FINE-ohjelmakatsaus. Toim. Pekka Järvinen. Teknologiakatsaus 160/2004

FINE-ohjelmakatsaus Toim. Pekka Järvinen Teknologiakatsaus 160/2004

FINE-ohjelmakatsaus Toim. Pekka Järvinen Teknologiakatsaus 160/2004 Helsinki 2004

Kilpailukykyä teknologiasta Tekes tarjoaa rahoitusta ja asiantuntijapalveluja kansainvälisesti kilpailukykyisten tuotteiden ja tuotantomenetelmien kehittämiseen. Tekesillä on vuosittain käytettävissä avustuksina ja lainoina noin 400 miljoonaa euroa teknologian kehityshankkeisiin. Teknologiaohjelmien avulla maahamme luodaan uutta teknologiaosaamista yritysten, tutkimuslaitosten ja korkeakoulujen yhteistyönä. Ohjelmien tavoitteena on nostaa teknologista kilpailukykyämme tulevaisuuden keskeisillä teollisuuden toimialoilla. Vuonna 2004 Tekesillä on käynnissä noin 25 teknologiaohjelmaa. Copyright Tekes 2004. Kaikki oikeudet pidätetään. Tämä julkaisu sisältää tekijänoikeudella suojattua aineistoa, jonka tekijänoikeus kuuluu Tekesille tai kolmansille osapuolille. Aineistoa ei saa käyttää kaupallisiin tarkoituksiin. Julkaisun sisältö on tekijöiden näkemys, eikä edusta Tekesin virallista kantaa. Tekes ei vastaa mistään aineiston käytön mahdollisesti aiheuttamista vahingoista. Lainattaessa on lähde mainittava. ISSN 1239-758X ISBN 952-457-175-7 Taitto: DTPage Oy Paino: Paino-Center Oy, 2004

Esipuhe Tekesin teknologiaohjelmat ovat määräaikaisia panostuksia tärkeiksi katsotuille alueille. FINE Pienhiukkaset Teknologia, ympäristö ja terveys -teknologiaohjelman käynnistämistä olivat vauhdittamassa toisaalta tieto pienhiukkasiin liittyvien ongelmien vakavuudesta ja sitä kautta alan teknologiamarkkinoiden kasvusta ja toisaalta suomalaisesta korkeatasoisesta tieteellisestä osaamisesta. Nähtiin huomattavaa potentiaalia kehittää uusia tuotteita ja palveluita ja kasvattaa siten alan liiketoimintavolyymia. FINE-ohjelma käynnistyi vuonna 2002 ja on nyt kolmantena toimintavuotenaan parhaassa vauhdissa. Tuleva vuosi 2005 on ohjelman viimeinen ja tämän vuoksi erityisen työn täyteinen ja haasteellinen. Tämä ohjelmakatsausraportti on FINE-ohjelman ensimmäinen ja sen antaa kuvan projektien tilanteesta ja tuloksista ohjelman puolessä välissä. Ohjelmassa oli mukana raportin kokoamishetkellä 35 projektia, joista kolmasosa on yritysten tuotekehityshankkeita. Ohjelman tähänastinen kokonaisvolyymi on 15 milj., josta Tekes on rahoittanut vajaa 9 milj.. Ohjelman tärkeimpänä tehtävänä on tukea tutkimustulosten hyödyntämistä liiketoiminnassa. Tehtävä on erittäin haasteellinen. Tieteellisestä tutkimuksesta on usein, kuten myös tällä alalla, erittäin pitkä harppaus liiketoimintaan ja busineksen tekemiseen. Harppaus on väistämättä pitkä myös ajallisesti ei riitä, että tulokset on hyödynnettävässä muodossa, vaan aikaa kuluu oikeiden kumppanien etsimiseen, tiedon ja teknologian siirtoon, yhteistyön rakentamiseen, asenteiden ja toimintatapojen uudelleen muokkaamiseen pitkälti koko alan kulttuurin muuttumiseen. Pienhiukkastutkimuksen hyödyntäminen laajassa mitassa liiketoiminnassa on niin vaativan harppauksen päässä, että 4-vuotisella ohjelmalla voidaan luoda vasta perustuksia sillalle tutkimuksen ja liiketoiminnan välillä, ja astua ensimmäisiä askeleita oikeaan suuntaan. Sillanrakennustyötä tarvitaan vielä pitkään ohjelman jälkeen, jotta kunnianhimoinen tavoite laajasta liiketoimintavolyymin kasvattamisesta voidaan saavuttaa. Kiitokset ja kannustusta yhteisellä rakennustyömaalla ahertaville projekteilla työskenteleville, johtoryhmälle, ohjelmapäällikkötiimille kuten myös Tekesissä töitä tekeville! Syyskuu 2004 Tekes

Sisältö Esipuhe 1 Energiantuotannon ja teollisuuden päästöt 1 Pienhiukkaspäästöjen vähentämismahdollisuudet ja kasvihuonekaasupäästöjen rajoittaminen PIHI-KHK, VTT 1 Hiukkaset puun ja energiaturpeen polttoaineketjussa HIUKE, Vapo Oy 5 Puun polton pienhiukkaspäästöt PIPO, KY 6 Jätteenpolton pienhiukkaspäästöt jätteen laadun ja savukaasun puhdistustekniikan kehittäminen JÄPPI, VTT 13 Pienhiukkas- ja raskasmetallipäästöjen karakterisointi PIHI-RAME, VTT 19 CFB-kattiloiden pienhiukkas- ja raskasmetallipäästöt ja niiden hallinta, Foster Wheeler Energia Oy 25 Sähkösuodattimen esivarausjärjestelmä PreEsp, TTY 29 Aerosolimallien kehittäminen ydinvoimalaitoksiin AMY, Fortum Nuclear Services Oy 36 2 Liikennevälineet ja liikenne 43 Hiukkaspäästöjen vähentämismahdollisuudet puristussytytteisissä moottoreissa HIPPU, TKK 43 Raskaan ajoneuvokannan hiukkaspäästön koko ja morfologia HD-PM, VTT 46 Otto- ja dieselmoottoreiden nestehiukkaset: voiteluaineen ja jälkikäsittelyn vaikutus, TTY 57 Dieselmoottorin nanohiukkaspäästöt biopohjaisia öljyjä poltettaessa BioPM, Turun ammattikorkeakoulu 62 Liikenteen hiukkaspäästöjen yhteys ajoneuvojen testimittauksiin LIPIKA, TTY 65 3 Mittalaitteet ja mittaaminen 71 Pienhiukkasten käyttäytyminen laimentavassa näytteenotossa HILA, KY 71 Condensation particle counter COPAP, HY 79 Laitteisto pienhiukkasten kemiallisen koostumuksen in-situ-määritykseen GATOFMS, IL 82 Alailmakehän optiset mittaukset AtmOs, Vaisala Oyj 87 Pienhiukkasten dynamiikan numeerinen mallinnus, Dekati Measurements Oy 89 Pienhiukkasten tutkimuspalvelujen kehittäminen, Nordic Envicon Oy 90 Nanoparticle Emissions Simulator Napes, TKK, Center for New Materials 94 Kaupunki-ilmaston hiukkasten mittausverkko Parnet, IL 99 4 Rakennukset ja työympäristö 103 Hiukkasaltistuksen vähentäminen rakennus- ja LVI-teknisin keinoin HALVI, TKK 103 Pienhiukkasten biologisen fraktion mittaaminen ja karakterisointi BioFINE, KTL 109 Ilmanvaihtolaitteiden hiukkaspäästöt: terveyshaitat, mittaaminen ja tuotekehitys, Uudenmaan aluetyöterveyslaitos ILMI, VTT, TTL 114 MFI-tekniikalla kannattavaa liiketoimintaa, Genano Oy 118 Hitsaamon pienhiukkaset HIPHI, TKK 122 Puuntyöstöpölyn hallinnan kehittäminen, VTT, TTL 127

5 Terveys-, ilmasto- ja muut projektit 131 Kaasumaisten ja pinta-aktiivisten aineiden vaikutus pilvien ominaisuuksiin, KY 131 Ilmakehän pienhiukkasten ajasta riippuvat nukleaatiomekanismit, HY 138 Pienhiukkasaltistumiseen vaikuttavat tekijät ja lähteet vanhusväestössä, KTL 143 Kokonaismalli pienhiukkasten päästöjen, leviämisen ja riskin arviointiin KOPRA, IL 149 Troposfäärin aerosolimoodien massasulkeuma, IL 156 Seasonal variations in physicochemical and toxicological characteristics of urban air particulate matter PAMCHAR-FINE, KTL 160 Technology Reviews of Tekes 165

