneettikentän maksimi on max B = 7 T, jolloin ilmaisimesta takaisinsironneilla elektroneilla suurin mahdollinen pakokulma θ c 17,7. Tästä suurempiin kulmiin sironneet elektronit palaavat takaisin ilmaisimeen. Jos oletetaan, että elektronit siroavat ilmaisimesta takaisin tasaisesti kaikkiin suuntiin, niin vain noin 4,8 % takaisinsironneista elektroneista pakenee magneettisesta peilistä. Nämä elektronit jatkavat matkaansa loukun läpi, törmäten lopuksi loukkua edeltävän suihkulinjan seinämiin. 4.3 Elektronien vuorovaikutus ilmaisimen kanssa ja takaisinsironta Konversioelektronien havaitseminen perustuu niiden tunnettuun vuorovaikutustapaan ilmaisimen väliaineen kanssa. Vuorovaikutuksen seurauksena energiaa siirtyy elektronilta ilmaisinaineeseen. Kaikki elektronit eivät kuitenkaan jätä koko energiaansa ilmaisimeen, mikä johtuu elektronien takaisinsironnasta Vuorovaikutus ilmaisinmateriaalin kanssa Konversioelektronin vuorovaikutustapoja ilmaisimessa ovat sironta ilmaisinaineen elektroneista tai ytimistä sekä jarrutussäteily [13]. Lisäksi elektronien sironta ytimistä jaetaan usein elastiseen ja epäelastiseen sirontaan. Jarrutussäteilyn osuus tämän työn elektronien energioilla (E ~ kev) on pientä [44]. Yleensä ottaen varatuille hiukkasille on tyypillistä jatkuva Coulombin vuorovaikutus ympäröivän väliaineen ytimien ja kuorielektronien kanssa. Tämä johtaa hiukkasen energian siirtymiseen joko osittain tai kokonaan ilmaisinaineen elektroneille tai ytimille. 37

45 Elektronit ovat identtisiä ilmaisinaineen kuorielektronien kanssa ja huomattavasti keveämpiä kuin ilmaisinaineen ytimet. Tästä johtuen törmäykset ytimien kanssa vaikuttavat huomattavasti elektronin etenemissuuntaan, jolloin sen rata on voimakkaasti mutkitteleva ja kantama ilmaisinaineessa on lyhyempi kuin elektronin kulkema matka. Lisäksi suuri osa elektronin energiasta voi siirtyä toiselle hiukkaselle yhdessä törmäyksessä. Elektroni voi menettää yksittäisessä törmäyksessä jopa koko liikeenergiansa. Työssä käytetty pii-ilmaisin (RD EB10GC-500P) toimii kuin suurikokoinen diodi, jossa elektroni vuorovaikuttaa ilmaisinmateriaalin kanssa synnyttäen elektroni-aukkopareja. Parien lukumäärä on suoraan verrannollinen vuorovaikuttaneen elektronin energiaan. Sähkökenttä kuljettaa elektronit diodin toiselle reunalle ja aukot toiselle, mikä synnyttää havaittavissa olevan virran. Tämä virta vahvistetaan ja muutetaan digitaaliseksi, jolloin saadaan näkyviin ilmaisimen keräämä energiaspektri. Vaikka vuorovaikutus ilmaisinmateriaalin kanssa on satunnaista, on syntyvien varauksenkuljettajien määrä niin suuri, että niitä voidaan käsitellä tilastollisien menetelmien avulla Takaisinsironta Johtuen elektronien törmäyksistä ytimien kanssa, jopa pienillä väliaineen paksuuksilla tapahtuu elektronien takaisinsirontaa. Takaisinsironneet elektronit eivät jätä koko energiaansa ilmaisimeen ja haittaavat näin energiaspektrin mittausta [44]. Ne elektronit, jotka siroavat takaisin ilmaisimen kuolleesta kerroksesta, eivät jätä siihen mitään merkkiä käynnistään. Takaisinsironta on ongelmallinen varsinkin tämän työn tapauksessa, jossa suuri magneettikenttä ajaa elektronit spiraaliradalle. Näin ollen elektronit saapuvat ilmaisimelle pienessä kulmassa suhteessa ilmaisimen pintaan ja takaisinsironnan todennäköisyys kasvaa. Samalla kasvaa myös ilmaisimen efektiivisen kuolleen kerroksen paksuus, mikä saa aikaan sen, että suurempi osa saapuvista elektroneista ei jätä mitään jälkeä ilmaisimeen. 38

46 Takaisinsirontakerroin η määritellään takaisinsironneiden elektronien lukumäärän suhteena saapuvien elektronien lukumäärään. Kuvassa 4.10 on esitetty elektronien takaisinsirontakerroin piissä energian funktiona tilanteessa, jossa hiukkaset saapuvat kohtisuorasti paksun piikerroksen pintaa vastaan. Kuva Elektronien teoreettinen takaisinsirontakerroin paksusta piikohtiosta, niiden saapuessa kohtisuoraan kohtiota vastaan, esitettynä energian funktiona. Kuva on otettu lähdeviitteestä [45], ja kuvassa katkoviivalla esitetty käyrän laskukaava löytyy lähdeviitteestä [46]. Kuvasta 4.10 voidaan havaita, miten elektronien takaisinsirontakerroin pienenee niiden energian kasvaessa. Takaisinsirontakerroin η riippuu hyvin voimakkaasti elektronien saapumiskulmasta. Kuvassa 4.11 on esitetty takaisinsirontakertoimen kulmariippuvuus tilanteessa, jossa kohdemateriaalina on pii ja elektronien energia on E = 50 kev. 39

