KEHITTYNEET POLTTOAINEKIERROT

Transkriptio

1 KEHITTYNEET POLTTOAINEKIERROT Kehittyneitä polttoainekiertoja sekä erotus- ja transmutaatiotutkimusta KYT-jatkumossa Aiemmat KYT-ohjelmat Suomalainen erotus- ja transmutaatiotekniikan tutkimus (VTT, alihankkijana HYRL) KYT2014-ohjelma Kehittyneet polttoainekierrot Laskennallinen polttoainekiertoanalyysi (VTT) Kehittyneet polttoainekierrot Uudet erotustekniikat (HYRL) KYT2018-ohjelma KOSKI ja SERMAT Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/2019 1

2 VTT TECHNICAL RESEARCH CENTRE OF FINLAND LTD Kehittyneet polttoainekierrot Skenaario- ja inventaarilaskenta (KOSKI) KYT2018 loppuseminaari Silja Häkkinen

3 KOSKI-projekti lukuina Rahoitus yht. (k ) VYR Oma Htkk 4,5 3,5 3,4 3,0 11/02/2019 3

4 KOSKI projektin sisältö 1. Skenaariolaskenta Ydinpolttoainekierron mallinnus kokonaisuudessaan alusta loppuun Erilaisten ydinpolttoainekiertovaihtoehtojen vertailu ydinjätehuollon näkökulmasta 2. Käytetyn polttoaineen annosnopeuden vertailulasku (benchmark) Laskettu gamma-annosnopeutta PWR-reaktorin käytetystä polttoainenipusta Tarkoitus on varmistaa polttoaineen itsesuojelu 30 v jäähdytyksen jälkeen sekä verifioida ja validoida moderneja laskentakoodeja 3. Alan tutkimuksen seuranta Kehittyneiden polttoainekiertojen ja erotus- ja transmutaatiotekniikan kansainvälistä tutkimusta on seurattu yhdessä yhteistyöprojektin SERMAT kanssa 11/02/2019 4

5 1.1 Skenaariolaskenta ja SITONin käyttöönotto Ydinpolttoainekiertojen mallinnus kokonaisuudessaan. Esim. jätevirtojen seuraaminen kaikissa polttoainekierron vaiheissa Erilaisten ydinpolttoainekiertovaihtoehtojen vertailu Vertailtavia parametrejä esim. loppusijoitukseen päätyvä Pu ja sivuaktinidit, lämmöntuotto, ym. Aiemmin käytössä oli CEA:n kehittämä COSI6 Tällä tutkimuskaudella on siirrytty käyttämään MTA EK:n ja BME NTI:n kehittämää SITONia Avoin lähdekoodi Jossain määrin kehitysvaiheessa 11/02/2019 5

6 1.2 SITON nykytilanne SITON on unkarilaisten MTA EK:n ja BME NTI:n kehittämä skenaariokoodi. SITON:n palamalaskenta perustuu unkarilaisten kehittämälle FITXS-menetelmälle. Meidän hallussamme oleva versio sisältää reaktorimallin ainoastaan GFR-reaktorille (Gas cooled Fast Reactor). Lisäksi suoraa polttoainekiertoa on mahdollista laskea termisille reaktoreille palamataulukoiden avulla. Unkarilaiset ovat vuoden 2015 jälkeen kehittäneet reaktorimallit myös SFR- ja EPR-reaktoreille. SFR = Sodium cooled Fast Reactor EPR = European Pressurised water Reactor (Olkiluoto 3) 11/02/2019 6

7 1.3 Skenaariolaskentaan liittyvät tehtävät : SITON COSI6 vertailu 2016: COSI6-laskuja SITON:in validointia varten 2017: Vaikutusalojen riippuvuus polttoaineen alkukoostumuksesta ja palamasta (FITXS kehityksen tukena) 2018: Reaktorimallin laskentaan perehtyminen (FITXS-oppi) 11/02/2019 7