1 Energiantuotannon ja teollisuuden päästöt Pienhiukkasten kokonaispäästöt ja vähentämismahdollisuudet Suomessa yhdennetty tarkastelu khk-päästöjen rajoittamisen yhteydessä PIHI-KHK Fine particle emissions and reduction possibilities in Finland An integrated study in connection with reduction of greenhouse gases Mikael Ohlström (proj.pääll.) VTT Prosessit PL 1602, 02044 VTT puh. 09 456 5783 mikael.ohlstrom@vtt.fi Muut: Eemeli Tsupari, Sanna Syri, Antti Lehtilä, Jorma Jokiniemi, Veli Linna, VTT Prosessit; Taisto Raunemaa, Kuopion yliopisto Avainsanat: PM2.5, pienhiukkaset, TIMES-energiajärjestelmämalli, energiantuotanto, prosessiteollisuus, kasvihuonekaasupäästöt Keywords: PM2.5, fine particles, TIMES energy system model, energy production, process industry, greenhouse gas emissions Abstract Detailed calculation model for Finnish fine particle emissions originating from fuel combustion and process industry will be developed as part of TIMES energy system model, which is used e.g. to simulate greenhouse gas emission reduction scenarios. It s important to know also the impacts of ghg reduction technologies on fine particle emissions. Projektin tausta Terveydelle haitallisten pienhiukkasten ominaispäästökertoimista on edelleen puutteellista tietoa (Jokiniemi et al. 2000). Energiantuotannon pienhiukkaspäästöjä on arvioitu SIHTI 2 -ohjelman tulosten perusteella (Ohlström 1998, Ohlström et al. 2000), jolloin todettiin, että mittaustuloksia oli riittävästi lähinnä kivihiilen pölypoltosta. Myös soodakattiloiden ja turpeen pölypoltosta syntyviä pienhiukkaspäästöjä pystyttiin arvioimaan yksittäisten mittaustulosten perusteella. Tekesin FINE-ohjelmassa saadaan uutta mittaustietoa, jonka perusteella voidaan arvioida myös mm. leijupetikattiloiden, öljykattiloiden ja puun pienpolton päästökertoimia. Lisäksi saadaan tietoa liikenteen pienhiukkaspäästöistä. 1

Muun muassa näitä Tekesin FINE-ohjelman PIHI-RAME-, PIPO-, JÄPPI- ja liikenneprojektien tuloksia on tarkoitus hyödyntää VTT Prosesseissa käytössä olevan ETSAP/TIMES-mallintamisohjelmiston kehittämisessä. Malli sisältää useimmat keskeiset kasvihuoneilmiöön, happamoitumiseen ja ilmanlaatuun vaikuttavat päästöparametrit lukuun ottamatta pienhiukkas-, CO- ja VOC-päästöjä. Hiukkasten lisääminen malliin täydentäisi mallilla tehtävien järjestelmätarkastelujen käyttöä ja kokonaiskuvan saamista erilaisten toimenpiteiden ja rakeenteellisten muutosten ympäristö- ja kustannusvaikutuksista. Tekesin CLIMTECH-ohjelmassa EFOM-malliin liitettiin kokonaishiukkaspäästöjen (TSP) ominaispäästökertoimet (Syri & Lehtilä 2003), mutta tietoa tarvitaan nimenomaan terveydelle haitallisista pienhiukkasista ja niiden päästöjen rajoittamiskeinoista. Tässä ehdotettu projekti kokoaa uudet mittaus- ja tutkimustulokset pienhiukkasista ja niiden päästökertoimista, eri vähennystekniikoiden vaikutuksesta pienhiukkaspäästöihin ja niiden ominaisuuksiin sekä tietoa vähennystoimenpiteiden kustannuksista. Tietojen perusteella kehitetään laskentajärjestelmä, ja lisäämällä se TIMES-malliin voidaan arvioida päästöjen kustannustehokasta rajoittamista ja rajoittamisen vaikutuksia muihin ilmapäästöihin. Tämä on tärkeää, jotta jatkossa voidaan samanaikaisesti selvittää kasvihuonekaasujen rajoittamisen (Kioton 1. velvoitekauden ja mahdollisten tulevien lisävelvoitteiden) vaikutuksia pienhiukkaspäästöihin ja niiden lähteisiin. Hankkeen avulla saadaan tieto Suomen kokonaiskuvasta ja kustannustehokkaasta päästöjen rajoittamisesta. Hiukkaset ja muut paikalliset ilmansaasteet vaikuttavat myös maapallon säteilytasapainoon ja ilmaston muutokseen. Erityisesti amerikkalaisissa tieteellisissä artikkeleissa on käsitelty paikallisten ilmansaasteiden huomioonottamista kasvihuoneilmiön rajoittamisessa (NASA, Hansen et al. 2001). Projektin tavoitteet Hankkeessa kehitetään yksityiskohtainen TIMES-energiajärjestelmämallin osana toimiva laskentajärjestelmä Suomen polttoperäisille pienhiukkasten päästöille ja teollisuuden prosessien päästöille. Hankkeessa yhdistetään tietämys pienhiukkasten päästöistä eri prosesseista (polttoaineet, polttotekniikat, rajoitustekniikat, laitoskokoluokat, teollisuusprosessit jne.) energiajärjestelmämallinnukseen ja skenaariotarkasteluihin siitä, miten Suomen energia- ja teollisuusjärjestelmä tulee muuttumaan Kioton 1. velvoitekauden (ja mahdollisten myöhempien velvoitekausien) rajoitusten alaisena. Työssä hyödynnetään mm. CLIMTECH-ohjelmalle tehtyjä VTT:n skenaarioita (Lehtilä & Syri 2003). TIMES-energiajärjestelmämalli sisältää kaikki Kioton pöytäkirjan rajoittamat kasvihuonekaasupäästöt sekä SO 2 -, NO x - ja hiukkaspäästöt (TSP). Mallia on luontevaa täydentää myös pienhiukkaspäästöillä (PM2.5), jotta kasvihuonekaasutarkastelujen yhteydessä saataisiin myös kuva mallinnettujen toimenpiteiden vaikutuksista haitallisiin pienhiukkaspäästöihin. Hankkeen käyttöön saadaan uusinta VTT:n mittaustietoa eri pienhiukkaslähteistä (päästöt, jakaumat, kemialliset koostumukset). Tässä ehdotetun hankkeen tavoitteena on erityisesti teollisuuden tietotarpeet. Erityisesti keskitytään kotimaisiin polttoaineisiin (puu, turve, jätteenpoltto). 2