47 Kuva Takaisinsirontakertoimen η kulmariippuvuus piissä, kun saapuvan elektronin energia on 50 kev [45]. Kulma φ = 0 vastaa pintaa vastaan kohtisuoraa kulmaa ja sen arvot on ilmoitettu asteina. Magneettikentän gradientin ja varatun hiukkasen magneettisen momentin välinen vuorovaikutus vaikuttaa myös konversioelektronien lentoratoihin. Tällöin hiukkasten poikittainen nopeus pienenee aiheuttaen niiden ilmaisimeen saapumiskulman pienenemistä. Kuvassa 4.12 on esitetty hiukkasen tulokulma ilmaisimelle sen lähtökulman funktiona. Laskussa on oletettu konversioelektronien lähtevän liikkeelle B = 7 T suuruisesta magneettikentästä ja iskeytyvän ilmaisimeen, joka sijaitsee B = 0,65 T suuruisessa magneettikentässä. Laskuissa ei ole otettu huomioon loukun elektrodien potentiaalieroja ja elektronien on oletettu lähtevän pistemäisestä lähteestä, jolloin kaikkien elektronien oletetaan saapuvan ilmaisimelle. Laskun tarkoitus on olla vain suuntaa antava arvio, joten tuloksille ei ole arvioitu virhettä. 40

48 Tulokulma Lähtökulma Kuva Konversioelektronien tulokulma ilmaisimelle esitettynä lähtökulman funktiona. Molemmat kulmat on ilmoitettu asteina. Kuvan 4.12 tulokulmista voidaan arvioida todennäköisyyksiä eri tulokulmille. Elektronit emittoituvat ioneista isotrooppisesti koko avaruuskulmaan. Tämä ei kuitenkaan tarkoita sitä, että ne emittoituisivat tasaisesti joka kulmaan α suhteessa magneettikenttään. Elektronien emittoitumistodennäköisyys kulmavälille Δα = α 2 - α 1, missä α 1 ja α 2 ovat elektronin nopeusvektorin ja magneettikentän kenttäviivan välisiä kulmia, noudattaa todennäköisyysjakaumaa Jakauma on esitetty kuvassa ( cosα ) P = 0,5 2 cosα1. (4.26) 41

49 0,010 0,008 0,006 P 0,004 0,002 0, δα Kuva Elektronien emittoitumistodennäköisyys eri lähtökulmien α kulmaväleille Δα =(α + dα) - α, missä dα = 1. Lähtökulma on ilmoitettu asteina. Kuvasta 4.13 nähdään, miten suurempi osa elektroneista emittoituu suurille lähtökulmien arvoille. Jakauman mediaani on α = 60, jota suurempiin ja pienempiin kulmiin emittoituu yhtä paljon elektroneja. Tästä voidaan laskea, että puolet elektroneista saapuu tulokulmaa β = 15,3 suuremmilla ja puolet pienemmillä kulmilla. Tulokulma on suurimmillaan lähtökulman ollessa α = 90. Tällöin suurimman mahdollisen tulokulman arvoksi saadaan β = 17,7. Tällöin puolet elektroneista saapuu ilmaisimelle tulokulmavälillä β = 15,3 17,7. Kun tiedetään elektronien tulokulma lähtökulman funktiona ja takaisinsirontakertoimen kulmariippuvuus, voidaan arvioida takaisinsirontakerrointa elektronien lähtökulman funktiona. Kuvan 4.10 mittauspisteisiin tehtiin neljännen asteen polynomisovitus, johon sijoitettiin kuvan 4.12 tulokulmien arvot. Laskujen tulokset on esitetty kuvassa

50 0,20 0,18 0,16 Takaisinsirontakerroin 0,14 0,12 0,10 0,08 0,06 0,04 0,02 0, Lähtökulma Kuva Elektronien takaisinsirontakerroin ilmoitettuna lähtökulman funktiona. Konversioelektronien energiaksi on oletettu E = 50 kev. Lähtökulman arvot on ilmoitettu asteina. Kuvasta 4.14 voidaan havaita, miten takaisinsirontakerroin kasvaa hieman elektronin lähtökulman funktiona. Magneettikentän muutos muuttaa elektronien ratoja sen verran, että takaisinsirontakertoimen muutokset eivät ole kovinkaan dramaattisia. Jos oletetaan elektronien emittoituvan isotrooppisesti, puolet elektroneista siroaa ilmaisimesta takaisin takaisinsirontakertoimella, eli todennäköisyydellä η = 0,173 0,176. Tällöin yli 80 % ilmaisimelle osuvista elektroneista ei koe lainkaan takaisinsirontaefektiä. Luvussa laskettiin, että takaisinsironneista elektroneista vain noin 4,8 % ei heijastu takaisin muuttuvan magneettikentän synnyttävästä magneettisesta peilistä. Peilistä heijastuneet elektronit törmäävät uudelleen ilmaisimeen, tällä kertaa pienemmällä energialla kuin ensimmäisellä kerralla. Johtuen takaisinsirontakertoimen kasvusta energian pienentyessä, siroavat elektronit takaisin hieman suuremmalla todennäköisyydellä kuin ensimmäisellä kerralla [45]. Uudelleen sironneista elektroneista 43

51 heijastuu magneettikentästä takaisin taas noin 95,2 %. Todennäköisyys sille, että konversioelektronit siroavat takaisin ilmaisimesta, ja jatkavat matkaansa pysähtyen lopuksi jonnekin muualle kun ilmaisimelle, on esitetty lähtökulman funktiona kuvassa Laskuissa on oletettu elektronien siroavan ilmaisimesta tasaisesti koko avaruuskulmaan, mikä ei täysin pidä paikkaansa todellisessa tilanteessa. 0,012 0,010 0,008 P 0,006 0,004 0,002 0, Lähtökulma Kuva Todennäköisyys sille, että puhdistusloukusta ilmaisimen suuntaan lähtenyt 50 kev:n konversioelektroni palaa takaisin, pysähtyen lopuksi jonnekin muualle kun ilmaisimelle, esitettynä lähtökulman funktiona. Lähtökulma on ilmoitettu asteina. Laskussa on otettu huomioon magneettikentän vaikutus elektronien liikerataan, takaisinsironta ilmaisimesta ja takaisinheijastus magneettisesta peilistä. Vaikka noin 17 % elektroneista siroaa takaisin ilmaisimesta, niin vain noin prosentti kaikista konversioelektroneista jatkaa matkaansa loukun läpi pysähtymättä ilmaisimeen. Tämä tarkoittaa, että lähes koko elektronien energia kerätään ilmaisimelle ja nähdään energiaspektrissä. Tosin takaisinsironneet elektronit eivät jätä koko energiaansa ilmaisimeen yhdellä kerralla, mikä näkyy spektreissä suurempana taustana. Lisäksi matalaenergiset elektronit saattavat jäädä potentiaalivallien muodostamiin elektroniloukkuihin. 44

