Kallioperän redox-olosuhteiden muutosten tutkiminen

Koko: px

Aloita esitys sivulta:

Download "Kallioperän redox-olosuhteiden muutosten tutkiminen"

Arto Mäki
5 vuotta sitten
Katselukertoja:

1 Kallioperän redox-olosuhteiden muutosten tutkiminen Radiokemian laboratorio Kemian laitos Juhani Suksi KYT 21 Kalliokulkeutuminen-seminaari

2 Kallioperän redox-olosuhteiden muutosten tutkiminen Uraanin käyttäytyminen kivi/vesi-vuorovaikutuksessa 234 U/ 238 U-suhde redox-mittarina 1. Miksi kiinnostaa? 2. Tavoitteet 3. Redox-häiriö ja jäljet 4. Uraani indikaattorina 234 U/ 238 U-suhde Perusteita Havaintoja 5. Laboratoriokokeet Kivi-vesi-vuorovaikutussimulaattori Olosuhteet 6. Yhteistyö

3 Rekonstruktio Mallinnus Pohjavesi ~1 Sulavedet ~2 Jääkausi Pohjavesi 22 Käytetyn ydinpolttoaineen varastoiminen kallioperään alkaa ~1 BP 1 BP Jääkausi Itämeren kehitysvaiheet Sulaveden tunkeutuminen kallioperään

4 Tavoitteet Tuottaa tietoa sulaveden vaikutuksista kallioperässä Tutkia sulaveden vaikutusten redox-aluetta Työkalu: Uraanin käyttäytymisen tutkiminen

5 Kallioperän redox-olosuhteiden muutosten tutkiminen Uraanin käyttäytyminen kivi/vesi-vuorovaikutuksessa 234 U/ 238 U-suhde redox-mittarina 1. Miksi kiinnostaa? 2. Tavoitteet 3. Redox-häiriö ja jäljet 4. Uraani indikaattorina 234 U/ 238 U-suhde Perusteita Havaintoja 5. Laboratoriokokeet Kivi-vesi-vuorovaikutussimulaattori Olosuhteet 6. Yhteistyö

6 Pohjaveden kierto Redox-raja Rakovyöhyke Sulavesi Redox-raja Pohjavesi ja sulavesi saavat aikaan samanlaisia jälkiä kivessä ja vedessä!

7 Redox-rajan havaitseminen Rakomineralogia Kalsiitti-tyyppi REE Uraanisarjan epätasapainot Kalsiitti Pyriitti Liuennut Positiivinen Ce-anomalia (FeOOH) Uraanin huuhtoutuminen kivestä ja U-yhdisteiden liukeneminen: Kivi/mineraali: 234 U/ 238 U 1 23 Th/ 234 U > 1 Vesi: 234 U/ 238 U 1 Syvyys Matalan lämpötilan Negatiivinen Ce-anomalia (kalsiitti) Uraanin kertyminen/saostuminen huonosti vettä läpäisevällä alueella: 234 U/ 238 U 1 23 Th/ 234 U < 1 FeOOH Hydroterminen, matalan lämpötilan päällekasvua Ei Ce-anomaliaa Uraanin huuhtoutuminen hapettomissa olosuhteissa: Kivi: 234 U/ 238 U < 1 23 Th/ 234 U > 1 Vesi: 234 U/ 238 U > 1

8 Kallioperän redox-olosuhteiden muutosten tutkiminen Uraanin käyttäytyminen kivivesivuorovaikutuksessa 234 U/ 238 U-suhde redox-mittarina 1. Miksi kiinnostaa? 2. Tavoitteet 3. Redox-häiriö ja jäljet 4. Uraani indikaattorina 234 U/ 238 U-suhde Perusteita Havaintoja 5. Laboratoriokokeet Kivi-vesi-vuorovaikutussimulaattori Olosuhteet 6. Yhteistyö

9 Uranium series (4n + 2) ~ 2 nm 238 U 4.5x1 9 a α 234 Th 24.1d 234m Pa 1.18 min 234 U 2.45x1 5 a 23 Th 7.57x1 4 a α U source 234 U U Th 4+ Recoil β - 234m Pa Accumulation Happiatomien of kasautuminen oxygen rekyylijäljen atoms päähän 226 Ra 162 a β Rn 3.82 d α 234 U 6+ Recoil 23 Th Muokattu viitteestä Ordonez-Regil et al. (1989), Radiochimia Acta 47

10 234 Th-rekyylin vaikutus 234 U/ 238 U-suhteeseen (AR) AR t = 1+ ( AR i 1) e λ 234 t [ U ] kivi δ S [ U ] vesi R (1 e λ 234 t )