Projektin toteutus Keskeinen sisältö: Pienhiukkaset ja ilmastonmuutos/kasvihuonekaasut (lyhyesti) Pienhiukkasten vähentämistekniikat Polttoperäiset pienhiukkaspäästöt Suomessa Puun pienpoltto (0 1 MW), energiantuotanto (jaottelu 1 20 MW ja >20 MW), teollisuuden energiantuotanto ja prosessipäästöt, liikenne Skenaariotarkastelu Suomen polttoperäisten pienhiukkaspäästöjen kehittymisestä TIMES-malli, tarkastellut kokonaisskenaariot (CLIMTECH-skenaariot), pienhiukkaspäästöjen kehitys Suomessa Pienhiukkaspäästöjen vähentämismahdollisuudet Eri teknologioiden potentiaalit ja vähentämiskustannukset (karkeasti) Hankkeessa selvitettävät asiat: Työ kokoaa VTT:ssa tehtyjen (PIHI-RAME, PIPO, Puuenergiaohjelma, SIHTI) ja muiden käytettävissä olevien pienhiukkasmittausten saatua tietämystä hiukkaspäästölähteistä ja eri hiukkaskokoluokkien osuuksista (VTT:n mittauksista saadaan lisäksi lisätietoa kemiallisesta koostumuksesta, joka saattaa olla tärkeä tekijä terveysvaikutusten kannalta) Tarkennetaan ja laajennetaan Climtech-ohjelman sihteeristöselvityksenä tehtyä työtä, jossa kehitettiin EFOM/TIMES-malliin hiukkaspäästöjen laskenta (lähinnä TSP). Työssä kehitetään Suomen antropogeenisten polttoperäisten ja prosessipäästöjen laskenta myös pienemmille hiukkaskokojakeille (PM2.5); liikenne rajattu pois (mukana raportoinnissa kuitenkin (eri päästösektoreiden osuudet, skenaariot)). Tutkitaan kehitetyn laskentamallin avulla Suomen pienhiukkaspäästöjen vähentämismahdollisuuksia ja arvioidaan näiden päästöjen vähentämisen kustannustehokkuutta muissa hankkeissa (PIPO, PIHI-RAME jne.) mahdollisesti saadun tiedon sekä tässä hankkeessa selvitettävän tiedon perusteella. Työssä keskitytään erityisesti kotimaisiin polttoaineisiin (puu, turve, jäte; herkyystarkastelua eri polttoaineiden osuuksien muutoksista). Työssä huomioidaan odotettavissa olevat muutokset Suomen energiajärjestelmässä kasvihuonekaasujen rajoittamistarpeen myötä (Climtech-skenaariot, EU:n uudet biopolttoaine- ym. direktiivit, hajautettu energiantuotanto jne.). Eri päästökomponenttien samanaikainen laskenta on jatkossa ensiarvoisen tärkeää, jotta esim. Kioton velvoitteiden toteuttaminen ei aiheuta yllättäviä sivuhaittoja, kuten terveydelle haitallisten pienhiukkaspäästöjen kasvua. Toisaalta nähdään mahdollisesti saavutettavat synergiahyödyt (samanaikainen khk- ja pienhiukkaspäästöjen väheneminen) ja niistä saatavat kustannusvaikutukset. Työssä tehtävän mittaustulosten analysoinnin sivutuloksena voidaan saada lisäksi viitteitä pienhiukkasmittausten kehittämistarpeista vastaamaan paremmin Suomen energiantuotannon ja prosessiteollisuuden pienhiukkasten määrän, jakauman ja koostumuksen laskemista polttoainekohtaisesti ja suhteutettuna tuotettuun energiamäärään. Oikeanlainen ja riittävän kattava mittausdata on edellytys erilaisten ympäristötarkastelujen suorittamiselle, jotka eivät kuulu tämän projektin tavoitteisiin. Tarkastelun aikajänteessä huomioidaan odotettavissa oleva lainsäädäntö (EU:n direktiivien implementointi, LCP, jätteenpolttodirektiivi, muut ilmansuojeludirektiivit, Auto-Oil ja Auto-Oil II, CAFÉohjelma, Kioton pöytäkirja, biopolttoainedirektiivi jne.). Kokonaistarkastelun aikajänne on ulotettava pidemmälle kuin 2010 (esimerkkiskenaario vuoteen 2030, KTM:n uusilla taustaoletuksilla), koska kasvihuonekaasujen rajoittaminen ja suuremmat muutokset energia- ja teollisuusjärjestelmässä (Suomi, Eurooppa & globaali) ajoittuvat pidemmälle aikaskaalalle. 3

Projektin tulokset Tulokset raportoidaan loppuvuonna 2004. Keskeisin tavoite on liittää olemassa olevat pienhiukkaspäästödatat VTT:n kansainväliseen energiajärjestelmämalliin (TIMES). Raporttiin lasketaan muutama skenaario pienhiukkaspäästöjen kehittymisestä pohjautuen Climtech-ohjelmassa laadittuihin skenaarioihin, jolloin nähdään kasvihuonekaasupäästöjen rajoittamisen vaikutus pienhiukkaspäästöihin. Projektin aikana kerätyn tiedon perusteella on ilmennyt mm. se, ettei puun poltosta kokoluokassa 500 kw 5 MW ole kotimaisia julkisia pienhiukkaspäästöjen mittaustuloksia käytettävissä. Tämä aukko voitaisiin mahdollisesti paikata jo FINE-ohjelmassa, mikäli käynnistettäisiin sopiva mittaushanke. Kyseisessä kokoluokassa on paljon öljykattiloita, joiden mahdollinen korvaaminen bioenergialla (CO 2 -vähennystarpeiden vuoksi) voi tuottaa lisääntyvästi pienhiukkaspäästöjä. Myös varsinaisen puun pienpolton osalta voidaan sanoa, että mallinnukseen ei ole luotettavaa dataa käytettävissä, koska Suomessa on tehty lähes ainoastaan laboratoriomittauksia varsinaisten kenttäkokeiden (todellisissa käyttötilanteissa) puuttuessa kokonaan. Tulosten hyödyntäminen Keskeisin tavoite on liittää olemassa olevat pienhiukkaspäästödatat VTT:n kansainväliseen energiajärjestelmämalliin (TIMES). TIMES-mallilla lasketaan mm. kasvihuonekaasujen päästöjen vähennysskenaarioita, jolloin pienhiukkastietoja hyödynnetään arvioimalla päästöjen vähentämistoimenpiteiden vaikutuksia pienhiukkaspäästöihin. Tulosten hyödyntämisnäkymiin vaikuttavat edellä mainitut asiat, sillä kaiken kattavaa/luotettavaa pienhiukkaspäästömallinnusta ei ehkä voida nykytiedoilla suorittaa. Tällöin joudutaan käyttämään ominaispäästökertoimia, jotka yleistettäessä voivat johtaa virheellisiin päätelmiin tai ainakin tulosten epävarmuus kasvaa. Hankkeen tulokset antavat kuvan polttoperäisten pienhiukkasten kokonaispäästöistä ja rajoittamismahdollisuuksista Suomessa. Hankkeen tuloksia voidaan hyödyntää erityisesti kasvihuonekaasupäästöjen rajoittamisen järjestelmätarkasteluissa, joissa voidaan ottaa huomioon esitettävien päästöjen rajoitustoimenpiteiden vaikutus pienhiukkaspäästöihin ja niiden lähteisiin. IPCC:n puitteissa on esitetty myös alueellisten kasvihuonevaikutuksen aiheuttajien huomioimista kasvihuonekaasujen rajoittamisneuvotteluissa. Tieto pienhiukkaspäästöistä on tärkeä sekä niiden terveydelle haitallisten ominaisuuksiensa että ilmastonmuutosvaikutuksensa vuoksi. Työn tuloksena saadaan tarkennettua tärkeimmät energiantuotannon ja prosessiteollisuuden hiukkaspäästölähteet nyt ja tulevaisuudessa khk-rajoitusten myötä, erityisesti pienten hiukkaskokojen osalta. Myös liikenteen osuus pienhiukkaspäästöistä huomioidaan tuloksissa. Työ tuottaa mitattua pienhiukkaspäästötietoa sekä päästöjen rajoituskustannuksia. Yhtenä tärkeänä tuloksena voidaan tehdä lisää sektorikohtaisia vertailuja Suomen mitattujen pienhiukkaspäästötietojen ja esimerkiksi kansainvälisillä foorumeilla liikkuvien tilastotietojen välillä. Tämä antaa arvokasta tietoa mm. energialaitosten ilmoittamien hiukkaspäästöjen suuruusluokkien oikeellisuudesta sekä koko Suomen pienhiukkaspäästöjen määrästä esimerkiksi polttoaineittain ryhmiteltynä. Tieto on tärkeä Suomelle kansainvälisten päästötietojen vertailussa/todentamisessa. Ks. edellinen kohta. Projektin jatkosuunnitelmat 4

Hiukkaset puun ja energiaturpeen polttoaineketjussa HIUKE Organisaatio: Vapo Oy, Vapo Oy Energia Yhteyshenkilö: Pirkko Selin Tiivistelmä Hankkeessa selvitetään puuta ja turvetta polttavien laitosten aiheuttamia hiukkaspäästöjä ja niiden terveysvaikutuksia. Osallistuvina ja suorittavina tahoina ovat Vapo Oy, Voimavasu Oy, Kansanterveyslaitos, Uudenmaan työterveyslaitos, Ilmatieteen laitos ja Electrowatt-Ekono. 5