52 4.3.3 Ilmaisimen tehokkuus ja laitteiston havaitsemistehokkuus konversioelektroneille Työssä käytettyä ilmaisinta on tutkittu CERN:ssä [6,47] sekä kokeellisesti että teoreettisesti. Tutkimuksissa todistettiin kyseisen ilmaisimen toimintavarmuus suuressa magneettikentässä (B = 3 T) sekä osoitettiin ilmaisin loukku-yhdistelmän olevan matalilla energioilla varsin tehokas mittauslaitteisto konversioelektroneille. Tutkimusten perusteella piirretty ilmaisimen tehokkuuskäyrä on esitetty kuvassa Kuva Työssä käytetyn pii-ilmaisimen sisäinen tehokkuus [6]. Kuvassa 4.16 näkyvät neliöt ja katkoviiva kuvaavat kokeellista ja teoreettista ilmaisimen sisäistä tehokkuutta ilman magneettikenttää. Kuvasta voidaan nähdä, että ilmaisimen sisäinen tehokkuus pysyy vakiona elektronin energiaan E = 400 kev saakka ja alkaa sitten jyrkästi huonontua johtuen ilmaisimen ohuudesta. Tässä työssä energian mittausalue oli välillä E ~ kev, joten voidaan olettaa, että ilmaisimen sisäinen tehokkuus pysyi vakiona koko energiavälillä. 45

53 JYFLTRAP:n Penningin loukussa saadaan magneettikentän avulla kaikki tarkkuusloukun suuntaan lähteneet elektronit, eli puolet kaikista elektroneista, kuljetettua loukun ekstraktiopuolelle paikkaan, missä työssä käytetty pii-ilmaisin sijaitsi. Koska ilmaisimen tehokkuus ei muutu tutkitulla energiavälillä, pitäisi myös loukku ilmaisin-yhdistelmän tehokkuuden pysyä vakiona. Tämä ei kuitenkaan pitänyt tämän työn mittauksissa paikkaansa, mikä johtui ilmaisimen dimensioista (r = 1,78 mm) ja sen paikasta suhteellisen heikossa magneettikentässä (B 0,65 T). Kaikki elektronit eivät osuneet ilmaisimelle, mikä johtui elektronin ympyräruuviviivaradan säteen kasvusta magneettikentän pienentyessä (kaava (4.17)). Tällöin laitteiston tehokkuus laski huomattavasti. Kuvassa 4.17 on esitetty tämän työn mittauslaitteiston kuljetustodennäköisyys energian funktiona. Laskussa on otettu huomioon elektronin ratasäteen kasvu ja magneettikentän muutoksesta johtuva kenttäviivan kaareutuminen. Lisäksi laskussa on oletettu kaikkien ionien kiertävän loukun keskiakselia säteellä r 0. Kuljetustodennäköisyys 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 r 0 =0,1 m m r 0 =0,2 m m r 0 =0,3 m m 0, E [kev] Kuva Elektronien kuljetustodennäköisyys ilmaisimelle energian funktiona. Kuvassa neliöt vastaavat ionien magnetroniliikkeen sädettä r 0 = 0,1 mm, ympyrät sädettä r 0 = 0,2 mm ja kolmiot sädettä r 0 = 0,3 mm. 46

54 Kuvasta 4.17 nähdään, miten kuljetustodennäköisyys alkaa heikentyä jo suhteellisen matalilla energian arvoilla. Todennäköisyys pienenee edelleen energian kasvaessa. Kuvasta nähdään myös puhdistuksen selvä vaikutus kuljetustodennäköisyyteen. Ionin magnetroniliikkeen säteen (r 0 ) kasvaessa kuljetustodennäköisyys huononee huomattavasti. Elektroneilla on kuitenkin pieni, mutta äärellinen todennäköisyys osua ilmaisimelle, vaikka ne eivät olisi emittoituneet loukun keskiakselilta (r 0 0,3 mm). Tämä todennäköisyys pysyy suhteellisen vakiona energian funktiona. Johtuen suuresta r 0 - riippuvuudesta, konversioelektroneja voisi käyttää ionipilven koon määrittämiseen. Kuvassa 4.18 on esitetty laitteiston elektronien havaitsemistodennäköisyys energian funktiona. Laskussa on otettu huomioon myös takaisinsironnan vaikutus mutta jätetty pois elektronien heijastuminen magneettisesta peilistä. 0,45 Havaitsemistodennäköisyys 0,40 0,35 0,30 0,25 0,20 0,15 0,10 0,05 r 0 =0,1 mm r 0 =0,2 mm r 0 =0,3 mm 0, E [kev] Kuva Elektronien havaitsemistodennäköisyys esitettynä energian funktiona. Kuvassa neliöt vastaavat ionien magnetroniliikkeen sädettä r 0 = 0,1 mm, ympyrät sädettä r 0 = 0,2 mm ja kolmiot sädettä r 0 = 0,3 mm. Laskussa on otettu huomioon kuljetustodennäköisyys ja kuvan 4.10 mukainen takaisinsironta. 47

55 Kuvasta 4.18 havaitaan, miten laitteiston elektronien havaitsemistodennäköisyys on suuri pienillä energioilla saavuttaen maksiminsa juuri ennen kuljetustodennäköisyyden (kuva 4.17) romahdusta. Näin ollen, vaikka Penningin loukulla ja työssä käytetyllä piiilmaisimella pitäisi periaatteessa päästä yli 40 % havaitsemistodennäköisyyteen elektronien energiasta riippumatta, todellisuudessa todennäköisyys on huomattavasti heikompi. Tämä johtuu siitä, ettei ilmaisinta pystytty asettamaan loukun sisälle tarpeeksi suureen magneettikenttään. Tulevaisuudessa tulisikin pohtia mittauksia suuremmalla ilmaisimella. Kaavoista 4.12 ja 4.16 voidaan laskea, että E = 400 kev elektronien keräämiseksi välittömästi Penningin loukun jälkeen asetettavan ilmaisimen säteen olisi oltava vähintään r = 4 mm. 48