8 2.1 Käytetyn polttoaineen annosnopeuden vertailulasku Käytetyn polttoaineen voimakas gammasäteily suojelee sitä mahdollista varasta vastaan. NRC ja IAEA pitävät riittävän itsesuojelun rajana 1 Sv/h yhden metrin etäisyydellä polttoainenipusta [1]. OECD/NEA:n asiantuntijaryhmässä AFCS on laskettu vertailulaskua (benchmark) tavoitteena: 1. Varmistaa riittävä itsesuojelu 2. Verifioida ja validoida laskentaohjelmia (koodi-koodi benchmark sekä koodi-mittaus benchmark) VTT on osallistunut vertailulaskuun omalla Serpent-koodillamme. [1] U.S. Department of Energy, Non-proliferation and Arms Control Assessment of Weapons-Usable Fissile Material Storage And Excess Plutonium Disposition Alternatives, DOE/NN-007 (1997). 11/02/2019 8

9 2.2 Koodi-koodi vertailun tuloksia [Sv/h] Tulokset on julkaistu GLOBAL-konferenssissa vuonna 2017 [2]. Sv/h Sv/h [2] R. Eschbach, et. al., Verification of Dose Rate Calculations for PWR Spent Fuel Assemblies, Proceedings of GLOBAL 2017, , Seoul (Korea), Paper A /02/2019 9

10 2.3 Koodi-mittaus vertailun tuloksia [Sv/h] Tuloksista kirjoitetaan NEA:n raportti. Sv/h No Co [Sv/h] Co 0.91 % [Sv/h] Co 0.47 % [Sv/h] Co 0.47 %, Brehmstrahlung [Sv/h] Measured [Sv/h] Etäisyys nipun pinnalta (cm) 11/02/

11 3.1 Tutkimuksen seuranta Projektissa seurataan kansainvälisen tutkimuksen kehitystä kehittyneisiin polttoainekiertoihin ja erotus- ja transmutaatiotekniikkaan liittyen. Käytännössä joka vuosi on osallistuttu NEA:n työryhmän WPFC kokoukseen helmikuussa ja asiantuntijaryhmän AFCS kokouksiin kaksi kertaa vuodessa. Kokousmatkoista on kirjoitettu matkaraportit. Kehittyneisiin polttoainekiertoihin ja erotus- ja transmutaatiotekniikkaan liittyvä kirjallisuusselvitys on valmisteilla yhteistyöprojektin SERMAT kanssa. WPFC = Working Party on scientific issues of the Fuel Cycle AFCS = Advanced Fuel Cycle Scenarios 11/02/

12 Yhteenveto Konkreettiset tulokset KYT2018 ohjelmakaudella Skenaariolaskentaohjelma SITONin käyttöönotto ja skenaariolaskentaosaamisen syventäminen Konferenssijulkaisu sekä valmisteilla oleva NEA:n raportti liittyen kansainväliseen käytetyn polttoaineen gamma-annosnopeus - vertailulaskuun Kirjallisuusselvitys kehittyneiden polttoainekiertojen tutkimuksesta maailmalla sekä kansainvälisten suhteiden ylläpito alan tutkijoihin Aihepiiriin jäävä tutkimus Skenaariolaskenta: kansainväliseen tutkimukseen osallistuminen. Annosnopeuslaskenta: annosnopeuslaskenta nopeassa reaktorissa säteilytetystä polttoainenipusta. 11/02/

13 TECHNOLOGY FOR BUSINESS

14 KEHITTYNEET POLTTOAINEKIERROT Kehittyneitä polttoainekiertoja sekä erotus- ja transmutaatiotutkimusta KYT-jatkumossa Aiemmat KYT-ohjelmat Suomalainen erotus- ja transmutaatiotekniikan tutkimus (VTT, alihankkijana HYRL) KYT2014-ohjelma Kehittyneet polttoainekierrot Laskennallinen polttoainekiertoanalyysi (VTT) Kehittyneet polttoainekierrot Uudet erotustekniikat (HYRL) KYT2018-ohjelma KOSKI ja SERMAT Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