Puun polton pienhiukkaspäästöt PIPO Taisto Raunemaa, Jarkko Tissari Kuopion yliopisto, ympäristötieteiden laitos PL 1627, 70211 Kuopio Veli Linna VTT Prosessit, Energian tuotanto PL 1603, 40101 Jyväskylä Jorma Jokiniemi VTT Prosessit, Päästöjen hallinta PL 1401, 02044 VTT Seppo Tuomi Työtehoseura ry, metsäosasto PL 13, 05201 Rajamäki Jorma Virkki Fortum Oil and Gas Oy PL 310, 06101 Porvoo Ismo Mäkeläinen Kivia Oy Kivikatu 2-4, 88900 Kuhmo Johannes Uusitalo Nunnanlahden uuni Oy Joensuuntie 1344 C 83940 Nunnanlahti Keijo Rapeli Puulämpö Suomi Oy PL 17, 27231 Lappi Petri Piipari Säätötuli Oy Keskustie 30 61850 Kauhajoki as. Pekka Horttanainen Tulikivi Oyj, Nunnanlahti 83900 Juuka Atso Raittio Turun Uunisepät Oy Rydöntie 32, 20360 Turku Antti Ala-Talkkari Veljekset Ala-Talkkari Oy Hellanmaantie 619 62130 Hellanmaa Kai Helkilinna Wärtsilä Finland Oyj Laserkatu 6 53850 Lappeenranta Avainsanat: pienpoltto, puun palamisaerosoli, hiukkaskokojakauma, päästö Tausta Pienhiukkasten havaitut terveysvaikutukset ovat johtaneet eri puolella maailmaa kiristyviin ohje- ja raja-arvoihin. Puun pienpolttoa talokohtaisissa tulisijoissa ja lämmityskattiloissa pidetään merkittävänä yhdyskuntailman pienhiukkasten lähteenä. Eurooppalaista normistoa kehitettäessä pienpolton hiukkaspäästöihin tullaan kiinnittämään huomiota. Standardien kehittämisen tueksi ja laitteiden pienhiukkaspäästöjen ymmärtämiseksi tarvitaan teoreettista ja kokeellista tietoa eri polttolaitteiden pienhiukkasten syntymekanismeista ja päästömääristä. Hiukkaset esiintyvät savukaasussa kolmessa olomuodossa: ultrapieniä hiukkasia muodostavina kaasuina tai höyryinä, nestemäisinä hiukkasina tai kiinteinä hiukkasina ja hiukkasagglomeraatteina. Hiukkasten koko savukaasussa on yleensä alle 1 µm. Näytteenotossa ja kokojakauman mittauksessa on tunnettava kaasu-hiukkasilmiöiden luonne. Vapautuessaan ilmakehään savukaasu edelleen laimenee ja jäähtyy ja kaasu-hiukkastasapaino muuttuu. Kuumissa savukaasuissa kaasu- tai höyrymäisessä muodossa olevat orgaaniset yhdisteet muuttuvat ilmakehässä hiukkasmaiseen muotoon. Mittalaitteiden on pystyttävä luotettavasti havaitsemaan sekä ultrapieniä (<100 nm) että suurhiukkasia (>2.5 µm). Sekä lukumääräpitoisuus että massapitoisuus on tunnettava, kun pyritään hiukkaspäästön syntymisen ymmärtämiseen. 6

Pienhiukkasten mittaamiseen puun poltossa ei ole olemassa standarditekniikoita ja tekniikat pelkän hiukkasmassankin osalta vaihtelevat eri maissa laimennustunnelin avulla tehtävistä mittauksista suoraan savukaasusta tehtäviin mittauksiin. Varsinaisen ongelman mittausten kannalta muodostaa panospoltto. Panospoltossa hiukkaspitoisuudet ja -kokojakauma vaihtelevat rajusti panoksen palamisen eri vaiheissa. Aineensiirron ongelmien takia käytetään savukaasun laimennusta, jolloin lämpötila alenee, kondensoituminen vähenee tai pysähtyy ja näytteenotto helpottuu. Laimennuksessa käytetään erilaisia tekniikoita: aerosolilaimentimia, laimennustunnelia ja huoneilmalaimennusta. Lisäksi mittauksia tehdään suoraan savukaasusta. Tavoitteet Tutkimuksen tavoitteena on tuottaa uutta tietoa puun pienpolton päästöistä, päästössä syntyvistä pienhiukkasista ja päästön koostumuksesta eri polttolaitteissa. Tutkimuksessa kehitetään yksinkertainen malli pienhiukkasten muodostumisen ymmärtämiseksi ja tulosten tulkitsemiseksi. Mallinnustyö perustetaan tutkimuksen eri vaiheissa tehtyihin hiukkaspäästömittauksiin. Malli koostuu osamalleista ja sen rakenne kehitetään puun pienpolttoon soveltuvaksi. Mallia sovelletaan pienhiukkaspäästön luonteen selvittämiseen eri polttolaitteilla ja -aineilla. Tutkimuksessa selvitetään näytteenottotavan merkitys mittaustulokseen. Lisäksi näytteenottotapa ja näytteen käsittely ohjeistetaan työkaluksi tulisijojen ja pienen kokoluokan kattiloiden hiukkasmittauksissa. Hiukkaspäästömittaukset tehdään markkinoilla olevilla polttolaitteilla. Mitattavina ovat varaava takka, leivinuuni, kamiina tai takkasydän, ylä-, ala- ja käänteispalokattila, pellettikamiina, kiinteistökokoluokan stokerikattila, aluelämpökokoluokan kattila ja kevytöljykattila. Polttoaineina käytetään laitteista riippuen pilkettä, haketta, pellettiä, lämmitysöljyä ja hakepolttonestettä. Mittauksissa määritetään pienhiukkasten lisäksi myös häkäkaasun ja hiilivetyjen päästökertoimet tavallisimmille tulisija- ja kattilatyypeille. Tutkimus kartoittaa puun pienpolton pienhiukkaspäästöjen nykytilanteen Suomessa merkittävimpien laiteryhmien päästökertoimien osalta. Vertailuna käytetään kevytöljykattilalla tehtyjä määrityksiä. Toteutus Projektin käytännön toimet käynnistyivät huhtikuun alussa 2002. Tutkimus koostuu kirjallisuuskatsauksesta, mallikehitystyöstä, mittaustekniikan kehittämisestä sekä polttolaitteiden mittauksista. Alkuvaiheessa tutkimuslaitosten koetilojen järjestelyihin ja mittausten valmisteluun kului huomattava osa työajasta. Kirjallisuuskatsaus Pienpolton hiukkasmittausmenetelmiä ja mittaustuloksia valmistui helmikuussa 2003 VTT Prosessien Heikki Oravaisen tekemänä. Katsauksessa esitettiin yhteenveto puun pienpolttolaitteiden hiukkaspäästöjen standardisoiduista mittausmenetelmistä eri maissa ja pienhiukkaspäästöjen mittaustuloksia. Mallinnustyöhön liittyvät tehtävät ovat jakaantuneet Kuopion yliopiston ja VTT Prossien kanssa siten, että Kuopion yliopisto ja VTT Prosessit (Linna) ovat tehneet mallinnustyötä tukevia mittauksia ja VTT Prosessit (Jokiniemi) on tehnyt mallinnustyötä. Mallinkehitystyöhön liittyen Kuopion yliopistoon rakennettiin virtausreaktori ja testattiin neljää erilaista puupölyn syöttölaitetta. Topas:n Solid 7