56 5 Laitteisto Työssä suoritetut mittaukset tehtiin Jyväskylän yliopiston fysiikan laitoksen Penningin loukulla. Käytettävät ionit tuotettiin IGISOL-menetelmällä. Mittauksia varten loukun ekstraktiopuoli purettiin ja sen sisään asennettiin pii-ilmaisin. Tässä luvussa on esitelty työssä käytetty mittauslaitteisto. Luku on jaettu kolmeen osaan, joista ensimmäinen käsittelee ionisuihkun tuottamista ja sen injektoimista Penningin loukun sisälle. Toisessa luvussa on esitelty Jyväskylän yliopiston fysiikan laitoksen Penningin loukku ja kolmannessa työssä käytetty ilmaisin ja mittauselektroniikka. 5.1 IGISOL Tämän työn mittauksissa käytetyt ionit tuotettiin Jyväskylässä 1980-luvulla kehitetyllä IGISOL-isotooppiseparaattorilla [48,49] fissio-ioniohjainta käyttäen. Ioniohjaimen rakenne on esitetty kuvassa 5.1. Myös fuusioon perustuvia ioniohjaimia käytetään yleisesti. Kuva 5.1. IGISOL:n fissio-ioniohjain. 49

57 Kyseisessä menetelmässä primäärinen K-130 syklotronilla tuotettu E = 30 MeV protonisuihku osuu ohueen uraanikohtioon aiheuttaen ydinreaktioita. Uraanin hajoamisen seurauksena syntyneet fissiotuotteet jäähdytetään puskurikaasussa niin, että niiden nopeudet ovat termisten nopeuksien luokkaa. Puskurikaasu on yleensä heliumia [50]. Tuotetut radioaktiiviset ionit törmäilevät puskurikaasun atomien kanssa aiheuttaen varauksenvaihtoreaktioita, jotka jättävät suurimman osan reaktiotuotteista varausasteelle 1+ [51]. Ionit kuljetetaan kaasuvirran mukana ulos ja kiihdytetään differentiaalisesti pumpatun elektrodirakenteen läpi. Ionien kammiosta poistumiseen käyttämä aika on vain joitakin millisekunteja [50], joten IGISOL-menetelmä on erinomainen tapa tuottaa lyhytikäisiä isotooppeja. Lisäksi se on kemiallisesti epäselektiivinen ja rakenteeltaan kestävä ja varmatoiminen. Aiheesta on kirjoitettu enemmän esimerkiksi lähdeviitteissä [52,53]. Kuvassa 5.2 on esitetty IGISOL:n mittausalueen pohjakuva. Kuva 5.2. IGISOL:n mittausalueen pohjakuva. (1) Ioniohjain, (2) taivutusmagneetti, (3) RFQ, (4) Penningin loukku [54]. 50

58 5.2 RFQ IGISOL:lta saatu ionisuihku massaseparoidaan taivutusmagneetilla, jonka läpi pääsevät vain tietyn massa varaussuhteen omaavat ionit. Magneetti jättää mukaan kuitenkin isobaarisia epäpuhtauksia, jotka voidaan erottaa vasta loukun sisällä. Johtuen törmäyksistä puskurikaasun kanssa, on ionisuihkulla suhteellisen suuri energiahajonta (E ~ ev), joten ionisuihku täytyy jäähdyttää ennen injektiota Penningin loukkuun. Jäähdytys, eli suihkun emittanssin [55] pienentäminen, tehdään käyttäen radiotaajuuskvadrupoliloukkua (RFQ). Kvadrupoliloukun toimintaperiaate on esitetty kuvassa 5.3. Kuva 5.3. RFQ:n toimintaperiaate [56]. JYFLTRAP:n kvadrupoliloukku on kuin kaksidimensioinen Paulin loukku [1], jossa ioneja loukutetaan käyttäen hyväksi ajasta riippuvaa kvadrupolisähkökenttää [57]. Kyseisen laitteen avulla hiukkassuihku saadaan myös kimputettua. Kvadrupoliloukku koostuu neljästä sylinterimäisestä sauvasta joiden välinen tilavuus on täytetty heliumkaasulla. Kaasun paine on sopiva pysäyttämään ionit kvadrupolin sisällä (P ~ 0,1 mbar [57]). Törmäykset puskurikaasun kanssa pienentävät ionien energiaa, kun taas oskilloiva RF-kenttä pitää ionit optisella akselilla. Ionit kuljetetaan RFQ:n läpi pienen sähkökentän avulla loukun loppuosaan, missä ioneja säilytetään ennen ekstraktiota. Kvadrupoliloukulla saadaan aikaan suuruusluokkaa t ~ 10 μs olevia ionikimppuja, joiden energiahajonta on noin E ~ 1 ev [57]. Jäähdytetty ja kimputettu suihku voidaan injektoida Penningin loukkuun. 51

59 5.3 JYFL:n Penningin loukku JYFL:n kaksiosainen Penningin loukku on sijoitettu suprajohtavan solenoidin sisälle. Solenoidin synnyttämä magneettikenttä on suuruudeltaan B = 7 T ja valmistajan (Magnex Scientific Limited) ilmoittama homogeenisuusaste ensimmäisessä loukussa on ΔB / B = 10-6 /cm 3 ja toisessa ΔB / B = 10-7 /cm 3. Molemmat loukut ovat muodoltaan sylinterimäisiä ja loukkujen elektrodien dimensiot ovat samat. Loukut on erotettu toisistaan sylinterimäisellä kanavalla, jonka pituus on l = 50 mm ja halkaisija d = 2 mm. Ensimmäistä loukkua käytetään yleensä ionisuihkun puhdistamiseen [2] ja toista tarkkoihin massamittauksiin [3]. Loukulla on saavutettu suhteellinen massaresoluutio δm / m ~ 10-7 [58]. Tämä työn mittauksissa käytettiin ainoastaan ensimmäistä loukkua. Solenoidin lisäksi Penningin loukku rakentuu kolmesta sylinterimäisestä elektrodista sekä useista korjauselektrodeista. Valitsemalla potentiaalit sopivasti, saadaan aikaan kvadrupolinen sähkökenttä lähelle loukun optista akselia. Kuvassa 5.4 on esitetty JYFLTRAP:n ensimmäisen loukun elektrodirakenne ja kuvassa 5.5 loukun ulkoasu. Tarkempi tekninen kuvaus loukusta löytyy lähdeviitteestä [54]. Kuva 5.4. JYFLTRAP:n ensimmäisen loukun elektronirakenne: (1) Rengaselektrodi, (2) ensimmäinen korjauselektrodi, (3) toinen korjauselektrodi, (4) päätyelektrodit, (5) 4 mm injektioaukko, (6) 2 mm ekstraktioaukko [50]. 52

