Havainnot uraanin käyttäytymisestä kiteisissä kivissä turvallisuusperustelun tukena GeoChem KYT2010 tutkimusseminaari 26.9.2008 Mira Markovaara-Koivisto
Esityksen sisältö Tutkimusryhmä Tutkimuksen perusasetelma Projektin aikataulu 2006-2008 tuloksia LA-ICP-MS Diffuusiokoe Triaksiaalikoe 2009-2010 tulosten mallintaminen
Tutkimusryhmä Hankepäällikkö prof. Markku Peltoniemi Koordinaattori Marja Siitari-Kauppi Tutkijat Mira Markovaara-Koivisto, Jussi Ikonen ja Lalli Jokelainen Alihankkijat Antero Lindberg, GTK Prof. David Read, UK
Tutkimuksen perusasetelma Loppusijoitustilassa vallitsevat hapettavat olosuhteet sen täyttövaiheessa ja siinä tapauksessa, että mahdollinen hapekas jäätiköiden sulavesi tunkeutuu loppusijoitussyvyydelle. Jos uraania pääsee yo tapauksissa pohjaveteen se on +VI arvoisena liikkuva ja kemiallisesti reaktiivinen. Työssä tutkitaan uraanin käyttäytymistä kalliossa.
Projektin aikataulu 2006-2008 Havainnot Luonnon uraanifaasien mineralogia, morfologia, kemia, ja ikä Uraanin kulkeutumiskokeita hydrostaattisen paineen alla ja diffuusion avulla (köyhdytetty uraanikiekko uraanin ja muiden radionuklidien lähteenä) 2009-2010 Havaintojen hyödyntäminen turvallisuusperustelun tukena Saatujen tulosten mallintaminen Kehittää uraanin kulkeutumismallia, joka ottaa huomioon Geokemialliset prosessit (CheProo, Funmig) Kiven rakenteen ja mineralogian
Esityksen sisältö Tutkimusryhmä Tutkimuksen perusasetelma Projektin aikataulu 2006-2008 tuloksia LA-ICP-MS Diffuusiokoe Triaksiaalikoe 2009-2010 tulosten mallintaminen
LA-ICP-MS Uraanipitoisia luonnonnäytteitä Palmotusta, Askolasta ja Hyrkkölästä Uraani- ja torium-isotooppisuhteiden määrityksiä LA-ICP-MS-tekniikalla Askolan näytteistä Helsingin yliopiston Agilent 7500 ICP-MS Geologian tutkimuskeskuksen Nu Plasma HR
LA-ICP-MS Yksi Askolan kairasydännäytteen uraanimineraaleista syvyydellä 21.45 m Plagioklaasi Pyriitti Pyyhkäisyelektronimikroskooppikuva takaisin sironneita elektroneja hyödyntäen Fosfaattia sisältävä U-silikaatti
LA-ICP-MS Uraani-isotooppisuhde Askolan näytteestä Helsingin yliopiston Agilent 7500 ICP-MSlaitteella ICP-massaspektrometrin mittaustulokset Mittauskerta Aktiivisuussuhde 234 U/ 238 U Ennen ablaatiota 1 1.4414 2 1.7617 3 1.6948 4 0.9923 5 2.6086 Average 1.7 Ablaation jälkeen Standard deviation 0.5910 Relative standard deviation [%] 34.768
Esityksen sisältö Tutkimusryhmä Tutkimuksen perusasetelma Projektin aikataulu 2006-2008 tuloksia LA-ICP-MS Diffuusiokoe Triaksiaalikoe 2009-2010 tulosten mallintaminen
Laboratoriokokeet Laboratoriokokeissa käytettiin köyhdytettyä uraanikiekko (DU) uraanin ja radionuklidilähteenä DU kiekon alkuainepitoisuudet Radionuklidit Aktiivisuus [Bq/g] (Trueman et al, 2004) Epävarmuus [±Bq/g] wt% Epävarmuus [±wt%] 238 U 12343 0.916 96.74 0.007 235 U 156.6 0.461 0.19 0.0006 234 U 2382 1.161 0.001 5E-7 236 U 7.113 0.113 3E-4 5E-6 237 Np 5.002 0.267 2E-5 1E-6 239+240 Pu 2.195 0.098 238 Pu 1.059 0.055 2E-10 8E-12 243 Am 6.678 0.117 9E-8 2E-9 241 Am 2.166 0.085 2E-9 7E-11 99 Tc 78.97 0.795 1E-5 1E-7 Epävarmuudet ovat laskennalliset 2σ
DIFFUUSIOKOE Matriisina Kurun harmaa graniitti 30x30x30cm (2 blokkia) Liuoksena murskattuun Kurun harmaaseen graniittiin tasapainotettu vesi Kulkeutuvina alkuaineina toisessa blokissa köyhdytetystä uraanikiekosta liukeneva U ja radionuklidit, ja toisessa blokissa HTO ja 36 Cl Radionuklidien ja merkkiaineiden liikkumista kiviblokeissa seurataan analysoimalla vesinäytteitä seurantarei istä, jotka ovat 1, 4 ja 7 cm:n etäisyydellä keskireiästä Uraanin kulkeutumista on seurattu vuoden ajan ja tritioidun veden ja kloorin kulkeutumista puoli vuotta
DIFFUUSIOKOE
Esityksen sisältö Tutkimusryhmä Tutkimuksen perusasetelma Projektin aikataulu 2006-2008 tuloksia LA-ICP-MS Diffuusiokoe Triaksiaalikoe 2009-2010 tulosten mallintaminen
TRIAKSIAALIKOE Kulkeutumiskoe paineella Koeaika noin 2v Matriisina Sievin muuttunut tonaliitti (permeabiliteetti 2.43x10-9, huokoisuus 11%) Kivikiekkojen väliin asetettiin köyhdytetty uraanikiekko Systeemi suljettiin kumiputkeen, joka aiheuttaa sellipaineen. Murskattuun Sievin muuntuneeseen tonaliittiin tasapainotettu vesi painetaan pienellä ylipaineella systeemin läpi. Systeemin yläpuolelta kerätään vesinäytteet, joista uraani ja muut alkuaineet analysoidaan Virtausparametrien muutoksia monitoroidaan jatkuvasti DU
TRIAKSIAALIKOE Systeemin läpi tulleen liuoksen määrä 3400 Kumulatiivinen liuoksen määrä (cm 3 ) 3200 3000 2800 2600 2400 2200 2000 1800 1600 1400 1200 1000 800 600 400 200 0 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 4500 5000 5500 6000 6500 7000 7500 8000 8500 9000 9500 10000 Aika (h)
TRIAKSIAALIKOE Kairasydänten pinnalla on havaittu 3000 ppm uraania in situ XRF analyysein Seuraavaksi Digitaalisella autoradiografialla tutkitaan uraanin jakautuminen kairasydänten pinnalla Sekundäärifaasit tunnistetaan XRD ja TRLFS menetelmin Määritetään kulkeutumisreitit ja tulkitaan migraatiomekanismeja
Kiitän mielenkiinnostanne!
TRIAKSIAALIKOE 180.0 550.0 160.0 500.0 450.0 140.0 400.0 120.0 350.0 238 U (ppb) 100.0 80.0 60.0 300.0 250.0 200.0 238 U/ 235 U 150.0 40.0 20.0 238U (ppb) 238U/235U 100.0 50.0 0.0 0.0 0 2 4 6 8 1012141618202224262830323436384042444648505254565860626466687072 El d Ti ( k ) Aika (viikkoja)