Aerosol Generator 410 täytti virtausreaktorin vaatimukset ja hankittiin projektin käyttöön. Virtausreaktorimittauksista valmistuu lopputyö projektin aikana. Mittaustekniikan kehitystyössä on keskitytty erityisesti panospolton tutkimiseen. Panospolton hetkelliset korkeat pitoisuudet ja laajalla alueella vaihtelevat olosuhteet sekä kosteus savukaasussa aiheuttavat erityisvaatimuksia mittaustekniikkaan. Mittauksia on tehty aerosolilaimentimien avulla, huuvan avulla laimennetusta savukaasusta, laimennustunnelista sekä raa asta savukaasusta. Kuopioon on suunnitelmien mukaisesti rakennettu ISO 8178-standardin mukainen laimennustunneli (180 1200 m 3 /h), jota käytetään perusmenetelmänä puun polton mittauksissa. Mittaustekniikan kehittämiseksi tehtiin laimennuksen merkitystä hiukkaskokojakaumalle selvittävä koejakso Kuopiossa, öljypoltinmittaukset ja ELPIen vertailumittaukset Fortumilla ja yhteismittausjakso Kuopion yliopiston, VTT:n ja Fortumin kanssa Kuopiossa. Lisäksi tutkittiin aerosolin kulkeutumisajan vaikutus kokojakaumaan erillismittauksena Kuopiossa. Lisäksi eri mittalaitteiden tulosten välistä vertailua on tehty useiden laitemittausten yhteydessä. Polttolaitemittauksiin Kuopioon on rakennettu pienpolton polttolaitteiden testiympäristö (vaaka, kaasusondi, savukanavajärjestelmät, laimennustunneli sekä tiedonkeruujärjestelmä). Mittauksissa on keskitytty erilaisten panospolttolaitteiden mittauksiin. Panospolttomittauksia on tehty eri tyyppisistä varaavista takoista, leivinuunista, kiukaasta, takkasydämistä sekä klapikattiloista. Lisäksi mittauksia on tehty voimalaitoksista, stokeripolttimista (pelleteillä ja hakkeella), pellettipolttimilla sekä öljypolttimilla. Lisäksi Fortum on tehnyt mittausjakson pyrolyysiölyn poltosta. Yhdellä tulisijalla on tehty pitkä erillinen mittaussarja (lopputyö) puun polton VOC-päästöistä eri puupolttoaineita käytettäessä. Symposium: Hankkeen työsuunnitelman mukaisesti hankeyhteisö järjesti epätäydellista palamista käsittelevän 1. kansainvälisen symposiumin (ICC 2003) Kuopiossa 9. 11.11.2003. Osallistujia symposiumissa oli 60 kymmenestä eri maasta. Symposiumin pääluennoitsijoina olivat Reinhard Niessner (Technical University of Munich, Saksa), Cristian Gaegauf (Ökozentrum, Sveitsi), Wolfgang Rogge (Florida International University, USA), Roger Westerholm (Stockhom University, Ruotsi), David Kittelson (University of Minnesota, USA), Per-Erik Bengtsson (Lund University, Ruotsi) ja Heinz Burtscher (Institut für Sensore und Signale der Fachhohcschule Aargau, Sveitsi). Symposiumin avulla muodostettiin kansainvälisiä yhteyksiä eri tutkimusyksiköihin. Tulokset Mallinnustyö Mallinnuksen osalta projektissa on kehitetty RAME-pienhiukkasmallia, joka on saatu toimimaan kirjallisuusarvoille, virtausreaktorille ja stokeripoltolle tasaiselle käynnille. Mallin kemian kuvaus on rakennettu kemiallisen mallinnusohjelmisto FactSagen varaan. Malli yhdistää kemiallisen tiedon ja muodostuneen aerosolin kokojakauman muuntumatiedon yhdeksi mallirakenteeksi. Mittaustuloksia on pystytty selittämään mallinnettujen tulosten avulla. Huonon palamisen mallintaminen stokeripoltossa ei ole onnistunut nykyisellä mallilla. Virtausreaktoriosiossa vuonna 2002 suunniteltiin, mitoitettiin ja hankittiin tarvittavat laitteet ja rakennettiin sekä testattiin laitteisto. Virtausreaktorilla tehtiin testipolttoja ja mittauksia, joiden tavoitteena oli laitteiston toimivuuden osoittaminen. Puupölyn syöttöä tutkittiin neljällä eri laitteella, joista soveltuvin kehitettiin virtausreaktorin vaatimukset täyttäväksi. Tyypillinen hiukkasjakauman maksimi oli 40 50 nm ja agglomerattien n. 120 nm. 8

Vuonna 2003 mittauksia tehtiin kahdella eri reaktoriputkella, neljällä eri ilmakertoimen arvolla, kahdella putken lämpötilalla ja erilaisilla viipymäajoilla. Ilmakerrointa on pienennetty korvaamalla osa palamisilmasta typellä, jolloin polttoaineen massavirrat eivät ole muuttuneet. Ilmakertoimen pienentäminen kasvattaa lukumäärää, massaa (PM1), hiukkasten kokoa ja hiilen määrää sekä lisää tuhkapitoisuutta. Korkeammalla putken lämpötilalla saadaan suurempia lukumääräpitoisuuksia. Viipymän (kokonaisvirtaa) muuttamisella ei havaittu merkittäviä eroja tuloksissa. Kaasufaasin hiilivetypitoisuudet ovat olleet pienet kaikissa tilanteissa. Keväällä 2004 tutkittiin, miten polttoaineen kemiallinen koostumus vaikuttaa hiukkasten kokoon, jakaumaan, lukumäärä- ja massapitoisuuksiin ja koostumukseen. Lisäksi mitattiin virtausreaktorin lämpötilajakauma tarkemmin ja selvitettiin näytteenottolämpötilan vaikutus tuloksiin. Kaliumhydroksidin lisääminen puupölyyn kasvatti huomattavasti lukumääräpitoisuutta, mutta keskimääräinen hiukkaskoko pysyi lähes samana kuin nollanäytteessä. Kaliumsulfaatin lisääminen sen sijaan kasvatti sekä lukumääräpitoisuutta että keskimääräistä halkaisijaa huomattavasti. Jakaumat olivat unimodaalisia. Kaliumkloridin lisääminen polttoaineeseen aiheutti samoin lukumääräpitoisuuden ja hiukkaskoon huomattavan kasvun, mutta jakaumasta saatiin lisäksi useampihuippuinen. Mittaustekniikan kehitys Mittaustekniikan kehittämiseen liittyvissä mittauksissa on havaittu, että sekä hiukkasmassapitoisuudet että lukumääräpitoisuudet ovat noin 30 % pienempiä käytettäessä aerosoli(ejektori)-laimentimia kuin laimennustunnelia. Kokojakauman mediaani oli keskimäärin 6 11 nanometriä suurempi tunnelissa kuin ejektorilaimentimilla. Massapitoisuudet poikkeavat toisistaan eri laimennusmenetelmillä mitattuna. Aerosolilaimentimilla (kuiva laimennus) saadaan pienempiä massapitoisuuksia kuin muilla menetelmillä. Kokojakauma on lähelle sama eri menetelmillä mitattuna. ELPI-vertailumittauksissa pitoisuudet seuraavat eri laitteilla hyvin toisiaan ja korrelaatiokertoimet ovat hyvät. Alumiinifolioilla hiukkaskoko on ollut systemaattisesti suurempi verrattuna sintrattuihin alustoihin. Al-folioiden käyttö poikkeaa sintratuista eniten silloin, kun mukana on ultrapieniä hiukkasia. Sintratuilla alustoilla kokojakauman huipun koko on pienempi ja jakauma leveämpi kuin Al-folioilla. Laitemittaukset Tulisijoilla keskimääräisten päästöjen vaihtelu oli merkittävää sekä eri laitetyyppien että eri laitteiden välillä. Tulos riippuu mittauspaikan olosuhteiden lisäksi voimakkaasti siitä, kuinka kauan aerosoli on ikääntynyt ja millä laimennustekniikalla näyte otetaan. Lähes puolet hiukkasten kokonaismassasta syntyy syttymisvaiheessa. Hiukkaspäästöt lukumääräisesti ovat suurimmillaan kovimman palamisen aikana. Hiukkasten kokojakauma vaihtelee polton eri vaiheessa voimakkaasti. Keskimäärin palamisvaiheen aikainen kokojakauman mediaani oli noin 100 nm (kuva 1). Hiilivetypäästöistä suurin osa syntyy syttymisvaiheessa. Häkäpäästöjä syntyy keskimääräistä voimakkaammin sekä syttymisvaiheessa että hiillosvaiheessa. Hiillosvaiheessa häkäpäästöt voivat olla erittäin korkeita. Alustaviksi päästökertoimiksi saatiin panospoltossa häkäkaasulle 1200 mg/mj, kokonaishiilivedyille 320 mg/mj ja typen oksideille 80 mg/mj. Keskimääräinen häkäpäästö alittaa tämänhetkisen normin vaatimukset. Hiukkasten päästökertoimiksi saatiin kokonaispölylle 80 mg/mj ja PM10:lle 27 mg/mj. Stokeripoltossa päästöt olivat keskimäärin alhaisempia kuin panospoltossa sekä palamattomien kaasujen että hiukkasten osalta. Myös hiukkasten koko oli pienempi kuin panospoltossa. Käytettäessä polttoaineena pellettiä päästöt olivat pienemmät kuin polttoaineen ollessa koivuhaketta. Tutkitulla 9