60 Loukkua operoidaan yleensä kimputetulla suihkulla. Kuvassa 5.4 näkyvän rengaselektrodin (1) vasemmanpuoleisten elektrodien (2,3,4,5) jännitteitä lasketaan, jolloin RFQ:ssa jäähdytetty ionikimppu voi edetä ensimmäiseen loukkuun. Ionien saavuttua loukkuun, palautetaan elektrodien potentiaalit taas normaaliksi. Myös ionien injektointi ja ekstraktointi tarkkuusloukusta tapahtuu vastaavasti jännitteitä laskemalla ja nostamalla. Tämän työn mittauksissa ioneja ei injektoitu tarkkuusloukkuun asti. Kummankin loukun rengaselektrodit on segmentoitu, jotta niillä voitaisiin virittää ionien radiaalisia liikeratoja. Elektrodit on segmentoitu kahdeksaan yhtä suureen osaan, mutta vierekkäiset osat on kytketty pareittain toisiinsa, niin että käytännön tilanteessa käytössä on vain neljä yhtä suurta segmenttiä. Kuva 5.5. JYFLTRAP:n poikkileikkaus. Ionisuihkun suunta RFQ:n läpi (1) Penningin loukkuun (2) vasemmalta oikealle. Työssä käytetyn ilmaisimen (3) paikka on heti loukun oikealla puolella. Kuvasta puuttuvat tämän työn mittauksia varten mittauslaitteistoon lisätyt loukun ekstraktioputken ulkopuoliset osat. 53

61 5.4 Mittausasetelma konversioelektronien havaitsemiseksi Mittauksia varten Penningin loukun suulle asetettiin tarvittava mittauslaitteisto. Tämä koostui ilmaisimen lisäksi ilmaisimen kannatintelineestä. Kannatintelineeseen oli lisäksi kiinnitetty itse suunniteltu Faraday-kuppi ja kollimaattorilevy sekä niiden liikuttamiseen tarvittava mekanismi Ilmaisimen kannatinteline Ennen on-line-koetta Penningin loukun ekstraktiolinja purettiin ja loukun suulle asetettiin kuvassa 5.6 näkyvä mittauslaitteisto. Laitteiston pii-ilmaisin esivahvistimineen sekä niihin liittyvät johtimet sekä läpiviennit olivat valmiina, aivan kuten ilmaisimen kannatinosa muoviripustuksineen. Laitteistoon suunniteltiin ja rakennettiin lisäksi Faraday-kuppi kollimaattoriyhdistelmä sekä mekanismi, jolla kyseistä yhdistelmää voitiin liikutella loukun ulkopuolelta. Lisäksi rakennettiin alumiininen suoja, jolla pyrittiin minimoimaan erisuuruisten sähkökenttien vaikutus hiukkasten liikeratoihin. Kaikki osat valmistettiin fysiikan laitoksen työpajalla. Kuvassa 5.6 on esitetty ilmaisimen kannatinteline Faraday-kuppi kollimaattoriyhdistelmineen. 54

62 Kuva 5.6. Mittauslaitteisto. a) Faraday-kuppi ja kollimaattori ilman kuparijohtoja. b) Kuppi-kollimaattoriyhdistelmän liikerata. c) Ilmaisin-kannatinosa: (i) Kiertokanki, (ii) nostotappi, (iii) kiertokangen liikkeenrajoitin, (iv) Faraday-kuppi, (v) kollimaattori, (vi) alumiinisuoja, (vii) pii-ilmaisin, (viii) kiertokangen kiinnitysrengas. Kannattimen läpi porattiin reikä johon kiinnitettiin kiertokanki (i). Kangen toiseen päähän kiinnitettiin kaksiosainen nostotappi. Tapin alapuolinen osa (ii) valmistettiin messingistä ja ruuvattiin kiinni yläpuoliseen osaan porattuun kierrereikään. Tapin ylempi osa jatkui läpiviennin kautta ekstraktiolinjan ulkopuolelle, josta sitä voitiin liikutella mekaanisesti. Tapin liikeradan suuruus saatiin säädettyä sopivaksi pidikkeellä (iii). Lisäksi linjan ulkopuoliseen osaan valmistettiin kappale, joka rajoitti nostotapin yläpuolisen osan liikettä. Näin saatiin estettyä nostotapin ohuemman osan ja kiertokangen vääntyminen liian suurella voimalla nostettaessa. Kiertokangen toiseen päähän kiinnitettiin muttereilla ensin Faraday-kuppi (iv) ja sitten kollimaattori (v), joilta mitattujen virtojen avulla saatiin löydettyä oikeat loukun asetukset. Lisäksi niiden avulla voitiin estää ionien pääsyn herkästi vaurioituvalle pii-ilmaisimelle. Molemmat valmistettiin normaalista piirilevystä, jonka eristelevyt estivät johdeosien kosketuksen. Lisäksi levyjen johdeosat katkaistiin, jotta ne eivät olisi kosketuksessa kiertokangen kanssa. Levyjen dimensiot valittiin sellaisiksi, että levyillä voidaan estää 55