11 Esim. Kalliorakoon on tullut vettä, jonka 234 U/ 238 U-aktiivisuussuhde on 2. Tarkastellaan rekyylin vaikutusta 234 U/ 234 U-suhteeseen, kun avauman koko ja uraanilähteen voimakkuus vaihtelevat. Oletetaan, että vesi ei enää virtaa. 1 Avauma =,1 mm 4 Avauma = 1mm 8 [U]kivi/[U]vesi = 5 3 [U]kivi/[U]vesi = 1 U-234/U U-234/U Avauma = 2 mm Time [y] 3 Avauma = 3 mm Time [y] [U]kivi/[U]vesi = 1 [U]kivi/[U]vesi = 1 U-234/U U-234/U Time [y] Time [y]

12 U-234/U U/ 238 U Porakaivot (1481) Pohjavesi (298) 2,1, U [μg/l] Uraani (U-238) (mikro grammaa/litra)

13 ,1,8 U-234 [Bq/L],6,4,2,1,2,3,4,5,6 U-238 [Bq/L]

14 5 4 Palmottu - 2 m 15 Palmottu 2-4 m U-234 (Bq/l) y = 1,239x +,19 R 2 =,9952 U-234 (Bq/l) 1 5 y = 2,113x -,1991 R 2 =, U-238 (Bq/l) U-238 (Bq/l)

15 U-234 (Bq/l) 1,8,6,4,2 Dil./Brackish HCO3 y = 6,7838x -,72 R 2 =,9335,5,1,15,2,3 U-238 (Bq/l) Brackish SO4 U-234 (Bq/l),2,1 y = 5,173x -,24 R 2 =,9888,2,4,6,3 U-238 (Bq/l) Saline U-234 (Bq/l),2,1 y = 3,2848x -,1 R 2 =,996,4,8,12 U-238 (Bq/l)

16 Kallioperän redox-olosuhteiden muutosten tutkiminen Uraanin käyttäytyminen kivi-vesi-vuorovaikutuksessa 234 U/ 238 U-suhde redox-mittarina 1. Miksi kiinnostaa? 2. Tavoitteet 3. Redox-häiriö ja jäljet 4. Uraani indikaattorina 234 U/ 238 U-suhde Perusteita Havaintoja 5. Laboratoriokokeet Kivi-vesi-vuorovaikutussimulaattori Olosuhteet 6. Yhteistyö

17 Pohjavesisimulantti reaktoriin Näytteenotto -U [μg/l] -U(IV)/U(VI) U/ 238 U Näytteenotto ~2 kg kivimurskaa N2, H2, CO2 -kuplitettu tislattu vesi Nesteen lisäys Datan kerääjä Johtokyky Eh ph Happi Pohjavesisimulantti (Eh ja ph) + mineraali/kivinäyte, jonka U(IV)/U(VI) tunnetaan Läpivirtaus- Kenno Pumppu Magneettisekoitin

19 KVV simulaattorin olosuhteet Johtokyky [us/cm] ph Aika [h] Aika [h] Eh [mv] 2 1 Lämpötila Aika [h] Aika [h]

20 Kallioperän redox-olosuhteiden muutosten tutkiminen Uraanin käyttäytyminen kivivesivuorovaikutuksessa 234 U/ 238 U-suhde redox-mittarina 1. Miksi kiinnostaa? 2. Tavoitteet 3. Redox-häiriö ja jäljet 4. Uraani indikaattorina 234 U/ 238 U-suhde Perusteita Havaintoja 5. Laboratoriokokeet Kivi-vesi-vuorovaikutussimulaattori Olosuhteet 6. Yhteistyö

21 SKB Äspö Forsmark 27 (Rakopinnoitteiden USE) EU ReCoSy (Mm. uraanin redoxkäyttäytyminen) FUNMIG RTDC-4, WP (Menetelmäkuvausta) KYT 21 KIVES uraani HYRL + Geologianlaitos Posiva 28

22 Redox-alueen tutkiminen Rakomineralogia Kalsiitti-tyyppi REE Uraanisarjan epätasapainot Kalsiitti Pyriitti Liuennut Positiivinen Ce-anomalia (FeOOH) Uraanin huuhtoutuminen kivestä ja U-yhdisteiden liukeneminen: Kivi/mineraali: 234 U/ 238 U 1 23 Th/ 234 U > 1 Vesi: 234 U/ 238 U 1 Syvyys Matalan lämpötilan Negatiivinen Ce-anomalia (kalsiitti) Uraanin kertyminen/saostuminen huonosti vettä läpäisevällä alueella: 234 U/ 238 U 1 23 Th/ 234 U < 1 FeOOH Hydroterminen, matalan lämpötilan päällekasvua Ei Ce-anomaliaa Uraanin huuhtoutuminen hapettomissa olosuhteissa: Kivi: 234 U/ 238 U < 1 23 Th/ 234 U > 1 Vesi: 234 U/ 238 U > 1

Samankaltaiset tiedostot

KYT2010-tutkimusohjelma

KYT2010-tutkimusohjelma KYT21-tutkimusohjelma Uraanin käyttäytyminen pohjavesiolosuhteiden indikaattorina 1. vaiheen loppuraportti Juhani Suksi Radiokemian laboratorio, Kemian laitos Helsingin yliopisto HELMIKUU 29 2 Esipuhe