2.5E+07 Lukumääräpitoisuus dn/dlogd (#/cm, red. 13 % 0 ) 3 p 2 2.0E+07 1.5E+07 1.0E+07 5.0E+06 0.0E+00 0.01 0.1 1 Hiukkaskoko (µm) Kuva 1. Tyypillinen palamisvaiheen tasoittunut kokojakauma varaavassa tulisijassa (hetkellinen jakauma, kolmas panos, 10 minuuttia lisäyksestä) redusoituna 13 % O 2 -pitoisuuteen. ELPI-hiukkasmittaus (Kuopion yliopisto 2002). pellettipolttimella päästöt olivat alhaisia jatkuvalla poltolla. Pellettitakalla polttoaineen tuhkapitoisuuden havaittiin selvästi vaikuttavan PM1- ja CO-päästöihin. Öljypoltossa pienillä ilmakertoimilla hiukkaskoko ja hiukkaspitoisuus kasvavat samalla tavalla kuin puun poltossa. Noen ja hiilivetyjen määrä lisääntyvät samanaikaisesti. Stokeripoltossa PM1-päästö oli keskimäärin hakkeella 18 mg/mj ja pelletillä 13 mg/mj ja jatkuvan käynnin aikana pellettipolttimella 10 mg/mj. Öljypoltossa päästö oli eri laitteilla keskimäärin 1 mg/mj. PM1:n osuus kokonaispölystä oli puun poltossa noin 80 %. Häkäpäästö oli stokeripoltossa hakkeella keskimäärin 900 mg/mj ja pelletillä 250 mg/mj sekä pellettipolttimella 30 mg/mj. Öljypoltossa häkäpäästö oli alle 50 mg/mj. Aluelämpökeskuksessa (10 MW), kun savukaasun puhdistimena oli monikennosykloni ja yksikenttäinen sähkösuodatin, päästökertoimiksi saatiin PM10:lle 1 mg/mj ja häkäkaasulle 19 mg/mj. Hiukkaskoko oli pienpolttoon verrattuna selvästi suurempi. Tulosten hyödyntäminen Tutkimustulosten hyödyntäjiä ovat mukana olevat yritykset, tutkimuslaitokset ja yksittäiset tutkijat. Lisäksi tuloksia hyödyntävät ympäristöviranomaiset. Mukana olevat yritykset käyttävät tuloksia polttolaitteidensa jatkokehityksessä. Hankkeen tuloksia käytetään suoraan hyödyksi FINE-ohjelman projekteissa KOPRA = kokonaismalli pienhiukkasten päästöjen, leviämisen ja riskin arviointiin ja PIHI-KHK = Pienhiukkaspäästöjen vähentämismahdollisuudet ja kasvihuonekaasupäästöjen rajoittaminen. 10

Jatkosuunnitelmat Hankkeen loppuosassa mallinnustyötä jatketaan panospolton mallinnuksen osalta. Hiilivetyjen merkitystä pyritään selvittämään mallin avulla kokeellisten tulosten kautta. Mallinnusta varten kerätään mikroskooppinäytteitä panospolton eri vaiheista koostumusanalyysia varten. Laimennusmenetelmien eroja tutkitaan yhdellä mittausjaksolla syksyllä 2004. Laitemittaukset jatkuvat loppusyksyyn 2004. Loppuraportti hankkeesta julkaistaan kesäkuussa 2005. Julkaisut ja raportit 2002 Tissari, J., Lehikoinen, T., Hytönen, K., Nuutinen, J., Kärtevä, J. (2002) Kivia Oy:n Ella-takkauunin mittaukset 06 08/2002. Luottamuksellinen PIPO Raportti 01/2002. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. Tissari, J., Nuutinen, J., Sippula, O., Kouki, J., Vuorio, K. (2002) Turun Uunisepät Oy:n Balladi-takkauunin mittaukset 24. 25.9.2002. Luottamuksellinen PIPO Raportti 02/2002. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. Viitanen, M. (2002) Kevyen polttoöljyn polton pienhiukkaset. Luottamuksellinen tutkimusraportti 82/2002. Fortum Oil and Gas Oy, Öljyn Tutkimus ja Teknologia, Porvoo. Nuutinen, J. (2002) Jämä Öljykattila. Testiajo ja mittaus. IFK Raportti 02/2002. Kuopion yliopisto, ilmafysiikan- ja kemian laboratorio. 2003 Tissari, J. (toim.) (2003) Puun polton pienhiukkaspäästöt. Projektiraportti 2.6.2003. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. Oravainen, H. (2003) Pienpolton hiukkasmittausmenetelmiä ja mittaustuloksia. Luottamuksellinen projektiraportti. VTT Prosessit, Jyväskylä. Vesterinen, R., Taipale, R., Kolsi, A., Linna, V. (2003) Puulämpö Suomen takkasydän kokeet 2002. Mittaustulokset. Luottamuksellinen mittausraportti.vtt Prosessit, Jyväskylä. Vesterinen, R., Taipale, R., Kolsi, A., Linna, V. (2003) Säätötulen stokerikokeet 2002. Mittaustulokset. Luottamuksellinen mittausraportti. VTT Prosessit, Jyväskylä. Vesterinen, R., Taipale, R., Kolsi, A., Linna, V. (2003) Tiprusniemen biolämpökeskuksen kokeet 2002. Mittaustulokset. Luottamuksellinen mittausraportti. VTT Prosessit, Jyväskylä. Tissari, J. (2003) Yhteenveto Kuopion yliopiston mittauksista Tiprusniemen biolämpökeskuksella Siilinjärvellä 2002. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. Vesterinen, R., Taipale, R., Kolsi, A., Linna, V. (2003) Tulikiven takkakokeet 2002. Mittaustulokset. Luottamuksellinen mittausraportti. VTT Prosessit, Jyväskylä. Tissari, J., Lehikoinen, T., Nuutinen, J., Kärtevä, J., Sippula, O. (2003) Kivia Oy:n Ella-takkauunin mittaukset 7.11. ja 10. 11.12.2002. Luottamuksellinen PIPO Raportti 01/2003. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. Tissari, J., Nuutinen, J., Sippula, O. (2003) Nunnanlahden Uuni Oy:n Leila-takkauunin mittaukset 9. 14.10.2002. Luottamuksellinen PIPO Raportti 02/2003. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. Tissari, J., Nuutinen, J., Hytönen, K. (2003) Mittaukset Fortumilla 5. 7.5.2003. Luottamuksellinen PIPO Raportti 03/2003. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. Tissari, J., Nuutinen, J., Hytönen, K., Tuomi, S., Kouki, J., Vuorio, K. (2003) Stokerimittaukset Työtehoseuralla 4. 6.6.2003. Luottamuksellinen PIPO Raportti 04/2003. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. 11