15 Kehittyneet Polttoainekierrot - Uudet Säädettävät Erotusmateriaalit (SERMAT) Elmo Wiikinkoski, Helsingin yliopisto , Finlandia-talo, Helsinki Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

16 HANKKEEN SISÄLTÖ Materiaalikehitys Ioninvaihto epäorgaanisilla materiaaleilla Robusti materiaali, hallitut olosuhteet Ei orgaanisia uuttoreagensseja Kolmenarvoisten aktinidien ja lantanidien erotukset Tähtäimessä: Am(III), Cm(III), Np(III) lantanidit (III) Osana tulevaisuuden suljettuja ydinpolttoainekiertoja tai Nykyisten uudelleenkäsittelymenetelmien jatkeena Väitöskirjatyö Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

17 OECD/NEA Transmutation Am, Cm Np(III) Selective recovery of Am, Cm, Np(III), Ln(III) s from the acidic aqueous media Solid waste with FP(III) s Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

18 P&T-konseptin lähtökohtana erotella sivuaktinidit fissiotuotteista Hyötyenergiaa transmutaatiosta Alhaisempi lämpö, radiotoksisuus Alhaisemmat vaatimukset loppusijoitukselle Vaatimus suljetulle kierrolle Vaikein tapaus An(III) Ln(III) Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

19 TUTKIMUSKAUDEN TULOKSIA Säädettävä* zirkoniumfosfaattimateriaali optimoitu An-Ln pylväserotuksiin Versiot eroavat happamuudeltaan ja samalla ioninvaihto-ominaisuuksiltaan Ioninvaihtokokeita mallinuklidein Eu3+ ja Am3+ Taustaelektrolyyteillä ja kilpailevilla ioneilla (Na+, Sr2+, Cl-, NO3-) sekä ilman Hivenpitoisuuksin (Eu-152, Am-241) sekä makropitoisuuksin (Eu-suola) Erotuskokeet pylväissä 4(+3) a1-julkaisua, joista 2(+3) realisoitu 1 väitöskirja Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

20 Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

21 α-zirkoniumfosfaattisarjan erotustekijät (Eu/Am) Tärkein parametri erotuksen kannalta Wiikinkoski, ChemistrySelect 2018, 3, ph ZrP1 (a,b) ZrP5 (c,d) ZrP25 (e,f) 0, , , Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

22 Kd(Eu), L/kg Kd(Am), L/kg Separation Factor Eu :Am 730 0: : : : : : : : :1 Optimaalisella materiaalilla saavutettiin Eu/Am-erotustekijä ~100, amerikiumylimäärässä Erotuskokeissamme on käytetty moolisuhdetta 1:32, joka jää kirjallisuudesta laskettujen esimerkkipalamien Eu/Am sekä Ln(III)/An(III) inventaarien väliin H.B. Robinson NPP 72 GWd/MTU after 8 year decay: 1:13 (1:18) Surry NPP 38.6 GWd/MTU after 22 year decay: 1:147 (1:58) Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

23 Lataus-eluutio tyyppinen erotuskoe Kun 76 % ladatusta amerikiumista eluoitu mol-% amerikiumin puhtaus Kun 88 % ladatusta amerikiumista eluoitu 99.6 mol-% amerikiumin puhtaus Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

24 Jatkuvasyötteinen erotuskoe, syöttöliuoksessa Eu/Am = 1:1 (mol) 1 kg sorbentilla voidaan puhdistaa 330 L liuosta säilyttäen Amerikiumin puhtauden eluaatissa yli 99,5 mol-%:ssa Vaihtoehtoisesti 630 L, 95 mol-% Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

25 RYHMÄ Ioninvaihtoryhmä, tutkimusryhmä osana Helsingin yliopiston Kemian laitosta 6-10 henkilöä, joista 2-3 henkilöä SERMAT:ssa, 9,5 12,5 htkk/vuosi 2-4 henkilöä ystäväprojekteissa (läheisiä tai samat materiaalit) Ion exchange for nuclear waste treatment and for recycling We are here to seek out new ion exchangers and boldly use them in processes where no one has used them before helsinki.fi/ion-exchange Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