63 kaikkien ionien pääsyn pii-ilmaisimelle. Lisäksi levyjen koko rajoitettiin siten, että ne voitiin siirtää pois ilmaisimen edestä. Levyihin juotettiin lakkapintaiset kuparijohdot, jotka yhdistettiin toisesta päästä ekstraktiolinjassa valmiina olleisiin liittimiin. Kuppikollimaattoriyhdistelmän rakenne on esitetty kuvassa 5.6a). Kuvassa 5.6b) on esitetty kuppi-kollimaattorilevyn liikerata. Loukun suulla olevien sähkökentän gradienttien vaikutus minimoitiin alumiinisella suojakappaleella (vi). Kappaleeseen porattiin kaksi reikää tyhjiön pumppauksen helpottamiseksi. Suojakappaleen kapeamman pään ulkohalkaisija työstettiin samansuuruiseksi kuin loukun päätyelektrodin sisähalkaisija, jolloin suojakappale pysyi paikallaan loukun suulla ilman ruuvikiinnitystä. Suojakappaleen toinen pää lepäsi muoviruuvien varassa ilmaisimen (vii) kannatinosaan kiinnitetyn kiertokangen kiinnitysrenkaan (viii) päällä. Osien suunnittelussa tuli ottaa huomioon seuraavia seikkoja. Mittaukset tapahtuvat tyhjiössä, joten käytettävien materiaalien ja rakenteiden täytyi olla tyhjiöön sopivia. Osien kiinnityksessä ei voitu käyttää liimaamista ja nostotapin liitoskohdan läpi porattiin reikä, jotta kierteiden taakse ei jäisi pumppausta hidastavaa ilmataskua. Kaikkien materiaalien täytyi olla ei-magnetoituvia, johtuen loukussa olevasta suuresta magneettikentästä (B = 7 T). Tästä johtuen kuppi ja kollimaattori koottiin piirilevystä (kupari), ja muut osat olivat alumiinia, messinkiä tai terästä. Lisäksi eristemateriaalien määrä lähellä ionisuihkua oli rajoitettava minimiin. Tämä johtuu siitä, että eristeen varautuminen voi kääntää tai jopa estää ionisuihkun pääsyn Faraday-kupille. Edellä mainittujen seikkojen lisäksi mekanismin tuli olla yksinkertainen ja varmatoiminen. 56

64 5.4.2 Ilmaisin Kokeessa käytettiin RD EB10GC-500P pii-ilmaisinta yhdessä PA1201-esivahvistimen kanssa. Molempien laitteiden valmistaja on Canberra Semiconductor. Ilmaisimen pintaala oli A = 10 mm 2 (r = 1,78 mm) ja paksuus d = 500 µm, sekä kuolleen kerroksen paksuus d = 250 Å. Ilmaisin oli kiinnitetty Peltier-jäähdyttimeen yhdessä FETtransistorin kanssa, joka toimi vahvistuksen ensimmäisenä asteena. Jäähdytintä ei käytetty tässä kokeessa. Valmistajan ilmoittama biasjännitteen arvo kyseiselle ilmaisimelle oli V = 80 V ja ilmaisimen resoluutio on välillä R = 1,0 1,3 kev lämpötilavälillä T = C energian ollessa E = 59,5 kev. Kyseistä ilmaisinta on käytetty aiemmin CERN:n REXTRAP:lla [6,59]. Ilmaisin on kuvattu edestäpäin kuvassa 5.7. Kuva 5.7. Kokeessa käytetty pii-ilmaisin edestä päin kuvattuna. 57

65 6 Tulokset Tässä luvussa esitetään työn keskeisimmät tulokset sekä käytetyt menetelmät. Luvun ensimmäinen kappale käsittelee lyhyesti mittausdatan käsittelyä. Toisessa kappaleessa esitetään ennen varsinaista on-line-koetta suoritetut off-line-testit ja niiden tulokset. Kolmannessa kappaleessa esitellään kesällä 2005 suoritetun on-line-kokeen suoritus ja saadut tulokset, joita voidaan pitää tämän työn päätuloksina. 6.1 Mittausaineiston käsittely Sekä off-line- että on-line-kokeissa tiedonkeruujärjestelmä antoi mittausdatan ulos lukumäärä kanava-pistepareina. Näistä saatiin sopivan kalibraation avulla muodostettua energiaspektri Tulosten käsittely Kaikki mitatut spektrit on analysoitu Origin-tietokoneohjelmalla. Vaikka monet kuvissa esitetyt spektrit ovat selkeyden vuoksi muokattuja [60], on analysointi tehty kalibroimattomista ja muokkaamattomista spektreistä. Spektreissä esiintyviin piikkeihin on sovitettu pinta-alaversio Gaussisesta funktiosta: y ( x) = y 0 + w A e π / 2 2 ( x x ) 2 c 2 w, (6.1) missä y 0 on piikin ympäristössä oleva tausta, x c on piikin keskikohta, w (= 0,851 FWHM) on piikin leveys ja A on piikin pinta-ala. Tällöin piikkien analysoinnissa tarvittava informaatio saadaan suoraan ohjelman antamista arvoista. Vaikkei piikkien muoto aina ollut puhtaasti gaussinen, on kyseisen jakauman käyttö usein perusteltua, johtuen mittausten hyvästä statistiikasta. 58