Tissari, J., Nuutinen, J., Hytönen, K., (2003) Pellettipoltinmittaukset Työtehoseuralla 3.6.2003. Luottamuksellinen PIPO Raportti 05/2003. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. Tissari, J., Nuutinen, J., Hytönen, K, Willman, P., Tuomi, S., Kouki, J., Vuorio, K (2003) Turun Uuniseppien takkojen mittaukset 4.6.2003 1.9.2003. Luottamuksellinen PIPO Raportti 06/2003. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. Forsman, J., Pyykönen, J., Jokiniemi, J. (2003) Aerosol Model Irame and Inorganic Fine Particle Emissions. VTT Project report PRO/P52/03. VTT Processes, Espoo. 2004 Tissari, J., Hytönen, K., Willman, P. (2004) Leivinuunimittaukset. Luottamuksellinen PIPO Raportti 01/2004. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. Sippula, O. (2004) Virtausreaktorimittaukset kevät 2004. Luottamuksellinen PIPO Raportti 02/2004. Kuopion yliopisto, ympäristöteknologian laboratorio. EAC 2003 Sippula, O., Tissari, J., Raunemaa, T., Jokiniemi, J., Pyykönen, J. (2003) Development of a Wood Burning Flow Reactor. Abstract of the European Aerosol Conference 2003, Madrid, Spain. ICC 2003 Abstract of the 1 st International Symposium on Incomplete Combustion, November 9 11, 2003, Kuopio, Finland. Pyykönen, J., Forsman, J., Jokiniemi, J. (2003) Aerosol Model IRAME and Inorganic Fine Particle Emissions. Hytönen, K., Tissari, J., Miettinen, M., Raunemaa, T., Uusitalo, J. (2003) The Effect of Wood Species on the VOC Emissions in a Modern Fireplace. Tissari, J., Nuutinen, J., Hytönen, K., Tuomi, S., Kouki, J., Vuorio, K., Raunemaa, T. (2003) Fine Particle and CO Emissions in an Under-Feed Pellet Burner. Tissari, J., Nuutinen, J., Hytönen, K., Sippula, O., Raunemaa, T., Linna, V., Oravainen, H., Tuomi, S., Jokiniemi, J. (2003) Fine Particle Concentrations in Small Scale Wood Combustion. Sippula, O., Tissari, J., Willman, P., Raunemaa, T. (2003) A Preliminary Characterization of Wood Combustion Aerosols Produced by a Flow Reactor. FAAR 2004 Tissari, J., Nuutinen, J., Hytönen, K., Tuomi, S., Kouki, J., Vuorio, K., Raunemaa, T. (2004) Comparison of Fine Particle and CO emissions from a Top-Feed pellet stove and an Under-Feed Pellet Burner. Abstract in Ninth Finnish National Aerosol Symposium, March 10 12, 2004, Finland. Sippula, O., Tissari, J., Raunemaa, T., Jokiniemi, J., Pyykönen, J. (2004) Development of a wood burning flow reactor. Abstract in Ninth Finnish National Aerosol Symposium, March 10 12, 2004, Finland. 12

Jätteenpolton pienhiukkaspäästöt jätteen laadun ja savukaasun puhdistustekniikan kehittäminen JÄPPI Fine particle emissions of waste incineration Development of waste quality and flue gas cleaning technique VTT Prosessit Carl Wilén PL 1601 02044 VTT carl.wilen@vtt.fi Oulun Yliopisto Minna Tiainen PL 3000 90014 Oulun Yliopisto minna.tiainen@oulu.fi Åbo Akademi Bengt-Johan Skrifvars Piispankatu 8 20500 Turku bjskrifvars@abo.fi Ilmatieteenlaitos Risto Hillamo Aerosol Research PL 503 00101 Helsinki risto.hillamo@fmi.fi Avainsanat: jäte, jätteenpoltto, pienhiukkaset, päästöt Keywords: waste, incineration, fine particles, emission Abstract According to Finnish National Waste Plan, a 70-percent recovery rate of waste should be achieved by 2005. Ministry of the Environment estimates that about 1 million ton/a should be directed to energy use. Waste incineration produces fine particles, which contain toxic elements, such as heavy metals which are detrimental to health. Decreasing total particle emissions does not necessarily decrease fine particle emissions. Waste incineration can produce harmful fine particles especially due to the chlorine and heavy metal content of the waste. Available information is very limited when it comes to waste incineration plants (100% waste) fine particle emissions. Concerning co-firing of Solid Recovered Fuels (SRF) there is almost no data at all. The aim of the project is to study formation of fine particle emissions, especially the effect of waste quality on fine particle formation and the amounts and distribution of harmful substances (like heavy metals and chlorine) in particles. In addition, the ability of reducing fine particle emissions with different types of flue gas cleaning equipment is studied. The work includes also assessment of the ability of different types of flue gas cleaning equipment to decrease fine particle emissions, and study on the opportunities to optimize the size and order of flue gas cleaning equipment according to the quality of waste. If the waste is known and it is clean, there is a possibility to achieve simpler and more economical flue gas cleaning. The project is implemented in three parts. The first part includes incineration tests in pilot-scale with Foster Wheeler s test rig in Karhula. In the second part, full-scale waste incineration plants are measured. The plants outlined to be measured incinerate different types of waste and they are equipped with partly different flue gas cleaning equipment. The third part concentrates on studying direct dependency of fuel quality and fine particle formation. The tests are made with a thermobalance, which 13

is equipped with a collection- and measurement device of fine particles. Data received from practical measurements and tests (thermobalance) are to be combined with modeling. During the first phase of the project a two-week test run at the Karhula test plant was conducted with five different waste fractions. Extensive flue gas emission and fine particle measurements and input fuel analyses were carried out in December 2003. Fine particle measurements at the Siilinjärvi district heating plant were carried out in February 2004. Next measurements will be done in October 2004 at two waste incineration plants in Sweden. Projektin tausta Valtakunnallisen jätesuunnitelman mukainen 70 % jätteen hyödyntämisaste edellyttäisi että vuoteen 2005 mennessä 1 milj. t/a lisää jätettä tulisi ohjata energiakäyttöön. Miljoonan jätetonnin polttaminen tuottaisi saman verran hiukkasia kuin n. 500 MW:n hiililaitos nykyisillä päästönormeilla. Jätteenpoltto tuottaa kuitenkin hiililaitosta enemmän sellaisia pienhiukkasia, jotka sisältävät myrkyllisiksi luokiteltuja alkuaineita kuten raskasmetalleja. Raskasmetallit ovat lisäksi jätteenpoltossa eri muodoissa ja yhdisteissä kuin kivihiilen poltossa, jossa ne ovat pääosin silikaatteina. Jätteenpoltossa sen sijaan metallit voivat olla puhtaina metalleina, klorideina tai muina helposti hajoavina suoloina. Pienhiukkaset tunkeutuvat syvemmälle ihmisten hengitysteihin ja ovat terveysriski. Erityisesti haihtuvien raskasmetallien kohdalla esiintyy usein päästöpiikkejä, jotka joudutaan huomioimaan savukaasunpuhdistuslaitteiston mitoituksessa. Jotta savukaasunpuhdistuksessa päästäisiin kustannustehokkuuteen, olisi tärkeää tietää myös eri raskasmetallien päästölähteet. Mikäli päästölähde on yksittäinen, voidaan jätteen lajittelulla optimoida savukaasunpuhdistuslaitteiston kokoa ja yksittäisten laitteiden tarpeellisuutta. Mikäli päästölähde on hajallaan tai sitä ei pystytä määrittämään, joudutaan puhdistuslaitteisto mitoittamaan päästöpiikkien mukaan. Jätteissä epäpuhtaudet ovat erillisinä osina ja peräisin eri materiaaleista kuten esimerkiksi PVC:stä, metalleista jne. Näin ollen voidaan olettaa, että myös raskasmetalleja sisältävien pienhiukkasten muodostuminen tapahtuu eri tavalla kuin tavallisista polttoaineista: se on erilaista metallimuodossa olevista aineksista kuin esimerkiksi kestopuun sisältämistä raskasmetallisuoloista. Projektin tavoitteet Projektin tavoitteena on selvittää jätteenpolton pienhiukkaspäästöjen syntymistä ja erityisesti jätteen laadun vaikutusta pienhiukkasten muodostumiseen ja haitallisten aineiden kuten raskasmetallien ja kloorin määriä ja jakautumista eri hiukkaskokoluokissa. Lisäksi selvitetään erityyppisten savukaasunpuhdistuslaitteiden kykyä vähentää pienhiukkaspäästöjä ja mahdollisuudet optimoida puhdistuslaitteiden kokoa ja järjestystä jätteen laadun mukaisesti. Laajemmalla perspektiivillä projektin tavoitteena on hankkia tietoa ja ymmärrystä jätteenpolton (REF) päästöjen muodostumisesta sekä jätteen lajittelun vaikutuksista päästöihin ja sitä kautta puhdistustekniikkaan. Jätteenpolton pienhiukkaspäästöjen syntyminen ja jätteen laadun vaikutus pienhiukkasten muodostumisessa ja haitallisten aineiden kuten raskasmetallien ja kloorin jakautuminen eri hiukkaskokoluokissa. Eri tyyppisten savukaasunpuhdistuslaitteiden kyky vähentää pienhiukkaspäästöjä, optimointi. Päästöjen muodostumisen ja jätteen lajittelun vaikutukset päästöihin ja sitä kautta puhdistustekniikkaan. REF:in käyttö sekapoltossa ilman puhdistinlaitteisiin kohdistuvia lisäinvestointeja, sopivin pääpolttoaine. 14