26 Ion exchange for nuclear waste treatment and for recycling We are here to seek out new ion exchangers and boldly use them in processes where no one has used them before helsinki.fi/ion-exchange Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta SERMAT / E. Wiikinkoski 11/02/

27 KYT2018/V AMMA KYT2018-pienhanke: VAikeasti Mitattavien radionuklidien MittAusmenetelmät (VAMMA) KYT-loppuseminaari Antti Räty, Anumaija Leskinen, Susanna Salminen-Paatero, Taneli Iso-Markku VTT beyond the obvious 27

28 During dismantling Prior to dismantling Tausta: Aktiivisuuden määritys skaalausmenetelmällä VTT beyond the obvious 28

29 Projektin tavoitteet Tavoitteena tunnistaa materiaalikohtaisesti purkujätteiden olennaiset radionuklidit sekä selvittää näiden erotus- ja mittausmenetelmät Pääpaino loppusijoituksen kannalta olennaisissa pitkäikäisissä betaaktiivisissa nuklideissa Tulosten raportointi pro gradu työnä VTT kerää lähtötietoja, toimittaa tutkimusnäytteet ja avustaa mittausjärjestelyissä Keskittyminen Suomen tarpeisiin Nuklidilistat voimayhtiöiden kommenttien mukaan. Selvitetään lyhyesti myös muiden toimijoiden menetelmät (Fortum, TVO, STUK). Gradutyön kokeellisena osana RPV-teräksen beta-aktiivisten nuklidien 55Fe ja 63Ni määrittäminen Myös kansainvälistä tiedonvaihtoa (osin ulkoisella rahoituksella) VTT beyond the obvious 29

30 Tieteelliset tulokset Oikeat näytemateriaalit Analyysi aktivoituneelle näytteelle on eri asia kuin itse valmistetulle. BWR ja VVER teräksien liukoisuudessa ym. ominaisuuksissa on eroja. Säteilysuojelu/menetelmien tarkkuus, ~1 kbq 1 MBq). Suuremmat aktiivisuudet vaatisivat enemmän näytteen esikäsittelyä. Aktiivinen Co-60 häiritsee beta-aktiivisten nuklidien analyysiä. Onnistunut mittaus vaatii nuklidien kemiallisen erottelun. Menetelmä isolle purkujätemäärälle: Tarkka hidas mittausmenetelmä parille näytteelle vs. sujuva mittausmenetelmä useammalle näytteelle? Calculated TVO (Bq/g) Measured TVO (Bq/g) Difference (%) Calculated Loviisa (Bq/g) Measured Loviisa (Bq/g) Ni % Fe % Differences (%)

31 Deliverablet ja jatko Pro gradu: T. Iso-Markku, Difficult to measure beta active nuclides in nuclear decommissioning waste (tarkastuksessa) Tärkeimpien nuklidien ominaisuudet ja mittaustekniikat, suomalaisten toimijoiden valmiudet ja aktiivisuusmittaukset RPV-teräksestä. VTT:n laboratorioraportti. Laajennetaan tieteelliseksi artikkeliksi vuonna Kansainvälisenä tiedonvaihtona esityksen kahdessa konferenssissa. Esitelmä ERA13-konferenssissa 09/2018 (Cambridge, UK) Esitelmä NKS Decom-seminaarissa 10/2018 (Roskilde, Tanska) Laaja aihe-jota jatketaan tulevina vuosina: KYT2022/DEMONI-hanke laajentaa työtä mm. betonin aktiivisuusmittauksiin ja radionuklidien liukoisuustutkimuksiin. NKS2019/DTM-DECOM hankkeessa validoidaan testattuja mittausmenetelmiä kansainvälisenä interkalibrointina VTT beyond the obvious 31