66 Piikin puoliarvonleveydestä saadaan laskettua ilmaisimen resoluutio [44]: R = FWHM x 1,175 w =. (6.2) c x c Kaava antaa tuloksen prosentteina. Tässä työssä resoluutio on ilmoitettu energian yksiköissä [kev], joka saadaan kun edellisen yhtälön R kerrotaan kyseisen piikin energialla Ilmaisimen kalibrointi Keruujärjestelmän kanavat ja elektronin energiat vastasivat toisiaan lineaarisesti, joten käytetty mittauslaitteisto voitiin kalibroida kalibraatiosuoran avulla. Kokeessa mitatuista energiaspektreistä etsittiin intensiivisimmät piikit, jotka jakautuivat tasaisesti koko energia-alueelle. Piikkejä vastaavat energiat etsittiin kirjallisuudesta [62,63] ja arvot virheineen piirrettiin samaan kuvaan. Mittausdatan energia kanavariippuvuus saatiin selville sovittamalla keruujärjestelmän antamiin kanava energia-pareihin muotoa: E = A + B X (6.3) oleva suora. Suoran yhtälössä E on energia ja X kanavaluku sekä A ja B Origin-ohjelman antamia parametreja. Energian virhe saadaan suoraan yleisestä virheen etenemislaista [61]: ( δa) 2 + ( B δx ) 2 + ( B X ) 2 δ E = δ, (6.4) missä δa ja δb ovat ohjelman antamat virheet suorasovitukselle sekä δx Gaussisen sovituksen piikin keskikohdan virhe. Koska mittauselektroniikkaa muutettiin kesken kokeen, jouduttiin on-line-mittauksiin tekemään kaksi eri kalibraatiota. Molemmat kalibraatiot määritettiin seitsemän hyvin tunnetun piikin avulla. Off-line-kokeiden kalibraatio tehtiin vastaavalla tavalla, vain piikkejä oli käytettävissä vähemmän. Esimerkkinä on esitetty toisen kalibraatiosuoran sovituksessa käytettyjen pisteparien arvot taulukossa 6.1 sekä kalibraatiosuora kuvassa

67 Taulukko 6.1. Kalibraatiosuoran sovituksessa käytettyjen pisteparien arvot. N:o Energia [kev] Isotooppi Kanava 1 10,2 (3) 117m Pd 147,8 (6) 2 60,7 (2) 120 Sn 703,3 (8) 3 102,1 (1) 118m Ag 1167,1 (4) 4 110,3 (5) 118m2 In 1256,0 (4) 5 144,2 (3) 117m Pd 1632,3 (8) 6 168,1 (2) 120 Sn 1891,7 (8) 7 324,3 (3) 112m Rh 3615,3 (5) Kuva 6.1. Toinen on-line-kokeen tuloksien analysoinnissa käytetyistä kalibraatiosuorista sekä kyseisen suoran poikkeama kirjallisuudessa [62,63] ilmoitetuista energioista. Pisteiden numeroinnit vastaavat taulukon 6.1 numerointia. Kuten kuvasta 6.1 nähdään, oli käytetyn ilmaisimen energia kanava-suhde hyvällä tarkkuudella lineaarinen. Origin-ohjelma antoi kalibraatiosuoran (kaava 6.3) yhtälöksi: E = 3, , X. (6.6) 60

68 Suoran antaman energian arvolle voidaan johtaa virhekaava suoraan yleisestä virheen etenemislaista (kaava 6.4): 2 4 ( 0,0906 δx ) + ( 1, ) 2 δ E = 0, X (6.7) Pyöristetyistä energiaspektreistä etsittiin intensiivisimpien piikkien paikat, joiden avulla muokkaamattomaan aineistoon tehtiin gaussiset sovitukset halutuille kohdille spektriä. Mittausten analysointi tehtiin Origin-ohjelmalla. Ohjelma antoi sovituksesta kullekin piikille paikan (X) ja sen virheen (δx), jotka sijoitettiin kaavoihin (6.6) ja (6.7). Parametrien virheinä käytettiin ohjelman antamia epätarkkuuksia. Ohjelman antamat parametrit molemmille kalibraatiosuorille on esitetty taulukossa 6.2. Taulukko 6.2. Origin-ohjelman antamat parametrit suorasovituksille. Parametri Suora 1 Suora 2 A -4, ,45339 δa 0, ,15358 B 0, ,0906 δb 1, , R 1 0,99999 SD 0, ,46295 N 7 7 P < 0,0001 < 0, Off-line-testit Ennen on-line-mittausta suoritettiin kolme erilaista off-line-testiä, joiden tarkoitus oli varmistaa mittauslaitteiston toimivuus on-line-kokeen olosuhteissa. Ensimmäisessä testissä 133 Ba-avolähde asetettiin testikammioon ja kahdessa muussa loukun sisälle. Testien tuloksena saatiin tietoa normaalin konversioelektronilähteen energiaspektristä magneettikentässä. Tuloksia voidaan käyttää havainnollistamaan lähde-efektien vaikutusta konversioelektronispektroskopiaan. 61

69 6.2.1 Testikammio Ilmaisin-esivahvistin-yhdistelmää testattiin testikammiossa ilman korkeajännitettä ja ulkoista magneettikenttää. Ilmaisin ja 133 Ba-avolähde (JYFL-67) asetettiin vastakkain alumiiniputkeen siten, että niiden välinen etäisyys oli mahdollisimman pieni (d ~ 1 cm). Putken molemmat päät suljettiin kumitiivisteillä ja putkeen pumpattiin tyhjiö Pfeiffer Duo 20 -kiertosiipipumpulla. Ilmaisimelta lähtevät johdot vietiin putkesta ulos ilmaisimen mukana tulleella läpiviennillä. Testissä käytetyn avolähteen tärkeimmät siirtymät tutkitulla energiavälillä on esitetty taulukossa 6.3. Testissä käytetty esivahvistin ja ilmaisimelta lähtevät johtimet olivat samoja, mitä käytettiin myöhemmin myös on-linekokeessa. Testissä käytetty vahvistin oli mallia ORTEC 571 ja jännitelähde mallia ORTEC 428. Esimerkki mitatusta energiaspektristä on esitetty kuvassa 6.2. Taulukko Ba-lähteen siirtymät. Taulukossa E tarkoittaa energiaa ja I intensiteettiä, joka on normitettu vastaamaan tuhatta hajoamista. Alaindeksi γ viittaa gammaemissioon ja e konversioelektroniemissioon [64]. E γ I γ E e Kuori I e (teoreettinen) 53,161 21,99 (22) 17,176 K 108,0 47,5 L 18,9 79,623 26,2 (6) 42,638 K 40,0 74,0 L 5,84 80, ,6 (27) 45,012 K 497,0 75,3 L 74,9 62