Jätteen laatu ja näytteenotto Projektin toteutus Jätteen sisältämiä epäpuhtauksia analysoidaan Oulun yliopistossa elektronimikroskooppimenetelmällä ja Åbo Akademissa kemiallisella fraktioinnilla. Mittaukset täyden mittakaavan laitoksilla Täyden mittakaavan laitosmittauksia tehdään 100 % jätettä polttavissa kattiloissa sekä sekapolttokattilassa. Pienhiukkaset mitataan kattilan jälkeen, yksittäisten puhdistinlaitteiden jälkeen ja piipussa. Erityistä huomiota kiinnitetään polttoaineen näytteenottoon ja analytiikkaan. Pilot-kokoluokan mittaukset Pilot-kokoluokan kokeet tehdään Foster Wheeler Energian Karhulan tutkimuskeskuksessa valituilla jätefraktioilla, kuten rakennusjäte, REF I-, REF III- ja Urban Mill -rejektit ( pesty REF). Termovaakakokeet Polttoaineen laadun, palamisen vaiheiden, jätekomponenttien lisäaineiden jne. ja pienhiukkasten syntymisen välistä riippuvuutta tutkitaan termovaa alla varustettuna pienhiukkasten keruu- ja mittauslaitteistolla. Pienhiukkasmittaukset Pienhiukkasten mittaamiseen käytetään sykloni+impaktori yhdistelmää, TEOMia (hiukkasten kokonaismassa) ja ELPIä (lukumääräjakauma). Impaktorille kerätyistä näytteistä analysoidaan kaikki tärkeimmät alkuaineet mukaan lukien EU:n jätteenpolttodirektiiviin kuuluvat raskasmetallit sekä epäorgaaninen että orgaaninen hiili (Ilmatieteen laitos). Elohopean mittaus jatkuvatoimisella elohopean mittauslaitteella (yhteistyö Karlsruhe Forschings Zentrum). Mallinnus Mallinnus CODE-ohjelmassa kehitetyllä raskasmetallimallilla. Projektin tulokset Pilot-mittaukset Karhulassa Projektin ensimmäiset mittaukset tehtiin Karhulassa Foster Wheelerin CFB koelaitteella (n. 1 MW), jossa on sekä letkusuodatin että pesuri (pesuri ei ollut käytössä) 8 19.12.2003. Mittauksissa käytetyt polttoaineet olivat: rakennusjäte/purkupuu (L&T, Kerava) REF I (teollisuuden ja kaupan pakkausjäte) (L&T Kerava) pesty REF I (Urban Mill -prosessin rejekti) REF III (kotitalouden lajiteltu sekajäte) (Loimihämeen Jätehuolto) pesty REF III (Urban Mill -rejekti) Kuvasta 1 ilmenee mittauksien aikana tehdyt kaasu- ja hiukkasmittaukset sekä kiinteiden polttoaineiden ja tuhkien näytteenotto. Mittauksia varten polttoaineet jouduttiin paikan päällä murskaamaan syöttöongelmien välttämiseksi. 15

Kuva 1. FWE-pilot-laitteisto ja näytteenotto. Kokeen aikana seurattiin savukaasua analysaattoreilla ennen ja jälkeen suotimen: ennen suodinta mitattiin seuraavat kaasut: O 2, CO, SO 2 ja NO x suotimen jälkeen mitattiin seuraavat kaasut: O 2, CO, SO 2, NO x, CO 2, N 2 O ja HCl jatkuvatoimisella elohopea-analysaattorilla Hg-CEM seurattiin elohopean pitoisuutta suodattimen jälkeen. Pienhiukkasten mittaamiseen käytetiin sykloni+impaktori yhdistelmää, TEOMia (hiukkasten kokonaismassa) ja ELPIä (lukumääräjakauma). Impaktorille kerätyistä näytteistä analysoitiin kaikki tärkeimmät alkuaineet mukaan lukien EU:n jätteenpolttodirektiiviin kuuluvat raskasmetallit. Kaikilla polttoaineilla suoritettiin lisäksi lyhyet mittaustaseet syöttäen savukaasuihin ennen suodatinta kolmea eri kalkkilaatua. Kuvassa 2 on esitetty elohopeapitoisuuden vaihtelu eri polttoaineiden polton aikana. Pitoisuus oli korkein likaisemmalla polttoaineella eli REF III:lla, mutta joitakin piikkejä lukuun ottamatta selvästi alle jätteenpolttodirektiivin raja-arvon 0,05 mg/m 3. Kuvassa 3 on pienhiukkasten hiukkaskokojakauma ennen suodatinta poltettaessa REF III kierrätyspolttoainetta. Suodattimen jälkeen otettujen pölynäytteiden pienhiukkaspitoisuudet olivat erittäin alhaiset. Tulosten tarkempi analysointi on vielä kesken. 16

40 Hg after the filter, ug/m 3 30 20 Rakennuspuujäte REF I REF I UM REF III REF III pulssitus REF III UM 10 0 0 2 000 4 000 6 000 8 000 10 000 12 000 14 000 16 000 Num Kuva 2. Elohopeapitoisuus savukaasuissa suodattimen jälkeen eri polttoaineilla. dm/dlog (Dp) mg/m^3 (NTP) 4 000 3 500 3 000 2 500 2 000 1 500 1 000 day 4 1 REF III day 4 2 REF III day 5 1 REF III day 5 2 REF III 500 0 0,01 0,1 1 10 100 Dp µm Kuva 3. Pienhiukkasten jakautuminen REF III -poltossa ennen suodatinta otetuissa näytteissä. 17

Mittaukset Siilinjärven laitoksella Helmikuussa 2004 tehtiin pienhiukkasmittaukset Siilinjärven lämpölaitoksella Wärtsilä Biopowerin 10 MW:n arinakattilalla, jossa savukaasut puhdistetaan multisyklonilla ja sähkösuodattimella. Polttoaineet mittauksissa olivat: vakiopolttoaine kostea kuori ja sahanpurun seos, kosteus n. 50 % seos, jossa 30 % purkupuuta, kosteus 25 30 %, ja 70 % vakiopolttoainetta. Mittaukset käsittivät pienhiukkasmittaukset ennen ja jälkeen puhdistimien sekä savukaasuista HCl, NO x,co 2,ja SO 2 (FTIR). Kuvassa 4 on impaktori-näytteenotin kytketty savukaasukanavaan. Analyysit ja tulosten käsittely ovat käynnissä. Kuva 4. Pienhiukkasten näytteenotto Siilinjärven laitoksella. Tulosten hyödyntäminen Projekti antaa tietoa jätteenpolton päästöistä, erityisesti pienhiukkaspäästöistä ja niiden sisältämistä haitallisista aineista kuten raskasmetalleista ja kloorista. Lisäksi projektista saadaan tietoa jätteen laadun vaikutuksesta pienhiukkaspäästöihin sekä puhdistinlaitteiden kykyyn erottaa pienhiukkasia. Projektin tulokset antavat taustatietoa myös terveysvaikutusten määrittämiseen. Jätteenpolttolaitoksen rakennuttajat ja puhdistuslaitevalmistajat saavat tietoa jätteen laadusta ja päästöistä omien tekniikkavalintojensa pohjaksi ja pystyvät näin ollen optimoimaan laitevalintojaan. Projektin jatkosuunnitelmat Syksyn 2004 aikana on tarkoitus tehdä pienhiukkasmittaukset kahdella jätettä polttavalla laitoksella Ruotsissa. Tukholman Högdalenin 92 MW th jätteenpolttolaitoksella mitataan pienhiukkaset kattilan jälkeen, NID (Novel Intergration Desulphurisation) ja letkusuodattimen jälkeen sekä pesurin jälkeen. Kattila on Foster Wheelerin toimittama leijukerroskattila ja käyttää lajiteltua kaupan ja teollisuuden jätettä polttoaineena. Hässleholmin 18 MW th arinakattilalla mitataan vastaavasti pienhiukkaset jätteenpolttolaitoksella jossa on pelkästään NID ja letkusuodatin. Projektin raportointi Projektissa tehdään tekniset mittausraportit kustakin laitosmittauksesta johtoryhmän käyttöön ja julkiset yhteenvetoraportit. Projekti päättyy 30.6.2005. Projekti on esitelty FINE-ohjelman seminaarissa vuosiseminaarissa 2003. 18