70 Kuva 6.2. Testikammiossa 133 Ba-avolähteellä suoritetusta off-line-testistä mitattu energiaspektri. Kuvaan on merkitty E = 81,0 kev siirtymän K-, L- ja M-kuorten konversiopiikit sekä röntgenpiikit K α ja K β. Kuvasta 6.2 nähdään selvästi 133 Ba:n E = 81,0 kev siirtymän K-, L- ja M-kuorten konversiopiikit energioilla E K = 45,3 (9) kev (K 81), E L = 75,2 (13) kev (L 81) ja E M = 79,9 (13) kev (M 81). Konversiopiikkien intensiteettien suhteet olivat kuvasta luettuina noin K / L / M 22 : 3 : 1, jolloin K- ja L-konversiopiikkien intensiteettien suhteeksi tulee K / L 7,2. Tämä on lähellä taulukon 6.3 arvojen perusteella laskettua teoreettista arvoa K / L = 6,7. Laskussa on huomioitu E = 79,623 kev ja E = 80,997 kev siirtymät. Edellisten lisäksi nähdään E = 53,2 kev siirtymän K-kuoren konversiopiikki energialla E K = 17,6 (7) kev. Ilmaisimen resoluutio oli noin R = 2,7 kev intensiivisimmän piikin energialla E K = 45,3 kev. Suhteellisen heikko resoluutio voi johtua mittauksissa käytetystä jännitelähteestä, jonka myöhemmin huomattiin antavan ulos väärää jännitettä. Jännitelähde korvattiin on-line-kokeessa toisella laitteella. 63

71 Kuvassa 6.2 näkyvät bariumin KLL- ja KLM-Auger-elektronipiikit energioilla E KLL = 25,7 (7) kev ja E KLM = 31,8 (8) kev. Jälkimmäinen Auger-piikki peittyy tosin intensiivisemmän röntgenpiikin K α alle niin, ettei piikkejä pystytä erottamaan toisistaan. K β röntgenpiikki nähdään energialla E Kβ = 36,0 (8) kev. Bariumin röntgenpiikkien teoreettinen intensiteettien suhde K α / K β 4,5 [62] ja kuvasta luettu kokeellinen suhde K α / K β 5,8. Näin ollen E KLM = 31,8 kev -piikin intensiteetistä noin neljäsosa johtuu KLM- Auger-elektroneista, mitä tukee myös Auger-elektronien intensiteettien teoreettinen suhde KLL / KLM 2,6 [62]. Bariumin K-kuoren fluoresenssituotto ω K = 0,9 [62]. Vertailemalla kuvan 6.2 piikkien intensiteettejä, saadaan K-kuoren kokeelliseksi fluoresenssituotoksi ω K,kok 0,4. Tästä voidaan vetää johtopäätös, että ilmaisin reagoi huomattavasti paremmin elektroneihin kuin fotoneihin. Suurienergisiä gammakvantteja ilmaisin ei käytännössä huomaa ollenkaan, vaan ne kulkevat vuorovaikuttamatta ohuen ilmaisimen läpi Off-line-testi loukun sisään asetetulla avolähteellä Magneettikentän ja korkeajännitteen vaikutusta ilmaisimeen testattiin off-line-testinä myös loukun sisälle asetetulla avolähteellä. Tällöin olosuhteet olivat mahdollisimman yhtäläiset on-line-kokeen kanssa. Ainoastaan konversioelektronilähde erosi on-linekokeen loukutetuista ioneista ja käytetyn korkeajännitteen suuruus oli matalampi kuin online-kokeessa käytetty jännite. Testiä varten teetettiin JYFL:n työpajalla kuvassa 6.3 näkyvä teline avolähteelle (JYFL- 67). Telineen ulkohalkaisija oli sama kuin loukun elektrodin sisähalkaisija. Lähde oli sama, jota käytettiin myös aikaisemmassa off-line-testissä. Teline valmistettiin alumiinista, ja siihen porattiin kaksi kierrereikää tyhjiön pumppauksen ja osan liikuttelun helpottamiseksi. Käytetyt pultit ja aluslevyt oli valmistettu ei-magnetoituvasta materiaalista. 64

72 Kuva 6.3. Avolähde (JYFL67) ja sen teline. Testiä varten loukun ekstraktiopuoli purettiin ja käytetty avolähde telineineen asetettiin noin viiden senttimetrin päähän loukun loppupäästä. Lisäksi loukun taakse asetettiin ilmaisin kannatinlaitteistoineen siten, että mittausasetelma oli täysin sama kuin tulevassa on-line-testissä (kuva 5.4). Tämän jälkeen loukku koottiin ja sen sisään pumpattiin tarvittava tyhjiö. Lähteestä mitattiin energiaspektri ensin aikaisemmassa off-linekokeessa käytetyllä keruukoneella sekä sen jälkeen korkeajännitteen kanssa varsinaisessa on-line-kokeessa käytetyllä keruukoneella. Näistä mittauksista on esitetty esimerkkispektrit kuvissa 6.4 ja 6.5. Lisäksi testattiin Faraday-kuppi kollimaattoriyhdistelmää sekä varmistettiin laitteiston toimivuus myös korkeajännitteessä. Jotta ionivirran mittauksen onnistuisi, laskettiin koko ilmaisinteline loukun potentiaalitasoa U = 250 V matalampaan potentiaaliin. Potentiaalin laskemiseen käytetty jännitelähde oli mallia Kikusui PAB 250 ja syntyneet ionivirrat luettiin Keithley virtamittareilta. Vahvistimelta saatu signaali muutettiin digitaaliseksi Silena 7423 ADmuuntimen avulla. Ilman korkeajännitettä suoritetuissa mittauksissa käytetty elektroniikka oli sama kuin testikammiossa tehdyssä kokeessa sillä erotuksella, että edellisessä off-line-testissä käytetty jännitelähde (ORTEC 428) vaihdettiin toiseen, koska se ei antanut ulos oikeaa jännitettä. Uusi jännitelähde oli Cooknell Electronics HV2. Silti testikammiossa suoritetut kokeet onnistuivat hyvin, vaikkei niissä käytetty jännitelähde täysin toiminutkaan jälkeenpäin. Barium-lähteen energiaspektri loukun magneettikentässä ilman korkeajännitettä on esitetty kuvassa